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Pd-Pt/HZSM-5催化剂的制备及催化低浓度甲烷燃烧性能
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作者 高倩文 王晓波 +3 位作者 邓存宝 张新琦 王雪峰 王荀 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1788-1794,1803,共8页
以Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/... 以Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/HZSM-5(38)、Pd-Pt/HZSM-5(200)、Pd-Pt/HZSM-5(800)。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS、CO_(2)-TPD和NH3-TPD对催化剂进行了表征,并通过固定床反应器测试了其催化低浓度(体积分数为0.5%)甲烷燃烧反应的活性。结果表明,Pd-Pt/HZSM-5(38)具有较小的Pd/Pt颗粒尺寸(6.3 nm),最多的Pd O结晶、活性Pd/Pt物种和酸性位点,最高的n(Pd^(0))∶n(Pd^(2+))及最高的Pt质量分数(0.19%),其表现出最好的催化性能。与Pd-Pt/HZSM-5(800)和Pd-Pt/HZSM-5(200)相比,Pd-Pt/HZSM-5(38)催化低浓度甲烷燃烧的起燃温度(T_(10))分别降低了27.54和30.92℃,完全转化温度(T_(90))分别降低了3.38和17.51℃。Pd-Pt/HZSM-5(38)在360℃下可稳定运行150 h内,甲烷转化率在99.6%以上,活性无明显下降。 展开更多
关键词 低浓度甲烷 催化剂 hzsm-5 催化燃烧 双金属
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片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂用于丙烷催化燃烧
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作者 佘晓蝶 汪大闪 +1 位作者 张瑞权 邓威 《化学与生物工程》 CAS 北大核心 2024年第11期51-58,共8页
通过调节溶剂组成制备了不同粒径的Co_(3)O_(4)纳米颗粒,再利用简单的浸渍法制备了片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂(Co_(3)O_(4)/PZ5),采用多种表征手段深入研究其物理化学性质,并探究其对丙烷催化燃烧的催化性能。结果表明,Co... 通过调节溶剂组成制备了不同粒径的Co_(3)O_(4)纳米颗粒,再利用简单的浸渍法制备了片状HZSM-5负载不同粒径Co_(3)O_(4)催化剂(Co_(3)O_(4)/PZ5),采用多种表征手段深入研究其物理化学性质,并探究其对丙烷催化燃烧的催化性能。结果表明,Co_(3)O_(4)纳米颗粒的粒径对Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂的性能有显著影响,其中S-Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂表现出最高的催化活性,其在250℃下的反应速率为1.68μmol·min^(-1)·m^(-2),其优异的催化活性归因于Co_(3)O_(4)中Co^(3+)的可还原性、表面较高的Co^(3+)含量以及钴氧化物晶格氧的快速迁移;S-Co_(3)O_(4)/PZ5催化剂在300℃下具有较高的催化稳定性;此外,水蒸气和1,2-二氯乙烷(DCE)的引入均会导致丙烷转化率下降,但水蒸气引起的下降是可逆的,而DCE引起的则是不可逆的。 展开更多
关键词 片状hzsm-5 催化剂 粒径调控 丙烷催化燃烧
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不同晶型In_(2)O_(3)/片状HZSM-5串联催化剂催化CO_(2)加氢制芳烃 被引量:1
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作者 焦春学 查飞 田海锋 《延安大学学报(自然科学版)》 2023年第2期8-15,共8页
采用水热/溶剂热法制备了不同晶型(立方相、六方相和混晶相)In_(2)O_(3),并将其与片状HZSM-5分子筛机械混合得到CO_(2)加氢制芳烃的串联催化剂,在固定床反应器上测试了其催化活性,重点讨论了串联催化剂活性组分的空间分布对其催化性能... 采用水热/溶剂热法制备了不同晶型(立方相、六方相和混晶相)In_(2)O_(3),并将其与片状HZSM-5分子筛机械混合得到CO_(2)加氢制芳烃的串联催化剂,在固定床反应器上测试了其催化活性,重点讨论了串联催化剂活性组分的空间分布对其催化性能的影响。通过XRD、SEM、N2等温吸附-脱附和Py-IR等手段对催化剂的形貌、结构和表面酸性等性质进行了表征。结果表明,当In_(2)O_(3)金属氧化物与片状HZSM-5分子筛的活性位点过于接近时,迁移到分子筛中的In物种毒化了其表面酸性,导致反应中间产物甲醇无法高效转化为芳烃,致使CO_(2)转化率与芳烃选择性降低。 展开更多
关键词 In_(2)O_(3) 片状hzsm-5分子筛 串联催化剂 CO_(2)加氢制芳烃
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偏三甲苯异构化制均三甲苯用Ag改性HZSM-5催化剂性能
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作者 王福善 杨俊明 +2 位作者 张霖 张昊 梁琨 《石化技术与应用》 CAS 2023年第6期433-436,464,共5页
在偏三甲苯异构化制均三甲苯反应中,以理想三甲苯混合系统为模型,通过热力学计算,得到混合三甲苯体系在不同反应温度下的平衡组成,以及偏三甲苯异构化反应温度区间内偏三甲苯转化率、均三甲苯选择性及其收率;在此基础上,对HZSM-5催化剂... 在偏三甲苯异构化制均三甲苯反应中,以理想三甲苯混合系统为模型,通过热力学计算,得到混合三甲苯体系在不同反应温度下的平衡组成,以及偏三甲苯异构化反应温度区间内偏三甲苯转化率、均三甲苯选择性及其收率;在此基础上,对HZSM-5催化剂进行Ag金属改性,在加压固定床上评价其对偏三甲苯异构化的催化性能,并对反应温度、反应压力、质量空速等工艺条件进行优化。结果表明:在混合三甲苯的平均热力学平衡组成中,n(连三甲苯)∶n(偏三甲苯)∶n(均三甲苯)为0.052∶0.674∶0.274;在异构化反应温度区间内,偏三甲苯的转化率为32.6%,均三甲苯的选择性、收率分别为75.6%,27.4%;在反应温度280℃、反应压力1.6 MPa、质量空速1.0 h-1、Ag加入质量分数1%、氢油摩尔比为5的优化反应条件下,偏三甲苯的转化率为33.80%,均三甲苯的选择性为71.34%,均三甲苯单程收率最高可达24.90%。 展开更多
关键词 hzsm-5催化剂 异构化 Ag改性 偏三甲苯 均三甲苯 转化率 选择性 收率
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HZSM-5催化剂在烃类催化裂解制低碳烯烃中的应用研究进展 被引量:2
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作者 贾淑君 吴芹 +3 位作者 张耀远 史大昕 陈康成 黎汉生 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期366-379,共14页
HZSM-5分子筛是目前较适宜的催化裂解催化剂,但它的微孔特性限制了反应物或产物的高效扩散传质,导致催化效率下降;且HZSM-5分子筛酸分布不均匀,使生成的小分子产物乙烯和丙烯在强酸性位点继续发生聚合-脱氢-环化-芳构化-结焦等副反应,... HZSM-5分子筛是目前较适宜的催化裂解催化剂,但它的微孔特性限制了反应物或产物的高效扩散传质,导致催化效率下降;且HZSM-5分子筛酸分布不均匀,使生成的小分子产物乙烯和丙烯在强酸性位点继续发生聚合-脱氢-环化-芳构化-结焦等副反应,进而生成积碳引起催化剂失活。因此,对HZSM-5分子筛的酸性质或结构进行改性是提高催化裂解反应中低碳烯烃收率和催化剂稳定性的关键。从催化裂解反应机理、HZSM-5分子筛酸性质和结构调控、复合分子筛制备、双功能催化剂构建等方面详细总结了烃类(C_(4)~C_(8))催化裂解制低碳烯烃的研究进展,旨在为构建催化裂解性能更优异的HZSM-5催化剂提供指导。 展开更多
关键词 催化裂解 hzsm-5催化剂 稳定性 烷烃 低碳烯烃
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HZSM-5催化剂改性及其催化苯与低浓度乙烯反应的中试研究 被引量:1
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作者 张永坤 常洋 +5 位作者 李孝国 刘岩 杏长鑫 郜金平 肖家旺 侯章贵 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期137-142,共6页
苯与低浓度乙烯烷基化制乙苯是实现低浓度乙烯高附加值利用和增产乙苯的高效路线。通过水蒸气和柠檬酸后处理改性方法制备了改性的HZSM-5催化剂,对改性前后的HZSM-5催化剂样品进行了X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附-脱附和氨气-程序升温脱... 苯与低浓度乙烯烷基化制乙苯是实现低浓度乙烯高附加值利用和增产乙苯的高效路线。通过水蒸气和柠檬酸后处理改性方法制备了改性的HZSM-5催化剂,对改性前后的HZSM-5催化剂样品进行了X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附-脱附和氨气-程序升温脱附(NH3-TPD)表征分析,并考察了不同后处理方法改性HZSM-5催化剂的苯与低浓度乙烯烷基化反应的中试性能。结果表明,水蒸气和柠檬酸组合处理能调节催化剂的酸量和酸强度,增大催化剂的孔容和孔径,从而有效提高乙基苯选择性并抑制副反应的发生,降低二甲苯和重组分的生成;在模拟工业反应条件下,由水蒸气和柠檬酸处理改性的HZSM-5催化剂对乙基苯的选择性提高到99.0%,副产物二甲苯质量分数降低到7.7×10^(-5),具有工业化应用前景。 展开更多
关键词 hzsm-5催化剂 苯与乙烯烷基化 乙苯 后处理改性
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封装型Ni基催化剂制备及其原位提质煤热解焦油的性能
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作者 贾鹏 王明义 +2 位作者 王玉高 王俊文 王焦飞 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期179-186,共8页
为实现煤热解焦油原位轻质化,分别用原位封装法和浸渍法制备Ni基催化剂,并考察这两种催化剂对热解焦油原位催化提质的影响。与不加催化剂相比,Ni含量2%Ni/HZSM-5可使焦油中轻质组分产率由5.8%提至6.9%,而相同Ni含量的Ni@HZSM-5可使轻质... 为实现煤热解焦油原位轻质化,分别用原位封装法和浸渍法制备Ni基催化剂,并考察这两种催化剂对热解焦油原位催化提质的影响。与不加催化剂相比,Ni含量2%Ni/HZSM-5可使焦油中轻质组分产率由5.8%提至6.9%,而相同Ni含量的Ni@HZSM-5可使轻质焦油产率提至7.6%。进一步分析Ni/HZSM-5和Ni@HZSM-5催化剂对焦油各馏分产率的影响,结果表明,2种催化剂均使焦油中重质组分明显降低,沥青质产率分别由5.4%降至1.3%和2.0%,但相较Ni/HZSM-5,Ni@HZSM-5使焦油中轻油和酚油产率分别上升38.5%和25.5%,萘油产率也有所上升,说明封装法制备的Ni基催化剂可使焦油中轻质组分最大程度保留。因为在Ni/HZSM-5中焦油裂解和热解气中富氢组分活化均发生在Ni表面,在促进富氢气体活化的同时也造成焦油过度裂解。而Ni@HZSM-5中Ni主要分布于分子筛孔道内,其良好择形催化性可使富氢气体分子进入HZSM-5分子筛内部与Ni接触产生·H和·CH x等富氢自由基,而焦油中大分子无法进入HZSM-5孔道,其裂解仅发生在分子筛外表面酸性位点上,避免了金属Ni参与焦油裂解,从而定向调控焦油裂解碎片和富氢自由基数量,达到体系内氢碳平衡,有效避免焦油碎片过度裂解,提高轻质焦油产率。 展开更多
关键词 煤热解 焦油催化提质 封装型催化剂 hzsm-5分子筛
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封装型Ni基催化剂对煤焦油模型化合物催化转化的性能研究
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作者 董子豪 王明义 +3 位作者 李文林 贾鹏 吴华帅 王俊文 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第4期71-78,共8页
为提高煤热解焦油中轻质组分含量,定向调控焦油裂解产物,采用原位封装法制备了Ni基催化剂(xNi@HZSM-5,x表示Ni含量,质量分数),并考察了其对焦油模型化合物荧蒽和芘的催化转化作用。结果表明,在N_(2)气氛下,xNi@HZSM-5的荧蒽和芘的转化... 为提高煤热解焦油中轻质组分含量,定向调控焦油裂解产物,采用原位封装法制备了Ni基催化剂(xNi@HZSM-5,x表示Ni含量,质量分数),并考察了其对焦油模型化合物荧蒽和芘的催化转化作用。结果表明,在N_(2)气氛下,xNi@HZSM-5的荧蒽和芘的转化率区别较小;在H_(2)气氛下,2.0Ni@HZSM-5的荧蒽和芘具有最大转化率,分别为51.91%和46.21%,且2.0Ni@HZSM-5比采用浸渍法制备的2.0Ni/HZSM-5(Ni质量分数为2.0%)具有更高的稳定性。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和N_(2)吸/脱附等表征方法对催化剂进行了分析表征。结果表明,2.0Ni@HZSM-5比2.0Ni/HZSM-5具有更大的比表面积和总孔容,且Ni位于分子筛孔道内部,具有更高的活性和稳定性。通过不同气氛下模型化合物的转化产物的分析,推测了荧蒽与芘在催化转化过程中的反应路径。 展开更多
关键词 封装型催化剂 hzsm-5分子筛 模型化合物 反应机理
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第四周期过渡金属离子交换改性的HZSM-5沸石催化剂上甲烷的无氧芳构化 被引量:11
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作者 李爽 张春雷 +3 位作者 袁艺 吴通好 徐竹生 林励吾 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1998年第6期964-966,共3页
过渡金属离子的交换往往能对沸石的酸性和微孔结构起到调节作用[1],同时金属元素还会带来自身特有的催化功能,使之成为优良的多功能催化剂[2].在无氧条件下的芳构化反应中,甲烷的活化被认为是按“多相酸助异裂活化”方式进行... 过渡金属离子的交换往往能对沸石的酸性和微孔结构起到调节作用[1],同时金属元素还会带来自身特有的催化功能,使之成为优良的多功能催化剂[2].在无氧条件下的芳构化反应中,甲烷的活化被认为是按“多相酸助异裂活化”方式进行的,即在H-ZSM-5的强酸中心作... 展开更多
关键词 离子交换型 沸石 催化剂 hzsm-5 甲烷 芳构化
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合成二甲醚铜基/HZSM-5催化剂的研究 制备条件和反应条件对催化剂活性的影响 被引量:22
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作者 李增喜 冯玉龙 +3 位作者 王日杰 张继炎 王延吉 韩森 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第4期367-370,共4页
合成二甲醚铜基/HZSM5催化剂的研究制备条件和反应条件对催化剂活性的影响李增喜冯玉龙王日杰张继炎(天津大学化工系,天津300072)王延吉(河北工业大学化工系,天津300130)韩森(天津大学C1化工国家重点实验室... 合成二甲醚铜基/HZSM5催化剂的研究制备条件和反应条件对催化剂活性的影响李增喜冯玉龙王日杰张继炎(天津大学化工系,天津300072)王延吉(河北工业大学化工系,天津300130)韩森(天津大学C1化工国家重点实验室,天津300072)关键词... 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 铜基 催化剂 hzsm-5沸石
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轻烃芳构化的系统研究(Ⅰ)——混合碳四和正己烷在ZnNi/HZSM-5催化剂上的微波芳构化 被引量:17
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作者 孙兆林 张金生 +6 位作者 丁洪生 程志林 高昌录 李宏洋 桂建舟 金俏 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 1999年第3期6-10,共5页
研究了混合碳四、正己烷在微波条件下,在锌和镍双金属改性 H Z S M- 5 上芳构化反应,考察了反应温度和反应时间对气液相产物分布的影响并与常规加热作了比较,详细探讨了微波芳构化反应机理。实验结果表明:(1) 在反应温度... 研究了混合碳四、正己烷在微波条件下,在锌和镍双金属改性 H Z S M- 5 上芳构化反应,考察了反应温度和反应时间对气液相产物分布的影响并与常规加热作了比较,详细探讨了微波芳构化反应机理。实验结果表明:(1) 在反应温度400 ℃,质量空速1 .0 h - 1 ,以混合碳四为原料,经微波芳构化和常规加热芳构化实验对比,微波芳构化下的芳烃收率提高约17 .08 % , B T X 选择性远远高于常规加热;(2) 从反应温度对性能影响的考察表明,反应温度变化对微波芳构化反应性能的影响比较大。微波芳构化具有加快反应速率,提高选择性和芳烃收率及降低反应温度等优点,是更好的实现择形催化的好方法。 展开更多
关键词 轻烃 hzsm-5 催化剂 微波 芳构化 镍化锌 碳4
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含锌HZSM-5催化剂的XPS表征与丙烷芳构化性能 被引量:13
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作者 陈军 张鎏 +1 位作者 康慧敏 丁富新 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第5期8-13,共6页
用 XPS技术对离子交换法制备的 Zn/ HZSM-5和机械混合法制备的 Zn O/ HZSM-5两种丙烷芳构化催化剂进行了研究。结果表明 ,催化剂上的锌物种有两种形态 ,它们的 Zn(2 p)电子结合能差 (ΔEb=Eb(2 p3/2 ) -Eb(2 p1/2 ) )不同 ,Zn/ HZSM-5... 用 XPS技术对离子交换法制备的 Zn/ HZSM-5和机械混合法制备的 Zn O/ HZSM-5两种丙烷芳构化催化剂进行了研究。结果表明 ,催化剂上的锌物种有两种形态 ,它们的 Zn(2 p)电子结合能差 (ΔEb=Eb(2 p3/2 ) -Eb(2 p1/2 ) )不同 ,Zn/ HZSM-5上主要锌物种的 ΔEb 比 Zn O/ HZSM-5上的高 1 .46 e V,分别对应于 [Zn(OH) ]+和Zn O。高温氢处理使 Zn/ HZSM-5的 ΔEb 减小 ,且锌含量有所降低 ,表明高温下锌物种与沸石质子酸位的可逆反应使 [Zn(OH) ]+和 Zn O相互间发生了转化。用 NH3-TPD方法对不同催化剂的酸性进行了测定 ,并对催化剂的丙烷芳构化反应性能进行了评价。结果表明 。 展开更多
关键词 含锌 hzsm-5 丙烷 芳构化 XPS 催化剂
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P-HZSM-5催化剂上合成对异丙基苯酚的研究 被引量:17
13
作者 朱瑞芝 郭昌文 +1 位作者 唐祥海 潘履让 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第10期1615-1618,共4页
研究了在P-HZSM-5 上苯酚与异丙醇烷基化合成对异丙基苯酚(p-IPP)的反应, 考察了磷含量对催化反应性能的影响, 用NH3-TPD和Pyr-IR表征了P-HZSM-5 的表面酸性质. 结果表明, 磷改性HZSM-5... 研究了在P-HZSM-5 上苯酚与异丙醇烷基化合成对异丙基苯酚(p-IPP)的反应, 考察了磷含量对催化反应性能的影响, 用NH3-TPD和Pyr-IR表征了P-HZSM-5 的表面酸性质. 结果表明, 磷改性HZSM-5 可提高p-IPP选择性(达95% ), 而降低了苯酚的转化率, 并导致酸量减少和酸强度减弱. 磷与分子筛的相互作用引起了分子筛脱铝. 焙烧温度对活性和选择性均有影响. 分子筛在973 K、P-HZSM-5 在823 K焙烧时, 展开更多
关键词 苯酚 hzsm-5 对异丙基苯酚 催化剂 异丙基苯酚
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不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂上甲烷的芳构化反应 被引量:12
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作者 舒玉瑛 田丙伦 +2 位作者 马丁 包信和 徐奕德 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第2期109-112,共4页
采用机械混合、机械混合后焙烧和机械混合后微波处理等方法制备Mo/HZSM 5催化剂 ,并对催化剂上甲烷芳构化反应性能进行了考察 .结果表明 ,与浸渍法相比 ,用机械混合法、固相反应法和微波法制备的催化剂 ,在保持甲烷转化率不变的前提下 ... 采用机械混合、机械混合后焙烧和机械混合后微波处理等方法制备Mo/HZSM 5催化剂 ,并对催化剂上甲烷芳构化反应性能进行了考察 .结果表明 ,与浸渍法相比 ,用机械混合法、固相反应法和微波法制备的催化剂 ,在保持甲烷转化率不变的前提下 ,能明显提高芳烃选择性并减少积炭的生成 ;不同方法制备的Mo/HZSM 5催化剂上Mo物种的落位不同 ,机械混合法、固相反应法和微波法使Mo物种较多地落位于分子筛外表面 .结合反应结果可以得出 ,落位于分子筛外表面的Mo物种对甲烷芳构化反应更为有利 ,而且明显减少积炭的生成 . 展开更多
关键词 钼基催化剂 hzsm-5分子筛 制备方法 表征 甲烷 芳构化 积炭
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锌含量对Zn/HZSM-5催化剂性能的影响 被引量:37
15
作者 尹双凤 林洁 于中伟 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第1期57-61,共5页
研究了不同锌含量的Zn/HZSM 5分子筛的表面酸性及其对正己烷芳构化反应的催化活性、选择性和稳定性 .结果表明 ,锌组元的引入减少了HZSM 5表面的B酸 ,增加了L酸 ,总酸量增大 ;正己烷转化率随锌含量的增加先降低后升高 ;芳烃产率和芳构... 研究了不同锌含量的Zn/HZSM 5分子筛的表面酸性及其对正己烷芳构化反应的催化活性、选择性和稳定性 .结果表明 ,锌组元的引入减少了HZSM 5表面的B酸 ,增加了L酸 ,总酸量增大 ;正己烷转化率随锌含量的增加先降低后升高 ;芳烃产率和芳构化选择性则随锌含量的增加先增大后趋于平缓 ;反应过程中催化剂的积炭速度、孔体积和比表面积下降速度都随着锌含量的增加而加快 ;锌含量大于 1%时 ,Zn/HZSM 5的催化稳定性不如HZSM 5 ,且随着锌含量的增加失活速度加快 .优选的锌含量为 1 0 %~ 2 9% .此外 ,讨论了Zn/HZSM 5的催化性能与其表面性质的关系 . 展开更多
关键词 hzsm-5分子筛 表面酸性 稳定性 己烷 芳构化 催化剂 催化性能
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Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂结构及其催化甲烷部分氧化制合成气性能的影响 被引量:13
16
作者 张诺伟 黄传敬 +3 位作者 匡飞平 高晓晓 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期2165-2171,共7页
采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750... 采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750℃和空速1.0×105mL·h-1·g-1反应条件下,Co/Mg/HZSM-5在连续反应30h的实验时间内催化活性稳定不变,而Co/HZSM-5因其活性中心Co0转化生成CoAl2O4非活性相,反应10h后即迅速失活.催化剂表征结果表明,在Co/Mg/HZSM-5催化剂中钴物种除以Co3O4存在外,一部分钴物种还与Mg助剂发生强相互作用生成较难还原的MgCo2O4,由此导致还原后钴金属的分散度较高.关联催化剂表征和活性评价结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系. 展开更多
关键词 Co/hzsm-5催化剂 Mg助剂 甲烷部分氧化 合成气
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Zn-P/HZSM-5催化剂上催化裂化汽油馏分的芳构化 被引量:18
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作者 李秋颖 白英芝 +1 位作者 王海彦 魏民 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第12期5-8,共4页
在实验室制备了ω(ZnO)=2%的Zn/HZSM-5和ω(ZnO)=2%、ω(P_2O_5)=5%的Zn-P/HZSM-5催化剂,并以75~120℃催化裂化汽油馏分为原料,在小型固定床反应装置上考察了工艺条件对Zn-P/HZSM-5催化剂芳构化反应性能的影响。结果表明,Zn-P/HZSM-... 在实验室制备了ω(ZnO)=2%的Zn/HZSM-5和ω(ZnO)=2%、ω(P_2O_5)=5%的Zn-P/HZSM-5催化剂,并以75~120℃催化裂化汽油馏分为原料,在小型固定床反应装置上考察了工艺条件对Zn-P/HZSM-5催化剂芳构化反应性能的影响。结果表明,Zn-P/HZSM-5催化剂在反应温度430℃、反应压力0.1MPa、液时空速1.0 h^(-1)的反应条件下,原料中烯烃和烷烃转化率分别达到97.17%和67.91%,液相产品中烯烃含量、芳烃含量及异构烷烃含量分别为3.28%,74.09%,20.59%,与Zn/HZSM-5催化剂相比具有更高的活性稳定性和芳烃选择性。 展开更多
关键词 Zn-P/hzsm-5催化剂 催化裂化 汽油 馏分 芳构化 分子筛
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Mo-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷与丙烷混合物的无氧芳构化 被引量:11
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作者 郑海涛 楼辉 +6 位作者 李影辉 费金华 侯昭胤 徐艳 万书宝 王斯晗 郑小明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期285-289,共5页
研究了甲烷和丙烷的混合气体在 x% Mo+6% Zn/ HZSM-5催化剂上 (x=0 .3 ,0 .5 ,0 .7,0 .9)的无氧芳构化反应性能 .结果表明 ,在 873 K,GHSV=3 L/ (g· h)和 n(C1 ) / n(C3) =1 .0条件下 ,甲烷的转化率在2 9%~ 3 5 %之间 ,芳烃选择... 研究了甲烷和丙烷的混合气体在 x% Mo+6% Zn/ HZSM-5催化剂上 (x=0 .3 ,0 .5 ,0 .7,0 .9)的无氧芳构化反应性能 .结果表明 ,在 873 K,GHSV=3 L/ (g· h)和 n(C1 ) / n(C3) =1 .0条件下 ,甲烷的转化率在2 9%~ 3 5 %之间 ,芳烃选择性大于 80 % .其中 0 .7% Mo+6% Zn/ HZSM-5对甲烷表现出最优的活性 ,甲烷转化率达到 3 4.8% ,丙烷转化率为 69.6% .探讨了反应时间和 n(C1 ) / n(C3)比对甲烷和丙烷转化率及其产物分布的影响 .结果显示 ,丙烷的存在促使甲烷活化并参与芳构化反应 .同位素 1 3CH4 示踪实验发现 ,1 3C进入了 C6 H+ 6 ,C7H+ 8和 C8H+ 1 0 碎片中 ,进一步证实了甲烷进入芳烃形成过程 .此种用丙烷活化甲烷的过程可能为天然气和炼厂气的直接利用提供了一个新的反应途径 . 展开更多
关键词 甲烷 丙烷 共活化 无氧芳构化 Mo-Zn/hzsm-5催化剂
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Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应中积炭的研究 被引量:8
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作者 刘红梅 李涛 +1 位作者 田丙伦 徐奕德 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第4期373-376,共4页
对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应后的Mo/HZSM 5催化剂上的积炭进行程序升温加氢反应和程序升温二氧化碳反应 ,并对相应的催化剂上的积炭进行程序升温氧化反应和热重实验 ,以研究催化剂上的不同积炭物种 .结果表明 ,甲烷无氧芳构... 对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应后的Mo/HZSM 5催化剂上的积炭进行程序升温加氢反应和程序升温二氧化碳反应 ,并对相应的催化剂上的积炭进行程序升温氧化反应和热重实验 ,以研究催化剂上的不同积炭物种 .结果表明 ,甲烷无氧芳构化反应后有两类烧炭峰 ,一类是低温烧炭峰 ,另一类是高温烧炭峰 ;H2 主要对高温烧炭峰发生作用 ,对低温烧炭峰几乎没有影响 ;CO2 可同时对两种烧炭峰产生影响 .由此推论 ,甲烷在无氧条件下直接转化生成芳烃的反应过程中 ,沉积在Mo/HZSM 5催化剂上的积炭有三种形式 ,即 :能够与H2 反应的积炭 ,能够与CO2 反应的积炭和可能以Mo2 C形式存在的物种 . 展开更多
关键词 甲烷 脱氢芳构化 Mo/hzsm-5沸石 程序升温反应 积炭 hzsm-5沸石 负载型催化剂
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制备方法对Mn-Ce/ZSM-5催化剂低温选择性催化还原NO性能的影响 被引量:13
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作者 贺丽芳 刘建东 +1 位作者 黄伟 李哲 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期2532-2536,共5页
采用浸渍法、氨水共沉淀法和机械混合法制备了Mn-Ce/ZSM-5催化剂,并研究了其对氨选择性催化还原(NH3-SCR)NO反应的催化性能.结果表明,采用氨水共沉淀法制备的Mn-Ce/ZSM-5催化剂显示出优越的NH3-SCR催化活性,不仅具有好的低温催化活性和... 采用浸渍法、氨水共沉淀法和机械混合法制备了Mn-Ce/ZSM-5催化剂,并研究了其对氨选择性催化还原(NH3-SCR)NO反应的催化性能.结果表明,采用氨水共沉淀法制备的Mn-Ce/ZSM-5催化剂显示出优越的NH3-SCR催化活性,不仅具有好的低温催化活性和宽的反应温度窗口,而且具有高的热稳定性.铈的含量对催化活性也存在着明显的影响.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和等离子体发射光谱(ICP)等技术对不同方法制备的Mn-Ce/ZSM-5催化剂的体相和表面结构进行了表征.结果发现,Mn-Ce/ZSM-5催化剂中Ce主要以Ce4+的形态出现,并与锰有较强的协同作用.Mn以多种氧化物的形态共存,采用氨水共沉淀法制备更有利于低价态的锰氧化物Mn2O3,Mn3O4等的形成,并且更易于氧物种(O1s)在催化剂表面富集,这可能是导致氨水共沉淀法所制备的Mn-Ce/ZSM-5样品活性最佳的原因. 展开更多
关键词 mn-ce ZSM-5 低温催化剂 氮氧化物 选择性催化还原
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