MnO_2为阴极催化剂的微生物燃料电池处理城市垃圾渗滤液研究

主要针对城市垃圾热解预处理过程所产生的渗滤液进行研究。首先改变城市垃圾堆放温度和堆放时间,发现城市垃圾于40℃堆放6 d后所得的渗滤液中生物需氧量(Biological Oxygen Demand,BOD)、氨氮浓度约为20800、1410 mg/L,B/C比、B/N比分别为0.32和14.8,营养物质较均衡,易于生化处理,且将其进行微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)处理时,电池可获得0.29 V的稳定输出电压。随后,以上述渗滤液为MFC阳极基质,考察廉价易得的Mn O2作为阴极催化剂对空气阴极单室MFC电池性能以及渗滤液中有机污染物去除率的影响。结果发现,由于Mn O2催化氧还原,加速了MFC阴极接受电子的速度,使得MFC电池性能有较大提高。其中,MFC的最大功率密度由0.16 W/m3提高到0.88 W/m3,而电池稳定输出电压明显升高至0.43 V,且阳极渗滤液中BOD和NH4+-N去除率也分别达72.9%和91.6%,比对照MFC分别提高8.1%和5.0%。

K-MnO/γ-Al_2O_3和Cu/SiO_2催化剂应用于苯甲酸甲酯连续加氢合成无氯苯甲醇

以K-MnO/γ-Al2O3和Cu/SiO2为催化剂,利用固定床串联反应器实现了苯甲酸甲酯连续加氢合成无氯苯甲醇反应过程.K-MnO/γ-Al2O3和Cu/SiO2催化剂对于苯甲酸甲酯连续加氢合成苯甲醇具有良好的加氢活性,反应转化率可达89.2%,苯甲醇的选择性为84.1%.在苯甲酸甲酯加氢连续步骤中的氢醛比得到提高,有效地抑制了副产物甲苯的生成.XRD,SEM和TPR表征结果表明:采用吸附沉淀法制备的Cu/SiO2-C15.2催化剂,氧化铜在载体上具有良好的分散性能,并且易于还原,表现出最佳的苯甲醛加氢活性.

微生物燃料电池MnO_2及活性炭混合催化剂的制备及其性能研究

利用机械混合及化学复合两种混合方式制备出用于微生物燃料电池(MFC)阴极的Mn O_2与活性炭导电材料的混合催化剂,混合质量比分别为1∶3,1∶1和3∶1。将以各催化剂制作的碳布阴极置于空气阴极MFC中运行,利用线性扫描伏安法测试碳布阴极的性能。研究表明,两种混合催化剂均在混合质量比为1∶1时具有最佳性能;化学复合催化剂MFC的最大功率密度达到336 m W/m^2,是单纯使用Mn O_2粉末时的2.51倍,优于机械混合的催化剂。

掺杂型纳米MnO_2/Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧化处理驱油污水二级出水

以Al2O3为载体,制备了掺杂型纳米Mn O2/Al2O3催化剂,考查了最佳制备条件;研究了臭氧催化氧化法处理驱油废水二级生化处理出水的效果及其影响因素。结果表明,制备的纳米Mn O2催化剂的XRD谱图中可以明显看到α-Mn O2的衍射峰;动态光散射仪（DLS）分析表明纳米Mn O2的粒度主要分布在80~180 nm之间,从XRD、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）表征可知。α-Mn O2主要呈球形,其直径在25~50 nm之间;催化剂的比表面积达到157.48 m2·g-1。催化剂的最佳焙烧温度和焙烧时间分别为550℃和4 h;活性组分含量为6%时,Mn O2/Al2O3催化剂的催化活性最强.当进水COD为100~120 mg·L-1、Mn O2/Al2O3催化剂的投量为70 mg·L-1、臭氧投量为240 mg·h-1,催化臭氧氧化30 min时,有机物的去除率达到55%以上,出水COD指标满足《污水综合排放标准》一级A标准。·OH氧化在臭氧催化氧化降解有机污染物体系中起主导作用,其平均产生速率为30.84μmmol·L-1·min-1。制备的掺杂型纳米Mn O2/Al2O3催化剂具有制备方法简单、催化效率高、使用寿命长、二次污染小等优点。

超声波辐照浸渍法制备MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂及其柴油催化氧化脱硫性能

分别采用超声波辐照浸渍法和普通浸渍法制备了MnO2/γ-Al2O3催化剂,运用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,在空气-异丁醛-MnO2/γ-Al2O3体系中评价其对加氢柴油的氧化脱硫催化性能,并考察了反应温度、异丁醛用量、空气流量、溶剂类型和剂/油体积比对柴油氧化脱硫反应的影响。结果表明,超声波辐照浸渍法制备的MnO2/γ-Al2O3催化剂对柴油氧化脱硫的催化性能明显优于普通浸渍法制备的催化剂。最适宜的催化柴油氧化脱硫反应的条件为:乙腈为溶剂、加氢柴油30mL、温度35℃、异丁醛20mmol、空气流量0.06L/min、超声波辐照浸渍法制备的MnO2/γ-Al2O3催化剂0.08g、剂/油体积比1/6和催化氧化时间10min。在此条件下可将柴油硫质量分数从542μg/g降至31μg/g,柴油脱硫率和回收率分别为94.3%和93.3%。

电沉积制备MnO2催化剂及其在微生物燃料电池中的应用

通过电沉积的方法获得了一种具有均匀孔隙结构的海绵状二氧化锰催化剂,结合扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了所制备材料的表面形貌、结构及元素构成和赋存价态,采用线性伏安扫描(LSV)法对电沉积材料的电化学性能进行分析,考察其催化氧还原反应的活性,最后以合成的材料为阴极催化剂,构建微生物燃料电池系统,考察其在微生物燃料电池中的应用效果。结果表明,以电沉积二氧化锰为阴极催化剂的微生物燃料电池最大功率密度为975.6 mW/m^2,是以商业二氧化锰为阴极催化剂的电池的1.7倍;这表明作为一种经济、高效、环境友好的阴极氧还原催化剂,电沉积法制备的二氧化锰为实现阴极催化剂的低成本制备以及微生物燃料电池放大化推进提供了新的研究途径。

液相共沉淀法制备MnO_2/CNFs催化剂及其低温脱硝性能

以碳纳米纤维为载体,采用液相共沉淀法制备MnO_2/CNFs催化剂并将其应用于低温选择性催化还原(SCR)NO,利用BET,XRD,FESEM,EDS,TEM及XPS对催化剂的微观形貌、结构特征、元素组成以及价态分布进行表征。结果表明:催化剂的活性组分是MnO_2,且以无定型态负载于CNFs表面。在80~180℃下进行低温脱硝活性的测试。当负载量为6%时,MnO_2/CNFs催化剂的脱硝性能最为优异,在80℃时脱硝率就达到了65.25%,当温度升高至180℃时脱硝率达95.25%。无定型结构、良好的分散性以及较高的表面吸附氧含量是MnO_2/CNFs催化剂具有优异低温脱硝催化活性的主要原因。本研究在未经过任何酸处理的情况下使MnO_2负载在CNFs上,很大程度上减小了对环境的污染。

加料方式对共沉淀法制备的Cu/MnO/Al_2O_3催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备Cu/MnO/Al2O3催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD、XRF和H2-TPR等对其进行表征,并用于乙酸甲酯加氢制乙醇反应,考察共沉淀加料方式对催化剂结构及其催化性能的影响。结果表明,共沉淀时采用的加料方式显著影响制备的Cu/MnO/Al2O3催化剂的织构性质、CuO晶粒大小、还原性能和化学组成,这些因素共同作用决定了催化剂在乙酸甲酯加氢反应中的催化性能。其中,反加法制得的催化剂Cu和Mn组分含量相对比值接近理论值,且具有较高的比表面积和较佳的还原性能,因而表现出最佳的催化性能,在反应温度200℃、压力6.5 MPa、空速0.6 h-1和氢酯物质的量比50条件下,乙酸甲酯转化率和乙醇选择性分别达98.9%和98.1%。

MnO_2-CuO-CeO_2复合催化剂的制备及处理化工集装罐清洗废水的应用

针对非均相贵重金属催化剂成本高,非均相过渡金属催化剂性能良好、成本低,但使用寿命短、易流失的特点,研制高效复合MnO2-Cu O-CeO2非均相过渡金属催化剂.采用正交实验对催化剂制备过程中的n(Cu)∶n(Mn)、Ce的摩尔分数、焙烧温度、焙烧时间进行探讨,确定最佳制备条件,并对其结构和组成通过扫描电镜分析、X射线衍射分析及热重分析进行表征.用该催化剂催化氧化模拟苯酚废水,对催化剂用量、氧化剂H2O2用量、反应温度、反应时间进行优化,确定最佳反应条件并利用其进行降解化工集装罐清洗废水的应用研究.研究表明催化剂MnO2-Cu O-CeO2的最佳制备条件为:n(Cu)∶n(Mn)=4∶6、Ce的摩尔分数为10%、焙烧温度为600,℃、焙烧时间为4,h.催化氧化法处理苯酚废水的最佳工艺参数:催化剂用量0.8,g/L、H2O2用量与COD比值为3、反应温度170,℃、反应时间1,h.化工集装罐清洗废水COD去除效果显著,COD去除率达到95%左右.

甲醇完全氧化MnO_2-CeO_2催化剂的研制

通过共沉淀法制备了一种MnO2-CeO2复合氧化物甲醇完全氧化催化剂,该催化剂适用于将空气中的甲醇完全催化氧化。考察了反应温度、空速、进口甲醇含量、进口氧含量、相对湿度等条件对该催化剂氧化性能的影响。实验结果表明,该催化剂在210℃即可将甲醇完全氧化,且抗进口甲醇含量和进口氧气含量波动影响能力强。相对湿度≤80%时,对甲醇完全氧化能力无影响;相对湿度进一步增加,会导致甲醇转化率急剧下降。

质子交换膜燃料电池MnO_2-Pt/C复合催化剂阴极的富氧作用

质子交换膜燃料电池空气电极阴极催化剂的富氧作用是提高其性能的关键.应用化学氧化法制备MnO2-Pt/C复合催化剂,研究MnO2的富氧作用,应用CV、CP、TEM等方法表征该催化剂,并组装成单电池测试其性能.

纳米MnO_2溶氧电极催化剂制备研究

纳米材料具有特殊的物理化学性能,发展迅速。具有催化功能的纳米二氧化锰材料更是在电催化领域应用广泛。文中采用通过溶胶-乳状液-凝胶法制备了纳米MnO2,探讨了不同的表面活性剂、凝胶剂(三乙胺)的用量对纳米MnO2形貌、粒径和分散性能的影响。随后,研究了不同催化剂含量对空气电极阴极性能的影响进行了研究,探讨了催化层的最佳工艺条件。研究表明:采用溶胶-乳状液-凝胶体系,在油∶溶胶为4∶1,乳状液∶三乙胺体积比为8∶3的条件下制备的纳米二氧化锰,其粒度基本在200 nm以下;采用该二氧化锰制备的空气电极,电极催化层的最佳工艺条件为:催化层中催化剂、活性炭、60%PTFE乳液、助剂的比例为3.0∶2.0∶6.82∶0.05.配合使用80目导电镍网骨架用,合适的防水透气层,在7 mol/L的KOH电解液中,氧还原电流密度最大,可达197.4 mA/cm2,可以形成最大的生氧量68.3 mL/min,性能稳定的溶氧制氧电极。

SO_4^(2-)/MnO_(2-)SiO_2固体超强酸催化剂的制备研究

以硫酸锰和水玻璃为原料,采用分别沉淀—浸渍法制备不同比例的SO42-/MnO2-SiO2。以催化合成乙酸苄酯为探针反应,考察Mn与Si的摩尔比、焙烧温度、焙烧时间等因素对其催化剂活性的影响。结果表明,催化剂的最佳条件为:Mn与Si的摩尔比为1.0∶1.5,焙烧温度为400℃,焙烧时间为3 h,酯化率达最大,93.7%。

新生态MnO_2/凹凸棒土复合催化剂对苯酚臭氧化反应的催化作用

利用化学法合成了新生态MnO2/凹凸棒土复合催化剂,对模拟苯酚废水进行了臭氧化处理,考察了不同条件对苯酚催化臭氧化过程的影响。结果表明,复合催化剂对体系臭氧化过程中苯酚的降解和COD的去除有显著的促进作用,含催化剂时反应动力学受体系pH值的影响程度明显减小。在pH=8.0的条件下,催化剂投加量以500 mg/L为宜。适当操作条件下,体系COD的最高去除率可达85.3%。

整体式催化剂MnO_X-CeO_2/Al_2O_3催化燃烧苯研究

利用浸渍法负载制备出MnOX-CeO2/Al2O3整体式催化剂,研究了活性组分的负载量、催化剂的焙烧温度及焙烧时间对催化剂活性的影响,从而确定了催化剂的最佳制备工艺。结果表明:当Mn的负载量(质量分数)为10%,催化剂焙烧温度为600℃,焙烧时间为3 h时,催化剂MnOX-CeO2/Al2 O3具有最好的催化活性,在250℃时使苯的转化率在90%以上,并且适合比较大的空速范围,因此催化剂MnOX-CeO2/Al2O3具有广泛的工业应用前景。

焙烧温度对Cu／MnO2／ZrO2催化剂性能影响

利用XRD、TPR和EXAFS等手段考察了焙烧温度对Cu/MnO2/ZrO2催化剂性能影响，结果表明，随着焙烧温度增加，铜的配位环境发生变化，铜和锰之间相互作用增强，有效地防止铜组分在还原及反应过程中聚集长大，从而使催化剂活性显著增加，当催化剂经过高温焙烧，催化剂活性由于ZrO2结晶和铜的聚集而降低。

MnO_2陶粒臭氧氧化催化剂的制备及其性能

以凹凸棒土为载体、MnO_2为活性组分,制备了MnO_2陶粒臭氧氧化催化剂,并以草酸为模拟污染物,采用响应面法对催化剂的制备条件进行了优化。实验结果表明:各因素对草酸去除率影响的显著性顺序为MnO_2投加量>盐酸溶液质量分数>煅烧时间>煅烧温度。催化剂的最佳制备条件为:MnO_2投加量200 mg/g,盐酸溶液质量分数20%,煅烧时间2 h,煅烧温度400℃。在初始草酸质量浓度150 mg/L、溶液pH 3.11、臭氧投加量8.10 mg/min、臭氧-氧气曝气量400 m L/min的条件下,最佳条件制备的催化剂在反应30 min时的草酸去除率达66.99%。催化剂具有良好的活性稳定性,且催化过程中Mn^(2+)溶出量低。催化剂具有较大的比表面积,负载的MnO_2类型为α-MnO_2和β-MnO_2。

MnO2负载量对MnO2/HBeta分子筛催化二甲醚制六甲基苯反应性能的影响

在连续流动固定床反应器上考察了不同MnO_2负载量的MnO_2/HBeta分子筛催化二甲醚制六甲基苯的性能,结果表明:10%MnO_2改性HBeta有利于提高六甲基苯选择性。在常压、反应温度为280℃、空速为100h-1条件下,10%MnO_2/HBeta催化二甲醚反应,二甲醚转化率达76.36%,HMB选择性为25.1%。利用NH_3-TPD,Py-IR,BET及XRD等对催化剂的结构和性质进行表征,结果表明,随着MnO_2负载量的增加,MnO_2在催化剂中逐渐以晶体结构存在,且催化剂表面强酸中心逐渐增加,而催化剂B酸酸性呈现出先减弱后增强的趋势。10%MnO_2改性HBeta催化剂具有适宜的表面酸性,有利于HMB的生成。

LiCl/MnO_2-H_3BO_3体系甲烷氧化偶联催化剂的研究

由于石油资源的日见枯竭 ,天然气在化工原料中的地位日益突出。对天然气的主要成分甲烷、氧化偶联 (OCM)制备乙烯的催化剂—— Li Cl/Mn O2 - H3 BO3 进行了系统研究并探讨了其组分及外界反应条件对该催化剂性能的影响 ,发现了可能的活性组分 :立方晶型的 Li4 B7O12 Cl。

非晶态催化剂Cu-ZnO-Al_2O_3-MnO_2/HZSM-5二氧化碳加氢制备二甲醚的研究

考察了MnO2对CO2加氢直接合成二甲醚催化剂Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5的影响。采用固定床反应装置对CO2加氢直接合成二甲醚的活性进行考察,并运用XRD、H2-TPR技术对催化剂结构及表面性质进行研究。实验结果表明,催化剂中加入MnO2能显著提高Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂的稳定性,促进催化剂表面Cu的分散,并抑制催化剂在使用过程中Cu的聚集。