不同晶体结构MnO_2纳米催化剂低温NH_3-SCR性能研究

为了探究催化剂的结构和催化活性的关系,采用水热法制备了四种不同晶体结构的MnO_2纳米催化剂(α-MnO_2、β-MnO_2、γ-MnO_2和δ-MnO_2),并考察了其低温NH3-SCR活性。结果表明,不同晶体结构催化剂的活性不同,依次为γ-MnO_2>α-MnO_2>β-MnO_2>δ-MnO_2,γ-MnO_2表现出最高的催化活性,NOx转化率在150-260℃超过90%。随后,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附、热重(TG)、红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)及吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)等表征手段对催化剂的结构和性质进行分析。结果表明,α-MnO_2和β-MnO_2为纳米棒,γ-MnO_2和δ-MnO_2为纳米针,催化剂的比表面积并不是影响低温NH3-SCR活性的主导因素。γ-MnO_2具有适宜的孔道结构、较强的氧化还原能力、丰富的化学氧含量和Lewis酸酸性位点,是其具有最高低温NH3-SCR活性的原因。

Pt/MnO_2纳米结构催化剂的制备与结构表征

采用一种简单的方法合成了Pt/MnO2纳米结构催化剂.通过改变还原时间、反应温度、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的用量、Pt负载量等,研究了反应条件对Pt/MnO2纳米结构催化剂的Pt纳米粒子的粒径大小、粒径分布和分散性影响.并在最佳条件下合成一系列不同载体和Pt负载量的Pt/MnO2纳米结构催化剂.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等对合成的MnO2载体和Pt/MnO2催化剂进行了表征.结果表明:当还原时间为1 h、反应温度为80℃,PVP的用量为n(PVP)∶n(Pt)=20∶1时,负载的Pt纳米粒子具有较小的粒径而且能够在MnO2载体上均匀分散,Pt纳米粒子的粒径随负载量的增加先变小后增大.负载过程对载体的形貌和晶型没有显著的影响,载体不同对Pt纳米粒子的粒径没有影响,但对纳米粒子的分布密度有一定影响.