元素掺杂Mn复合氧化物阳极电解海水的催化性和稳定性

主要研究阳极电沉积法制备的掺杂Mo、Fe、V等不同元素Mn复合氧化物电极电解海水过程中的电催化活性和稳定性。阳极电沉积法制备了MnMo,Mn-Mo-Fe,Mn-Mo-V和Mn-Fe-V 4种不同元素掺杂的Mn复合氧化物阳极材料。X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和析氧效率分析表明,Mn-Mo、Mn-Mo-V、Mn-Mo-Fe、Mn-Fe-V阳极材料均为γ-MnO2晶型,初始析氧效率均可以达到99%以上;电解海水过程中Mn-Fe-V阳极最稳定,能保持较高的析氧效率,电极析氧效率下降的主要原因是阳极表面的溶解和剥落。

水滑石基Ni(Mn,Cu)Fe复合氧化物的制备及其低温NH3-SCR应用

为了提升NiFe复合氧化物(NiFe-LDO)催化剂的低温脱硝性能,采用尿素水热分解法将过渡金属Mn和Cu原位引进NiFe类水滑石(NiFe-LDH)层板,借助Ni(Mn,Cu)Fe类水滑石(Ni(Mn,Cu)Fe-LDH)经500℃焙烧衍生构筑Ni(Mn,Cu)Fe复合氧化物(Ni(Mn,Cu)Fe-LDO)催化剂,考察协同功能组分Mn和Cu原位引入NiFe-LDH对衍生构筑复合氧化物催化剂低温脱硝性能的影响。研究结果表明:经Mn和Cu掺杂衍生构筑的Ni(Mn,Cu)Fe-LDO催化剂呈现出更好的低温脱硝性能,NiCuFe-LDO催化剂在210~360℃时,NO转化率均超过90%,N2选择性可达95%以上;而NiMnFe-LDO催化剂在150℃时NO转化率可达90%,180℃时NO转化率接近99%,150~360℃活性温窗范围内催化剂的N2选择性均可以稳定在96%以上,同时,其还呈现较好的高空速适应性和较强的抗水抗硫性能;Mn和Cu的引入不同程度地优化了Ni(Mn,Cu)Fe-LDO催化剂的氧化还原性和酸碱性,这是因为Ni3+和Mn3+间的电子转移加速了催化剂表面氧化还原循环,导致NiMnFe-LDO具有更优异的低温NH3-SCR性能。

催化湿式氧化纳米Ce/Mn催化剂的研制

为处理吡虫啉农药废水,通过共沉淀法制备了一系列Ce/Mn催化剂。当n(Ce)∶n(Mn)=2∶1和焙烧温度500℃时,所得催化剂颗粒直径为3.60 nm,催化剂的比表面积为127 m2.g-1。在反应温度190℃、总压8.0 MPa、氧分压1.6 MPa、pH为8.42和加入2.0 g.L-1催化剂的条件下,COD的最高去除率达93%。

催化湿式氧化吡虫啉农药废水Cu/Mn催化剂稳定性

通过共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的Cu/Mn复合氧化物催化剂,研究了焙烧温度和活性组分配比等因素对Cu/Mn复合氧化物催化剂的活性及稳定性的影响,确定了最佳制备条件,利用BET比表面积测定和XRD对催化剂进行了表征.结果表明,优化条件制备的Cu/Mn复合氧化物催化剂催化湿式氧化处理吡虫啉农药废水时,具有较高的催化活性和稳定性.Cu/Mn=2∶1,焙烧温度800℃,焙烧时间16h,COD去除率为93.12%,催化剂活性组分的流失小于0.3mg/L.对催化剂活性组分不易流失的原因进行了理论解释和计算.

催化湿式氧化3-甲基吡啶农药废水的研究

以过渡金属Cu为主要活性组分,与过渡金属Mn复合,研制出催化湿式氧化法(CWO)处理含3-甲基吡啶农药废水的复合金属氧化物催化剂。结果表明,新制备的复合催化剂氧化活性显著提高,并有效地抑制铜的溶出。通过对氧气分压、反应温度和废水pH等工艺条件的考察,催化湿式氧化法处理含3-甲基吡啶农药废水的适宜工艺条件为:190℃,氧分压1.60 MPa,pH=8.28。在此条件下,用自制催化剂处理初始质量浓度为15 430 mg.L-1的废水,在120 min内,废水COD去除率达到92%,说明可生化性能良好。

Mn-Mo-Ce氧化物阳极在海水中电催化及稳定性能研究

采用阳极电沉积方法在Mn-Mo氧化物阳极基础上,通过向镀液中加入稀土Ce Cl3制备了Mn-Mo-Ce氧化物阳极材料,采用循环伏安、Tafel极化曲线和电化学阻抗谱等电化学方法测试了Mn-Mo-Ce氧化物阳极的电催化性能;采用加速寿命实验及对氧化物阳极表面形貌观察,研究了Mn-Mo-Ce氧化物阳极材料在海水介质中的稳定性能。结果表明:稀土Ce的掺杂在一定程度上细化了Mn-Mo-Ce氧化物的微观结构,镀层结合致密,表面均匀分布有细小胞状物,微裂纹细密且数量较多,使电极表面的活性点数量增多,增大了真实表面积,提高了Mn-Mo-Ce氧化物电极的电催化性能;Mn-Mo-Ce氧化物阳极电解过程以氧化物溶解及剥落为主要破坏形式,Mn-Mo-Ce氧化物电极在海水介质中具有较好的稳定性,加速电解寿命可达1595 h,比Mn-Mo氧化物阳极高约207 h。

铜锰臭氧分解催化剂制备优化及性能

臭氧已成为空气中的首要污染物,亟待治理。采用溶胶-凝胶法以铜、锰金属盐和柠檬酸为原材料合成Cu-Mn臭氧分解催化剂。通过合成方法调节,优化催化剂臭氧分解能力,并在空速200000 h^(-1)、湿度80%条件下考察催化剂的臭氧分解性能。利用XRD、SEM、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、BET等手段对催化剂进行表征。结果发现,添加碳酸氢钾/钠制备的催化剂为Mn_(2)O_(3)和CuMn_(2)O_(4)两相混合氧化物,结晶度良好,在反应温度35℃时,反应时间35 h内臭氧分解效率高于95%,具有良好的催化活性与稳定性。表征结果显示,该催化剂比表面积高达199.7 m^(2)·g^(-1),具有较好的O_(3)表面吸附能力,其优良的氧化还原性能可以为O_(3)分解提供更多参与反应的氧空位,使催化剂获得优良的O_(3)分解性能。

催化湿式氧化乐果农药废水及催化剂的研究

通过共沉淀法制备了用于湿式氧化乐果农药废水的Cu/Mn复合氧化物催化剂,研究了沉淀剂种类、沉淀温度、焙烧温度和活性组分配比等因素对Cu/Mn复合氧化物催化剂的活性及稳定性的影响,确定了最佳制备条件,利用BET比表面积测定和XRD对催化剂进行了表征。结果表明:优化条件制备的Cu/Mn复合氧化物催化剂催化湿式过氧化氢氧化处理乐果农药废水时,具有较高的催化活性和稳定性。催化剂用量以6 g/L,反应温度80℃,过氧化氢加入量为12.0 g/L,反应时间60 min,COD去除率为89.5%,活性组分溶出量较小。

NO催化氧化催化剂的制备与性能研究

以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了Ce-Co-Mn-O复合氧化物催化剂,研究了催化剂的钴锰比、Ce含量、焙烧温度对NO催化氧化转化率的影响。当Ce、Co、Mn物质的量的比为2∶1∶3、450°C焙烧时,催化剂的NO转化率最高可达72%,而在其他条件下催化剂活性较差。催化剂样品的XRD、BET及SEM-EDAX分析显示:焙烧温度≤450°C的催化剂呈现出无定形态、大量孔隙通道及较大比表面积,当焙烧温度升高至600°C,开始出现晶相分离,而当焙烧温度为750°C时,催化剂的表面伴生出尖晶石相,导致其活性急剧降低。

夹杂对自来水环境下304不锈钢腐蚀及金属离子溶出的影响

采用二苯碳酰二肼比色法分析测试了不同状态的304不锈钢样品在自来水环境下的Cr^(6+)溶出规律,并对样品进行了微观组织分析。结果表明,不同状态的不锈钢材料中Cr^(6+)溶出量差别很大,材料中的球状氧化物夹杂尺寸越大、数目越多,对应的Cr^(6+)溶出量越高。采用粉末烧结的方法在金属中引入Cr_2O_3夹杂和Cr_2O_3+MnO_2复合夹杂并测试Cr^(6+)的溶出规律,结果显示MnO_2的添加大幅度提高了Cr^(6+)的溶出量,且氧化物添加量越多,Cr^(6+)溶出量越大。证实了Cr/Mn复合氧化物夹杂分布(尺寸和密度)对不锈钢样品Cr^(6+)溶出量有重要影响:在含Cl的水环境下,Cr/Mn复合氧化物夹杂既是Cr^(3+)来源,又提供了氧化剂使Cr^(3+)转化为Cr^(6+)。这表明通过控制铸件或粉末冶金件中的Cr/Mn复合氧化物夹杂的尺寸和数目,可大幅度降低材料Cr^(6+)的溶出量。