TiO_2/Ti转盘液膜反应器光电催化处理罗丹明B

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/Ti电极,X射线衍射(XRD)分析表明,TiO2主要为锐钛矿,晶粒尺寸约为46nm。以TiO2/Ti电极作阳极,Cu电极作阴极,组装成转盘液膜反应器,考察了其光电催化处理染料罗丹明B(RhB)的影响因素(转盘转速、偏压、溶液初始pH、RhB初始浓度和电解质浓度)。得到最佳处理条件为:转盘转速90r/min,偏压0.4V,溶液初始pH 2.5,电解质(硫酸钠)质量浓度0.5g/L。在最佳处理条件下,处理20mg/L RhB染料废水90min的脱色率和总有机碳(TOC)去除率分别达到97.2%和72.7%。结果表明,由于同时强化了激发光源的利用率和溶液的传质效率,TiO2/Ti转盘液膜反应器可高效光电催化处理染料废水。

钛基电催化膜反应器催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮

采用浸渍涂覆法制备出Mn Ox/Ti电催化膜.以Mn Ox/Ti电催化膜为阳极,以不锈钢网为阴极,构建电催化膜反应器用于催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮;考察Mn Ox/Ti膜材料电化学性能以及膜反应器的不同操作参数对环己烷转化率、环己醇和环己酮选择性的影响.结果表明:Mn Ox/Ti膜材料的电化学性能相对Ti膜明显增强;当反应物浓度为10 mmol/L、停留时间为34.3 min、电流密度为2.9 m A/cm2时,环己烷转化率达到12.5%,环己醇的选择性为38.7%,环己酮的选择性为50.1%.

斜板液膜反应器光电催化降解罗丹明B

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/Ti电极,进行光电催化降解罗丹明B(RhB)试验。确定了最佳降解条件:外加偏压+0.8 V、废水流量7.7 L/h、初始pH=2.5和电解质质量浓度2.0 g/L。在最佳条件下,处理20 mg/L的RhB溶液1.5 h,脱色率和TOC去除率分别达到97.3%和76.2%。结果表明,由于同时强化了激发光源的利用率和溶液的传质效率,斜板液膜反应器可高效降解RhB。

电辅助膜生物反应器体系中Co纳米催化膜处理焦化废水研究

为探究电辅助膜生物反应器(electrical membrane bioreactor, EMBR)处理难降解有机废水的效果、产电性能及抗膜污染性能,以金属有机骨架化合物(metal-organic frameworks, MOFs)为前驱体,通过碳化制备具有高催化氧还原(oxygen reduction reaction, ORR)活性的负载Co纳米颗粒的氮掺杂碳催化剂(Co-NPs),以碳纤维布作为基体组装Co-NPs/PVDF碳纤维基催化膜,并构建催化膜耦合EMBR体系处理实际焦化废水.考察碳化温度、Co/N协同作用、N掺杂含量及形态对ORR活性的影响,探究了催化膜在EMBR体系中处理实际焦化废水的污染物去除效率、抗污染特性和产能效果.结果表明:①Co-NPs的ORR反应为4电子转移还原途径,还原产物为水.②Co-NPs/PVDF碳纤维基催化膜在微电场下保持稳定的高膜通量.催化膜污染在运行初期符合膜孔堵塞模型,后期表现为滤饼层污染模型控制,膜污染以滤饼层污染为主.微电场可以降低滤饼层比阻,能有效解决膜污染问题.③EMBR体系处理实际焦化废水,COD、TN、NH_(4)^(+)-N和挥发酚的去除率分别为97.2%、43.8%、82.9%和99.8%.④系统最大产电功率密度为823.8 mW/m^(3),库仑效率为8.3%.研究显示,以MOFs为前驱体制备的Co-NPs纳米催化剂,以碳纤维布作为基体制备Co-NPs/PVDF碳纤维基催化膜,耦合EMBR体系在焦化废水处理过程中表现出了高效的污染物降解效率、能源转化效率,并且微电场环境可达到抗膜污染效果.

阳极斜板液膜反应器光电催化处理日落黄

采用阳极氧化法制备了TiO2/Ti电极,场发射扫描电镜分析表明催化剂表面形貌为纳米管,尺寸约100 nm。将TiO2/Ti电极组装成斜板液膜反应器,光电催化降解日落黄,考察了影响处理效率的因素,确定最佳条件为:外加偏压+1.0 V、废水流量7.8 L/h、初始pH值为2.52和Na2SO4质量浓度为3.0 g/L。在此条件下处理30 mg/L日落黄模拟废水90 min,其脱色率和TOC去除率分别达到97.3%和76.2%。结果表明,阳极斜板液膜反应器可有效光电催化降解日落黄。

间歇电沉积法制备纳米MnOx/Ti膜电极及其催化氧化环己烷性能

高选择性氧化环己烷(CHA)制备环己酮和环己醇(KA油)具有重要的工业价值和应用前景.本文提出采用间歇电沉积法制备纳米MnOx催化剂负载多孔管式钛膜,构建电催化膜反应器(ECMR)催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮.利用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)和电化学工作站等表征手段对催化剂的结构与性能进行表征.结果表明,间歇电沉积法制备的催化剂为纳米花球状γ-MnO2.与基体钛膜相比,MnOx/Ti膜电极具有更优的电化学性能和传质性能.此外,以MnOx/Ti电催化膜为阳极,不锈钢网为阴极构建ECMR.当环己烷初始浓度30 mmol·L^-1、反应温度30℃、停留时间34.3 min、电流密度2.3mA·cm^-2等条件下,ECMR环己烷转化率达25.6%,KA油总选择性高于99%.同时,ECMR重复使用8次后表现较高催化稳定性.

基于含油废水处理的电催化膜反应器优化设计及性能研究

以负载纳米TiO2的电催化膜为阳极,辅助电极为阴极,构成电催化膜反应器用于含油废水处理.考察了电极间距、电解质浓度、电流密度、空时速率、pH和温度对电催化膜反应器降解效果即含油废水化学需氧量(COD)去除率的影响.根据单因素实验分析结果,采用响应面法对电极间距、电解质浓度、pH和温度四个参数进行优化,得出最佳参数为:电极间距43.1mm,电解质浓度14.3g/L,pH=6.3,温度32.5℃.在电流密度0.312mA/cm2,空时速率15.8h-1的条件下,电催化膜反应器处理200mg/L含油废水COD去除率为97.54%,能耗为0.75kWh/m3.

钛基电催化膜电化学合成制备丙酸及膜反应器优化设计

以负载纳米MnO2的导电微孔钛膜为阳极,不锈钢为阴极,构建电催化膜反应器用于正丙醇电化学合成丙酸.考察了电催化膜反应器操作电压、电流密度、反应温度、溶液pH值及停留时间对正丙醇转化率和丙酸选择性的影响,采用响应面法对操作电压、反应温度、溶液pH值及停留时间4个参数进行优化.结果显示,电催化氧化正丙醇制备丙酸的最优条件为操作电压为2.87V、溶液pH值为4.82、停留时间为22.55min、反应温度为52.63℃.电催化膜反应器运行75min时,正丙醇转化率为99.82%,丙酸选择性为79.91%.

O2还原生物阴极电催化膜耦合反应器降低启动电压的研究

分别采用活性炭和石墨毡两种不同的碳材料作为阴极电极材料和微生物载体以构建O2还原生物阴极电催化膜耦合反应器。采用阴极电势、电流等电化学表征,证明石墨毡比活性炭更易形成生物阴极。对石墨毡生物阴极进行了16SrRNA微生物群落分析,证实了电化学活性微生物的存在。反应器启动成功后,电流密度从0增大到0.015mA/cm^2。与电催化膜反应器相比,其启动电压降低。

TiO_(2)/Ti电催化膜电极的制备及其对盐酸四环素废水的处理

为高效降解盐酸四环素(TCH)废水,以氢氧化钠、乙醇和水为溶剂,以平板微孔钛膜为钛源和基膜,采用水热法制备出原位生长二氧化钛纳米线的钛基电催化膜(TiO_(2) NWs/Ti膜)。运用扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电化学测试等手段,对TiO_(2) NWs/Ti膜电极的形貌、晶型和电化学性能等进行表征,并以TiO_(2) NWs/Ti膜为阳极构建电催化膜反应器(ECMR)处理盐酸四环素废水。结果表明:原位生长的催化剂锐钛矿TiO_(2)纳米线直径约为40 nm,均匀生长在Ti膜上;负载TiO_(2)纳米线可以显著提高Ti膜电极的电化学性能和催化活性,在常温常压下,当盐酸四环素废水质量浓度为50 mg/L、停留时间为10 min、电流密度为0.8 mA/cm2、pH值为7.0、Na2SO4质量浓度为15 g/L、溶液体积为100 mL时,盐酸四环素去除率可达99.5%,TOC去除率可以达到70.5%,明显高于Ti膜构建ECMR(40.2%和12.8%),且经过10次重复使用,催化性能基本保持较高水平。

纳米MnO_x/Ti电催化膜电极形貌调控及环己烷催化氧化性能

为实现高性能催化氧化环己烷,以高锰酸钾为锰源,通过控制高锰酸钾的浓度,利用水热法成功制备形貌可控的纳米线、纳米花球和纳米片锰氧化物负载多孔Ti电催化膜电极(nano-MnO_x/Ti),通过高分辨电子显微镜、循环伏安法和电化学交流阻抗等表征方法考察不同形貌的nano-MnO_x/Ti多孔膜电极的电催化性能。同时,以此为阳极,不锈钢网为阴极,构建电催化膜反应器(ECMR),催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮(KA油),考察初始浓度、反应温度、停留时间和电流密度等操作参数对环己烷转化率和KA油选择性的影响。结果表明:KMnO_4浓度为5.0 mmol/L时可制得纳米线状MnO_x,由此制得的纳米线状MnO_x/Ti膜电极电化学性能最优;环己烷转化率随着初始浓度的降低和停留时间的延长而增大,随着反应温度和电流密度的增大先增大后减小;环己醇选择性随着初始浓度的降低和反应温度、停留时间、电流密度的增大而减小,而环己酮选择性随之增大;最佳操作条件为反应温度30℃、环己烷10 mmol/L、电流密度3.0 mA/cm^2、停留时间30 min,此时采用纳米线状MnO_x/Ti膜电极构建的ECMR中环己烷转化率为15.2%,环己酮选择性为81.1%,KA油总选择性大于99%.

转盘液膜光电催化法处理罗丹明B的反应动力学

采用幂指数方程法建立了转盘液膜光电催化法降解罗丹明B(RhB)废水的动力学方程。结果表明,该反应动力学符合表观一级动力学。在考察的影响因素中,外加偏压对反应速率的影响最大,催化剂用量次之,其次是RhB初始浓度,转盘转速和光强度的影响相对较小。

Co_3O_4/Ti电催化膜电极制备及其苯甲醇催化氧化性能

本文采用浸渍涂覆法制备出多孔Ti负载纳米Co_3O_4电催化膜电极(Co_3O_4/Ti),以该膜电极为阳极,辅助电极为阴极,构建电催化膜反应器(electrocatalytic membrane reactor,ECMR)用于可控催化氧化苯甲醇制备苯甲醛和苯甲酸,并考察了Co_3O_4/Ti膜电极结构、电化学性能以及ECMR不同操作参数对苯甲醇转化率、苯甲醛和苯甲酸选择性的影响.结果表明,负载Co_3O_4纳米颗粒可以显著提高Ti膜电极的电化学性能和催化活性.在常温常压下,当反应物苯甲醇浓度为10 mmol·L^(-1),pH为7.0,停留时间为5.0 min,电流密度为2.5 mA·cm^(-2)时,苯甲醇的转化率达到49.8%,苯甲醛选择性为51.5%,苯甲酸选择性为23.6%.

WSP多晶催化复合膜对重金属废水的电还原强化处理性能

采用氧化石墨烯(GO)、铁粉(Fe-Fe_(3)O_(4))和二氧化铅(PbO_(2))制备合成多晶催化剂,利用水溶性纸(WSP)辅助催化剂负载导电基表面,通过相转化法制备具有高催化活性和高电导性的WSP多晶催化复合膜,并将其用作微生物燃料电池-膜生物反应器耦合系统(MFC-MBR)阴极电极膜,开展含铜/镍重金属废水电还原强化处理性能研究。实验结果表明,相比对照组,WSP多晶催化复合膜具有低还原电位及低欧姆电阻特性(还原电位和内阻仅为0.12 V和1.38Ω);形态学表征证实,膜面负载催化剂均匀,高活性催化界面有利于重金属电还原过程。WSP多晶催化复合膜辅助MFC-MBR系统开展废水处理,Cu(Ⅱ)去除效率高于90%,Ni(Ⅱ)去除率在99%以上;铜镍混合废水中Cu(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)同步去除率分别达到97.63%、93.18%。本研究表明,采用WSP多晶催化复合膜辅助MFC-MBR耦合系统处理重金属废水,可实现重金属电还原强化脱除,具有高效率低运行成本优势,工程应用前景广阔。

Ti/Pr_2O_3-nanoTiO_2膜电极的制备及电催化活性

用溶胶-凝胶法在Ti基表面修饰一层的TiO2膜和稀土Pr掺杂的TiO2膜,分别制得空白Ti/nanoTiO2膜电极和Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极。XRD测试表明Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极组分晶型为锐钛矿,颗粒粒径计算为15.8 nm。SEM测试形貌表明Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极表面颗粒尺寸在10～15 nm之间,无团聚,颗粒均匀分布。循环伏安法探究了空白Ti/nanoTiO2膜电极和Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极分别在无机相H2SO4溶液和有机相DMF溶液中电催化还原活性。结果表明：在两种溶液中,Ti/Pr2O3-nanoTiO2膜电极与空白Ti/nanoTiO2膜电极相比,电催化活性在无机和有机相中分别增强3.0倍和2.8倍,并且该方法制备的电极电催化稳定性高。

稀土La掺杂的Ti/nanoTiO_2膜电极的制备及电催化活性

采用溶胶-凝胶法,以钛酸丁酯为原料制备Ti基TiO_2膜电极,制得稀土La掺杂的Ti/La_2O_3-nanoTiO_2膜电极。运用XRD,SEM,CV等方式对所制得的掺杂电极进行了表征,XRD测试结果表明Ti,La_2O_3-nanoTiO_2膜电极组分晶型均为锐钛矿型。颗粒粒径约为20nm。SEM形貌显示Ti/La_2O_3-nanoTiO_2电极表面颗粒比较均匀。颗粒尺寸约在10。15 nm之间。通过循环伏安法研究了Ti,La_2O_3-nanoTiO_2膜电极在无机相HCl溶液中以及有机相马来酸溶液中的电催化还原活性。结果表明:在两种溶液中,稀土离子掺杂改性后的Ti,La_2O_3-nanoTiO_2膜电极与空白Ti/nanoTiO_2膜电极相比。电催化活性明显增强,并且该方法制备的电极电催化稳定性高。

斜板液膜法光电催化罗丹明B的降解机理初探

采用斜板液膜法光电催化降解染料罗丹明B(RhB),用分光光度法考察了其紫外-可见吸收光谱随时间的变化;色谱-质谱联用仪考察了RhB降解过程中的中间产物;总有机碳分析仪考察了RhB的矿化情况。研究结果表明,RhB主要是通过被氧化而降解,首先是RhB的芳环被打开,其产物进而被氧化成小分子的有机酸,最终被氧化为CO2和H2O。

燃料电池技术在电催化反应领域的应用

燃料电池反应器是一种既能生产有价值化学品 ,又能同时发电的新型单元操作装置。由于其安全、反应易受控制、无污染 ,且能源资源利用率高的特点 ,日益受到各国工业部门的重视。本文评述了几类燃料电池反应器如酸性燃料电池、质子交换膜燃料电池和固体氧化物燃料电池的用途、工作原理及其实现工业化所面临的几个主要问题。

厌氧膜生物反应器的现状、挑战和前景

厌氧膜生物反应器(AnMBRs)不仅可以高效去除污染物,改善出水水质,而且可以实现生物能源回收,对保护环境和缓解能源危机具有重大意义。膜污染作为制约AnMBRs应用与推广的限制因素得到了大量关注,各种缓解和控制膜污染的方法和技术不断涌现。因此,对AnMBRs的运行机理、多元化应用、膜污染情况进行综述,并分析和评估了微生物电催化系统(BES)-AnMBRs组合工艺的可行性和发展潜力,以期为AnMBRs工程应用和未来发展提供理论和技术参考。

纳米氧化锰负载钛基电催化膜制备及处理含酚废水性能研究

以多孔钛膜为基膜,醋酸锰为锰源,采用溶胶-凝胶法制备出负载纳米氧化锰的钛基电催化膜(nano-MnO_x/Ti膜).运用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)和计时电流法(CA)等测试手段,对MnO_x/Ti膜电极的微观形貌、晶型、电化学性能等进行表征.结果表明,所得催化剂是由直径为50 nm的γ-Mn O2和Mn2O3纳米棒所组成,且均匀分布于Ti膜上,负载催化剂后钛膜电极电化学性能和催化性能明显提高,催化剂与基体之间键合的形成提高其稳定性.以棒状nano-MnO_x/Ti膜电极为阳极构建电催化膜反应器(ECMR)处理含酚废水,当苯酚溶液浓度为10 mmol·L-1、电流密度为0.25 m A·cm-2、停留时间为15 min时,COD去除率可达95.1%.