Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/BaTiO_(3)催化剂的制备及其在甲烷氧化偶联反应中的应用

采用浸渍法制备了Na_(2)WO4-Mn_(x)O_(y)/BaTiO_(3)催化剂,研究了Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/BaTiO_(3)催化剂对甲烷氧化偶联反应(OCM)的影响,利用SEM,XRD,EDS等分析方法对催化剂进行表征,并与Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/SiO_(2)催化剂进行对比。实验结果表明,Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/BaTiO_(3)催化剂的活性组分W和Mn在钛酸钡表面分布均匀,且反应过程中催化剂的结构基本保持不变,在反+应温度为800℃、甲烷与氧气摩尔比为1.5时,Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/BaTiO_(3)催化剂催化OCM反应的C_(2)收率约为19%,C_(2)^(+)收率约为21%。与Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/SiO_(2)催化剂相比,Na_(2)WO_(4)-Mn_(x)O_(y)/BaTiO_(3)催化剂的反应起活温度低60℃,具有更加活泼的活性氧位,能够在更低的温度条件下开始OCM反应。

铥改性MnCeO_(x)/TiO_(2)催化剂在氨中低温还原NO_(x)的优越性能

采用溶胶-凝胶法制备了MnCeTm_(y)O_(x)/TiO_(2)(y为Tm/Mn摩尔比,y=0.1,0.3,0.5)低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了TmO_(x)对催化剂脱硝性能的影响。所研制的MnCeTmO_(x)/TiO_(2)催化剂提高了以氨为还原剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝性能,并采用XRD、NH_(3)-TPD分析探究了TmO_(x)的作用及内在机制。结果表明,当y=0.3时,催化剂具有最佳的脱硝效果,在150℃具有95%以上的NO_(x)转化率。对催化剂进行了稳定性测试和不同空速下的性能测试结果表明,MnCeTm 0.3 O_(x)/TiO_(2)催化剂具有良好的稳定性,且在两种空速下均能保持优异的低温NH_(3)-SCR脱硝性能。

Mn_(x)O_(y)@_(γ)-Al_(2)O_(3)催化剂的回收及其再次降解性能

为了探究回收催化剂催化降解聚乙烯醇的性能,采用物理法回收1次降解聚乙烯醇的催化剂Mn_(x)O_(y)@_(γ)-Al_(2)O_(3),借助扫描电子显微镜、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、紫外分光光度计等对回收催化剂的结构和聚乙烯醇降解性能进行表征与分析。结果表明:回收催化剂中仍存在活性物质锰;回收催化剂对聚乙烯醇的降解效果略有下降;当pH=3,H_(2)O_(2)体积分数为15%,催化剂质量浓度为500 mg/L,反应温度为80℃时的降解效果较好,聚乙烯醇的降解率达到96%以上,降解产物的黏均分子量为2205。研究结果为催化剂Mn_(x)O_(y)@_(γ)-Al_(2)O_(3)的回收及利用提供参考。

Ce_(x)Sn_(y)O_(2)双金属氧化物催化剂用于富氧条件下NO和CO的同时脱除

采用了均相沉淀法,制备了一系列Ce_(x)Sn_(y)O_(2)双金属氧化物催化剂,进行催化氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应和CO氧化反应,考察在富氧条件下系列催化剂上NH_(3)-SCR和CO氧化活性,结合XRD、BET、H_(2)-TPR,NH_(3)-TPD和XPS等表征手段对催化剂的物化性质和活性的关联进行了分析。结果表明,相比单组分CeO_(2)和SnO_(2),少量的Sn^(4+)掺杂进入CeO_(2)的晶格内,形成铈锡固溶体。增加了催化剂比表面积、孔体积和降低了催化剂的孔尺寸。此外,铈锡双金属氧化物催化剂之间产生协同作用,不仅提高了催化剂氧化还原性能、表面酸性还增加了催化剂Ce^(3+)/Ce^(4+)和表面吸附氧含量,进而有效的提高NH_(3)-SCR活性和CO活性。

掺杂稀土的SO_(4)^(2-)/M_(x)O_(y)型固体酸催化剂在生物柴油制备中的研究进展

生物柴油是一种生物可降解、可再生、无毒优质的清洁燃料。目前,采用掺杂稀土改性多相SO_(4)^(2-)/M_(x)O_(y)型固体酸催化剂制备生物柴油的方法引起学者广泛关注。本文综述了该类催化剂的几种常用制备方法及在生物柴油制备中的研究进展。最后预测了该类催化剂在生物柴油工艺中的发展前景。

核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)脱硝催化剂的制备及性能研究

以核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)为载体,V_(2)O_(5)为活性组分,WO_(3)为助催化剂,通过挤压成型制备核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)复合载体脱硝催化剂。本文通过分析催化剂BET、XRD、抗压强度、抗硫酸盐腐蚀和脱硝反应NO_(x)转化效率,考察核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)复合脱硝催化剂物理化学性质。实验结果表明:核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)脱硝催化剂BET为173m^(2)·g^(-1),催化剂轴向抗压强度达到2.43Mpa,横向抗压强度达到1.21Mpa,具有较好的抗压性能。V_(2)O_(5)、WO_(3)活性组分高度分散于锐钛矿相TiO_(2)表面,脱硝反应通入SO_(2)气体3小时后,催化剂催化活性没有降低,NO_(x)转化率仍然可以维持在97%以上。

SO_(4)^(2-)/M_(x)O_(y)型固体超强酸制备方法的研究进展

SO_(4)^(2-)/M_(x)O_(y)型固体超强酸是催化剂领域研究的热点,其无污染,催化选择性好,催化活性高,是一种绿色环境友好型催化剂。讨论了SO_(4)^(2-)/M_(x)O_(y)型固体超强酸制备的五种方法:沉淀-浸渍法、溶胶-凝胶法、低温陈化法、水热合成法、固相法等。重点综述了上述制备方法的研究进展以及各种方法的应用情况。

低钒高活性低温脱硝SCR催化剂:钒前驱体种类与表面钒浓度的影响

本研究采用固相合成法制备了一系列不同钒前驱体和不同钒负载量的V_(2)O_(5)/TiO_(2)粉体催化剂。通过X射线衍射、X射线光电子能谱、氨气程序升温脱附和氢气程序升温还原等表征对催化剂的物理化学性质进行了分析,并在固定床反应器上对催化剂的脱硝活性进行了评价。以草酸氧钒(VOC_(2)O_(4)·xH_(2)O)和乙酰丙酮氧钒(VO(acac)_(2))为钒前驱体,钒负载量为5%时,制备的粉体催化剂在200-350℃条件下NO_(x)转化率稳定在100%,表现出最高的脱硝活性,相比于以偏钒酸铵(NH_(4)VO_(3))和硫酸氧钒(VOSO_(4)·H_(2)O)为钒前驱体制备的催化剂,其最高活性温度往低温区迁移了约150℃。而且以VO(acac)_(2)作为钒前驱体制备的低钒含量(1%)催化剂的脱硝活性甚至高于以NH_(4)VO_(3)为钒前驱体制备的高钒含量(6%)催化剂。结果表明,以VOC_(2)O_(4)和VO(acac)_(2)为钒前驱体能有效调控催化剂上的活性位点和聚合状态,促进不同价态的V原子相互作用,形成更多的还原性V物种(V^(4+)),从而表现出优异的SCR反应活性,同时也为制备低钒高活性的低温脱硝催化剂提供了一种有效方法。