MgO助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂结构和性能的影响

使用浸渍法制备了不同MgO含量的镍基催化剂。性能测试实验结果显示,催化剂中少量MgO的存在可以提升反应的收率和对目的产物的选择性;而无MgO助剂或MgO助剂过多时,催化效果都会变差。采用DFT理论计算方法对实验结果进行了深入的探究。探究发现,团簇中少量Mg的存在有利于维持自身的空间结构,并且通过电子交换作用增强了Ni的催化反应活性;而过多Mg的存在会使得团簇发生较大程度的形变,在反应过程中难以维持团簇的空间结构和电荷性质,导致催化性能下降。

助剂MgO对CO甲烷化Ni-Al2O3催化剂结构和性能影响

采用溶液燃烧法制备CO甲烷化Ni基催化剂,考察了助剂MgO添加量对Ni-Al2O3催化剂结构和性能的影响,并初步探讨了MgO添加量-催化剂结构-CO甲烷化性能的构效关系。结果显示,质量分数6%MgO添加量的催化剂具有适宜的MgO晶体含量、适当的还原温度和较高的比表面积,其CO转化率、CH4选择性和收率分别高达99%,97%和94.5%。寿命实验表明:在24 h反应时间内,质量分数6%MgO添加量的催化剂CO转化率和CH4选择性分别高达97%和95%以上,表现出较高的活性、选择性和稳定性。

MgO烧结助剂对CaZr4（PO4）6陶瓷力学性能及热膨胀系数的影响

用共沉淀法制备了CaZr4(PO4)6陶瓷粉体,并以MgO为烧结助剂,在1200℃~1400℃下烧结制备出CaZr4(PO4)6陶瓷。研究了MgO烧结助剂对CaZr4(PO4)6陶瓷的物相组成、显微结构、力学性能及热膨胀系数的影响。实验结果表明,添加适量的MgO可以促进CaZr4(PO4)6陶瓷的烧结,明显提升其力学性能。尽管MgO的添加会产生少量的第二相Mg3(PO4)2,但该第二相的生成使CaZr4(PO4)6陶瓷的热膨胀系数由负值趋近于零。当MgO的添加量为0.30 wt%时,所制备的CaZr4(PO4)6陶瓷综合性能最好:相对密度为96.5%,热膨胀系数为-1.4×10^-6/℃,抗弯强度为44.2 MPa。

MgO添加量对CO甲烷化Ni-Al2O3催化剂结构和性能的影响

采用溶液燃烧法制备CO甲烷化Ni基催化剂,考察助剂MgO添加量对催化剂结构和性能的影响,并探讨MgO添加量-催化剂结构-CO甲烷化性能的构效关系。结果表明,MgO添加质量分数6%的催化剂具有适当的还原温度,其CO转化率、CH 4选择性和收率分别高达99%、97%和94.5%。催化剂寿命实验表明,在24 h反应时间内,6%MgO添加量的催化剂上CO转化率和CH 4选择性分别高达96%和94%以上,表现出较高的活性、选择性和稳定性。

甲烷二氧化碳重整反应中微量氧化镁助剂对Ni基催化剂抗积碳性能的影响（英文）

甲烷二氧化碳重整反应不仅可以将两种温室气体转化为更具有工业应用价值的合成气,而且反应产物中的H_2/CO比也比较适宜合成气的深加工过程,兼具环境效益和经济效益,因此受到广泛的关注与研究.但是,阻碍该过程工业化的主要问题在于反应中Ni基催化剂非常容易积碳,从而导致催化剂失活.近年来,甲烷二氧化碳催化重整领域的研究主要集中在反应机理和催化剂设计,其中大多数的研究结果表明,Ni基催化剂的抗积碳性能取决于反应过程中积碳速率与消碳速率之间的平衡.CO_2是该反应体系中唯一的氧源,因此Ni基催化剂的消碳能力在很大程度上取决于其对CO_2裂解活化能力的强弱.早期的文献中一般认为,CO_2的裂解活化与载体的Lewis碱性位点强弱相关,因此添加碱性氧化物助剂,比如MgO和CaO等,能够增强Ni基催化剂的碱性强度和CO_2吸附性能,有利于催化剂表面碳物种的转化,从而增强催化剂的稳定性.已有文献报道,添加微量MgO助剂(<1 wt%)尽管没有影响Ni基催化剂的碱性强度,但是能够明显增强Ni基催化剂的稳定性,但没有对此结果给出明确的解释.在非均相催化研究领域中,活性金属与助剂在催化剂表面的分散性,是研究其催化作用的重要前提.大部分甲烷二氧化碳催化重整研究工作中,助剂的引入通常采用浸渍法,但是这种制备方法并不能有效保证助剂的分散度.本研究工作利用了水滑石材料的'记忆效应',将0.42 wt%Mg^(2+)引入到由Ni-Al水滑石前驱体焙烧后得到的Ni/Al_2O_3催化剂中.X射线能谱仪的结果表明,微量MgO助剂均匀分散在Ni/Al_2O_3催化剂表面上.经X射线衍射、CO_2程序升温脱附和H_2程序升温还原表征验证,添加微量的MgO助剂并没有对Ni晶粒尺寸、金属载体相互作用以及Al_2O_3载体表面碱性强度产生明显作用;然而甲烷二氧化碳重整活性评价测试和反应后催化剂的O2程序升温氧化实验结果显示,微量MgO助剂能明显增强Ni/Al_2O_3催化剂的稳定性,并且有效地阻碍了石墨碳在催化剂表面的形成.表面脉冲吸附实验结果证实,微量MgO助剂促进了CO_2在Ni颗粒表面的裂解活化,进而可以及时消除Ni金属表面由甲烷裂解产生的碳物种,防止其迁移、聚集和生成石墨碳.

MgO、La_(2)O_(3)对Ni-Fe双金属甲烷化催化剂催化性能的影响

对不同含量NiO和Fe_(2)O_(3)活性组分、不同含量MgO、La_(2)O_(3)助剂系列催化剂进行等体积浸渍,在固定床微型反应装置中进行催化性能研究,结果表明,当活性组分配比为8%Ni-2%Fe时,CO转化率达90.07%,CH_(4)选择性为97.34%;当MgO添加量为2 wt%时,CO转化率在反应温度530℃时达到最大值95.98%,CH_(4)选择性随温度的升高在390℃和550℃出现有两个极大值分别为96.43%和94.52%;当La_(2)O_(3)添加量为2 wt%时,在反应温度440℃和530℃时CH_(4)选择性分别为98.72%和97.74%,而CO转化率在500℃最好,达到94.41%;催化剂表征添加助剂MgO不仅能缩小孔径提高其比表面积,还增加了活性组分在载体表面的分散性。

Li、Mg氧化物对铜基催化剂甲醇合成性能的影响

利用并流共沉淀法制备了Li、Mg氧化物为助剂的系列Cu/Zn/Al催化剂(Cu/Zn/Li,Cu/Zn/Mg),并采用XRD、SEM表征手段进行了表征。利用固定床微反装置考察Cu/Zn比、助剂种类和添加量对催化剂在合成气制甲醇反应中的催化性能的影响。结果表明,Li、Mg氧化物的引入对催化剂的结构、形貌以及催化性能影响较大:无Li、Mg氧化物助剂的Cu/Zn/Al催化剂(命名为Cu/Zn)为微米级大颗粒堆积态,随着Li引入量的增加,催化剂从100nm左右的Cu/Zn/Li(0.05)晶粒转变为小于10nm的Cu/Zn/Li(0.1)纤维丝,其分散性和240℃较低温催化活性随之大幅增加,其中Cu/Zn/Li(0.05)的粗甲醇时空收率约为Cu/Zn的5~10倍,Cu/Zn/Li(0.1)的粗甲醇时空收率约为Cu/Zn/Li(0.05)的2倍;引入少量Mg得到的Cu/Zn/Mg(0.05)晶粒比Cu/Zn/Li(0.05)更细,为50nm的细棒状,其粗甲醇时空收率更大,约为Cu/Zn/Li(0.05)的2倍,与Cu/Zn/Li(0.1)的催化活性相当;Cu/Zn原子比在1~2范围内对含Li、Mg铜基催化剂初活性影响不大。