Ag改性Mn/H-beta催化剂的甲烷低温催化燃烧

为提高Mn基催化剂的甲烷低温催化燃烧活性,以H-beta分子筛作为催化剂载体,采用浸渍法通过Ag改性制备了Mn-Ag/H-beta催化剂;在固定床反应器中研究了Mn-Ag/H-beta催化剂在低温（523~823K）时的甲烷低温催化燃烧活性和抗水耐硫性;通过X射线衍射和X射线光电子能谱等表征手段研究了Mn-Ag/H-beta催化剂中Ag和Mn的相互作用。研究表明：在温度低于823K时,Ag改性显著提高了Mn/H-beta催化剂的低温催化活性;当催化剂中Ag和Mn的质量分数均为6%时,Mn-Ag/H-beta催化剂的催化活性较好;SO2和H2O会抑制Mn-Ag/H-beta催化剂的活性;H2O对于催化剂的硫酸化无明显的促进作用;Mn-Ag/H-beta催化剂中Mn主要以Mn^3＋和Mn^4＋的氧化态形式存在,Ag的添加可促进部分Mn^3＋向Mn^4＋的转变;催化剂中Mn具有稳定Ag^＋活性位的作用。研究结果可为甲烷低温催化燃烧催化剂的优化设计提供参考。

高空速条件Zn改性Co/H-beta催化剂上C_3H_8催化还原NO_x

采用浸渍法制备了双组分Co-Zn/H-beta催化剂,考察了其在富氧(4%)和高空速(20000h-1)条件下丙烷选择性催化还原NOx的性能。结果表明,双组分Co-Zn/H-beta催化剂催化活性高于单组分Co/H-beta和Zn/H-beta的催化活性。在20000h-1的高空速条件下,Co-Zn/H-beta催化剂在723K时NOx转化率达到最高值95%。Co-Zn/H-beta催化剂中Zn的作用是抑制丙烷的燃烧反应,Co的作用是促进NO的氧化反应。高空速范围内(10000～100000h-1),空速对Co-Zn/H-beta催化剂活性的影响不大,在Co-Zn/H-beta催化剂上丙烷能有效地消除NOx。

柠檬酸改性的H-Beta上2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸的脱水反应(英文)

以改性的H-beta沸石分子筛为催化剂,代替传统的浓硫酸或发烟硫酸催化剂,使2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水闭环生成2-乙基蒽醌是一条清洁生产路线.其中柠檬酸改性的H-beta催化剂表现出很好的催化性能,可以明显降低反应温度,缩短反应时间.在柠檬酸改性的H-beta催化剂上,当反应温度为529 K,反应时间为60 min时,2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸的转化率为99.5%,2-乙基蒽醌的选择性可达97.2%;而在未经柠檬酸改性的H-beta催化剂上,当反应温度为550 K,反应时间为60 min时,2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸的转化率只有81.6%,2-乙基蒽醌的选择性为96.4%.

H-beta分子筛催化苯与甲醇烷基化反应性能

采用两种促进剂协同作用改性制得了H-beta分子筛催化剂,通过XRD、BET及Py-IR对催化剂结构、比表面积及酸性变化进行表征,并将催化剂用于苯与甲醇烷基化测试其催化性能。结果表明,在反应压力为常压、反应温度400℃、空速2 h-1和苯与甲醇物质的量比为1∶1的最优条件下,苯转化率达到42. 5%、甲苯选择性为74. 6%,甲苯和二甲苯总选择性达到了94. 5%。基于结构及性能的研究,探讨了催化烷基化反应机理。

Mn改性Fe/H-beta催化剂的低温催化分解NO_x的研究

通过Mn改性制备了Fe和Mn的质量比为1且Fe和Mn的质量分数均为5%(5%Fe-5% Mn/H-beta)的催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR)比较分析了Fe-Mn/H-beta、Fe/H-beta和Mn/H-beta催化剂中Fe和Mn的化学形态,考察了O2、SO2和H2O等反应条件对Fe-Mn/H-beta催化剂低温催化分解NOx的影响.结果表明,相比Fe/H-beta和Mn/H-beta,Fe-Mn/H-beta催化剂在富氧和低温条件下具有较好的催化活性,其中623K下催化剂的活性最高,NOx的转化率达到45%左右.Fe-Mn/H-beta催化剂中Fe和Mn的共存提高了Fe2O3和MnO2的含量.氧的存在促进了NOx催化分解,水蒸气和SO2对NOx催化分解有一定的抑制作用.

H-beta分子筛催化苯胺缩合制备二苯胺

对苯胺缩合生成二苯胺用H-beta分子筛催化剂进行研究,考察分子筛硅铝比和NH 4 F改性对H-beta分子筛催化苯胺缩合反应的影响,采用NH 3-TPD和Py-IR对催化剂进行表征。结果表明,B酸是催化苯胺缩合的活性中心,低硅铝比与适当卤素处理均可提高B酸含量,有利于缩合反应。反应温度320℃,空速0.2 h-1,0.125 mol·L-1的NH 4 F溶液处理硅铝比为25的H-beta分子筛上,二苯胺的收率达到34.68%。基于催化活性位点的研究,探讨了苯胺缩合反应机理。

甲烷选择性催化还原NO中In/H-Beta的制备及优化

以离子交换法制备的In系催化剂为基础,通过载体的筛选,离子交换时间、溶液浓度以及煅烧温度的优化,得到高催化活性的In/H-Beta催化剂。并采用FT-IR、NH 3-TPD、H 2-TPR、XPS、BET等表征技术对In系催化剂进行表征,从催化剂的骨架结构、表面酸性及氧化还原性等性质分析催化剂的活性。结果表明,载体为Beta、离子交换时间为8 h、离子交换液浓度为0.033 M、煅烧温度为500℃制备的In/H-Beta催化活性最好,560℃时NO x的去除率最大约92%。

CeO_(2)/H-beta系列催化剂的合成及其在氯苯催化燃烧中的应用

以H-beta分子筛为载体,采用简单高效的浸渍法制备了一系列不同Ce金属含量的CeO_(2)/H-beta催化剂,包括3CeO_(2)/H-beta催化剂(w(Ce)=3%),4CeO_(2)/H-beta催化剂(w(Ce)=4%),5CeO_(2)/H-beta催化剂(w(Ce)=5%)和7CeO_(2)/H-beta催化剂(w(Ce)=7%).通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)观察、N_(2)吸脱附测试(BET)、高分辨透射电镜(HRTEM)观察和能谱仪(EDX)分析等手段对所合成催化剂进行表征,同时以氯苯为目标污染物,考察了催化剂在催化燃烧反应中的催化性能.结果表明:所合成的催化剂都具有典型的BEA结构,有较高的结晶度,且金属Ce负载量与理论值接近;负载CeO_(2)以后的催化剂在氯苯催化燃烧反应中的催化性能较H-beta分子筛明显提高,其中5CeO_(2)/H-beta催化剂具有更好的活性,当反应温度为320℃时,该催化剂对氯苯的转化率为80%,360℃时,氯苯已基本消除.

合成2-乙基蒽醌的新工艺

报道了以2-(4'-乙基苯甲酰基)苯甲酸(BE酸)为原料,利用H-Beta沸石分子筛为催化剂合成2-乙基蒽醌的新工艺.其中,BE酸的转化率可达98.0%,目的产物2-乙基蒽醌的选择性可达96.3%.对新工艺流程进行了考察,结果表明,利用改性的H-Beta沸石分子筛催化剂代替传统的发烟H2SO4催化剂合成2-乙基蒽醌的新工艺,具有很好的应用前景.

固定床催化4-苯基丁酸分子内酰化反应合成α-四氢萘酮

在固定床连续流动条件下,以4-苯基丁酸为原料,经分子内酰化反应合成α-四氢萘酮,考察了不同催化剂,反应温度和焙烧温度对催化剂性能的影响。结果表明,在900℃焙烧处理后的H-Beta分子筛对该反应具有较好的催化活性和稳定性,在220℃连续反应10 h,4-苯基丁酸的平均转化率达98.0%,α-四氢萘酮的平均得率为81.2%。

A Green Synthesis of 2-Ethylanthraquinone by Dehydration of 2-(4'-ethylbenzoyl) benzoic Acid over Solid Acid Catalysts

The dehydration of 2-（4＇-ethylbenzoyl） benzoic acid （BE acid） to 2-ethylanthraquinone （2-EAQ） was investigated over solid acid catalysts. The results showed that H-beta zeolite catalyst modified by dilute HNO3 solution exhibited an excellent performance. In our study, the conversion of BE acid can reach 96.7%, and the selectivity to 2-EAQ is up to 99.6%.

废水中聚丙烯酰胺在H-Beta分子筛上的吸附特性

将H-Beta用于处理含聚丙烯酰胺（PAM）的驱油废水,研究了PAM在H-Beta上的吸附动力学和热力学特征,并考察了吸附条件对吸附效果的影响.结果表明,吸附过程遵循准二级动力学模型;在低PAM初始浓度（100 mg·L-1）时,吸附表观活化能〉40 k J·mol-1,说明H-Beta对PAM的吸附以化学吸附为主;在高PAM初始浓度（200和500 mg·L-1）时,吸附活化能降低,吸附向物理吸附转变.吸附等温线在低平衡浓度区符合Langmuir模型,25、40和50℃时的单层饱和吸附量分别达到70.2、76.9和90.9 mg·g-1;在高平衡浓度区符合Freundlich模型,表现为多层吸附.吸附主要来自氢键作用,为自发的吸热过程.p H为2～4,吸附剂用量为5 g·L-1时,具有更优的吸附效果.真实废水中油和盐类的存在对PAM在H-Beta上的吸附未产生不利影响。

Beta分子筛催化桥式双环戊二烯异构研究

采用Hβ分子筛为催化剂,在液相体系中将桥式双环戊二烯(endo-DCPD)异构为挂式双环戊二烯(exo-DCPD)。无催化剂时双环戊二烯主要发生聚合反应,加入催化剂后生成了大量exoDCPD。在分子筛表面沉积SiO2可提高反应选择性,说明异构反应发生在分子筛孔道内,而外表面主要引发聚合副反应。低n(硅)/n(铝)的分子筛含有大量强度较弱的Lewis酸性位,在异构反应中的活性最高,说明弱酸性位是异构的活性中心。对分子筛焙烧温度考察发现,焙烧温度过低时分子筛的L酸位较少,温度过高时L酸变强而且结晶度急剧下降,500℃焙烧的分子筛异构化性能最佳,证明分子筛异构是孔结构和弱L酸性中心协同作用的结果。