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Variable valence Mo^(5+)/Mo^(6+)ionic bridge in hollow spherical g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)MoO_(6) catalysts for promoting selective visible light-driven CO_(2)photoreduction into CO 被引量:2
1
作者 Wenjie He Yuechang Wei +8 位作者 Jing Xiong Zhiling Tang Yingli Wang Xiong Wang Hui Xu Xiao Zhang Xiaolin Yu Zhen Zhao Jian Liu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期361-372,I0009,共13页
Herein,the catalysts of ultrathin g-C_(3)N_(4)surface-modified hollow spherical Bi2MoO6(g-C_(3)N_(4)/Bi2MoO6,abbreviated as CN/BMO)were fabricated by the co-solvothermal method.The variable valence Mo^(5+)/Mo^(6+)ioni... Herein,the catalysts of ultrathin g-C_(3)N_(4)surface-modified hollow spherical Bi2MoO6(g-C_(3)N_(4)/Bi2MoO6,abbreviated as CN/BMO)were fabricated by the co-solvothermal method.The variable valence Mo^(5+)/Mo^(6+)ionic bridge in CN/BMO catalysts can boost the rapid transfer of photogenerated electrons from Bi2MoO6to g-C_(3)N_(4).And the synergy effect of g-C_(3)N_(4)and Bi2MoO6components remarkably enhance CO_(2)adsorption capability.CN/BMO-2 catalyst has the best performances for visible light-driven CO_(2)reduction compared with single Bi2MoO6and g-C_(3)N_(4),i.e.,its amount and selectivity of CO product are 139.50μmol g-1and 96.88%for 9 h,respectively.Based on the results of characterizations and density functional theory calculation,the photocatalytic mechanism for CO_(2)reduction is proposed.The high-efficient separation efficiency of photogenerated electron-hole pairs,induced by variable valence Mo^(5+)/Mo^(6+)ionic bridge,can boost the rate-limiting steps(COOH*-to-CO*and CO*desorption)of selective visible light-driven CO_(2)conversion into CO.It inspires the establishment of efficient photocatalysts for CO_(2)conversion. 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) Bi_(2)MoO_(6) Mo^(5+)/Mo^(6+)ionic bridge CO_(2)photoconversion CO production
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高效Mo-Ni_(5)P_(4)双功能电催化剂的制备及其电解水性能研究 被引量:1
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作者 高鹏 张艳平 +2 位作者 王敏 余婉菲 李建保 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2023年第9期1691-1697,共7页
电催化制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气(H 2)和氧气(O 2),是一种高效且环境友好的产氢方式。但现阶段商业化的高效催化剂价格昂贵且储量较少,限制了电解水技术的大规模应用。因此,开发低成本、高稳定和环境友好的高... 电催化制氢通过析氢反应(HER)和析氧反应(OER)同时产生氢气(H 2)和氧气(O 2),是一种高效且环境友好的产氢方式。但现阶段商业化的高效催化剂价格昂贵且储量较少,限制了电解水技术的大规模应用。因此,开发低成本、高稳定和环境友好的高效电催化剂,特别是基于非贵金属材料的磷化物电催化剂,成为近期研究热点。本研究通过水热和相对较低的磷化温度成功制备出了具有镂空纳米花结构的Mo掺杂Ni_(5)P_(4)催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对Mo-Ni_(5)P_(4)催化剂进行了表征,并研究了Mo-Ni_(5)P_(4)材料的电化学性能。研究发现,所合成的催化剂凭借掺杂对电子结构的改变,以及多孔纳米片的大表面积优势,提高了HER水解离步骤的速率。在碱性电解液中,Mo负载下的Ni_(5)P_(4)仅需116 mV的析氢过电位就可实现10 mA·cm^(-2)的电流密度,同时析氧过电位只需255 mV。在双电极配置中仅需1.608 V的电池电压,持续测试27 h后,催化剂仍显示出良好的稳定性。 展开更多
关键词 Ni_(5)P_(4) Mo 掺杂 电催化析氢 电催化析氧 电催化全解水
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Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应中积炭的研究 被引量:8
3
作者 刘红梅 李涛 +1 位作者 田丙伦 徐奕德 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第4期373-376,共4页
对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应后的Mo/HZSM 5催化剂上的积炭进行程序升温加氢反应和程序升温二氧化碳反应 ,并对相应的催化剂上的积炭进行程序升温氧化反应和热重实验 ,以研究催化剂上的不同积炭物种 .结果表明 ,甲烷无氧芳构... 对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应后的Mo/HZSM 5催化剂上的积炭进行程序升温加氢反应和程序升温二氧化碳反应 ,并对相应的催化剂上的积炭进行程序升温氧化反应和热重实验 ,以研究催化剂上的不同积炭物种 .结果表明 ,甲烷无氧芳构化反应后有两类烧炭峰 ,一类是低温烧炭峰 ,另一类是高温烧炭峰 ;H2 主要对高温烧炭峰发生作用 ,对低温烧炭峰几乎没有影响 ;CO2 可同时对两种烧炭峰产生影响 .由此推论 ,甲烷在无氧条件下直接转化生成芳烃的反应过程中 ,沉积在Mo/HZSM 5催化剂上的积炭有三种形式 ,即 :能够与H2 反应的积炭 ,能够与CO2 反应的积炭和可能以Mo2 C形式存在的物种 . 展开更多
关键词 甲烷 脱氢芳构化 Mo/HZSM-5沸石 程序升温反应 积炭 HZSM-5沸石 负载型催化剂
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Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究 被引量:20
4
作者 王冬杰 张一平 +1 位作者 费金华 郑小明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1996年第11期1776-1777,共2页
Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究王冬杰,张一平,费金华,郑小明(杭州大学催化研究所,杭州,310028)关键词甲烷,Mo-Ni/HZSM-5催化剂,芳构化,芳烃由于甲烷氧化偶联和部分氧化遇到了转化... Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究王冬杰,张一平,费金华,郑小明(杭州大学催化研究所,杭州,310028)关键词甲烷,Mo-Ni/HZSM-5催化剂,芳构化,芳烃由于甲烷氧化偶联和部分氧化遇到了转化率和选择性不易兼顾及甲烷深度氧化难... 展开更多
关键词 甲烷 催化剂 芳构化 芳烃 改性
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铁改性的Mo/ZSM-5催化剂上NO的选择性催化还原反应 被引量:11
5
作者 李哲 陈兵 +1 位作者 黄伟 谢克昌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第10期1907-1911,共5页
采用浸渍法制备了Mo/ZSM-5,Fe/ZSM-5和不同Fe和Mo摩尔比的Fe-Mo/ZSM-5样品,并以氨为还原剂对其NO选择性催化还原活性以及反应条件对催化性能的影响进行了研究.结果表明,Fe-Mo/ZSM-5样品的NOx转化率明显比单独的Mo/ZSM-5和Fe/ZSM-5的高.... 采用浸渍法制备了Mo/ZSM-5,Fe/ZSM-5和不同Fe和Mo摩尔比的Fe-Mo/ZSM-5样品,并以氨为还原剂对其NO选择性催化还原活性以及反应条件对催化性能的影响进行了研究.结果表明,Fe-Mo/ZSM-5样品的NOx转化率明显比单独的Mo/ZSM-5和Fe/ZSM-5的高.当n(Fe)∶n(Mo)为1.5时,Fe-Mo/ZSM-5样品具有最佳催化性能,其NOx转化率在430℃时达到了96%,并且能在高空速和不同O2气浓度的条件下保持高的催化活性.同时采用XRD和XPS技术分别对催化剂的体相结构和表面性质进行了研究,结果表明,当n(Fe)∶n(Mo)=1.5时,Fe和Mo元素之间以及与载体HZSM-5之间存在较强的相互作用,并且其表面的Mo3d的含量最高.这可能与其高的催化活性有关.另外还发现,在反应过程中Fe-Mo/ZSM-5催化剂表面的氮氧物种主要是吸附态NO,因此可以推测NO的催化还原反应机理是,在催化剂表面上,吸附态NO与吸附NH3物种直接反应生成氮气,而非经过氧化为NO2的途径. 展开更多
关键词 Fe-Mo/ZSM-5催化剂 Fe与Mo摩尔比 一氧化氮 选择性催化还原 表面Mo3d含量
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甲烷在Mo/HZSM-5催化剂上的脱氢聚合反应 被引量:3
6
作者 陈来元 徐竹生 +2 位作者 张涛 李新生 林励吾 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第7期601-606,共6页
对不同Mo含量的Mo/HZSM-5催化剂的结构进行了表征,并对这些催化剂的甲烷非氧气氛下的转化反应进行了考察.催化剂的BET比表面积及酸性随Mo含量的增加而降低,当Mo含量大于5%时,Mo对ZSM-5分子筛的晶型有影响,并出现MoO3物相.甲烷... 对不同Mo含量的Mo/HZSM-5催化剂的结构进行了表征,并对这些催化剂的甲烷非氧气氛下的转化反应进行了考察.催化剂的BET比表面积及酸性随Mo含量的增加而降低,当Mo含量大于5%时,Mo对ZSM-5分子筛的晶型有影响,并出现MoO3物相.甲烷在700℃时可高选择性地生成苯和乙烯,最佳Mo含量大约为2%.纯的MoO3或HZSM-5上该反应几乎不进行,因此,可能是分散的钼氧离子和分子筛的酸中心是甲烷转化的活性中心,只有二者的协同作用才能促进甲烷的转化.反应后催化剂中的钼物种被还原了.催化剂上的积炭可能是催化剂失活的主要原因之一,烧炭后催化剂活性基本恢复. 展开更多
关键词 甲烷 脱氢聚合 催化剂 分子筛 积炭
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甲烷直接转化制苯的Mo-HZSM-5催化剂研究 被引量:6
7
作者 王林胜 谢茂松 +2 位作者 徐桂芬 陶龙骧 徐奕德 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1995年第6期1-3,共3页
研究了Mo/HZSM-5催化剂的钼含量对催化剂活性及物理化学性质的影响,探讨了甲烷选择制苯的反应特征。结果表明,ZSM-5沸石上担载的高价钼及其适合芳烃生成的中孔结构和强B酸中心是催化剂获得高选择性和高活性的必要因素... 研究了Mo/HZSM-5催化剂的钼含量对催化剂活性及物理化学性质的影响,探讨了甲烷选择制苯的反应特征。结果表明,ZSM-5沸石上担载的高价钼及其适合芳烃生成的中孔结构和强B酸中心是催化剂获得高选择性和高活性的必要因素,钼含量2%~3%可获得最好活性。W可作为添加助剂改进催化剂活性减少积炭。 展开更多
关键词 甲烷 催化剂 助剂
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甲烷制苯Mo/HZSM-5催化剂失活的研究 被引量:4
8
作者 谭平连 徐竹生 +2 位作者 张涛 陈来元 高秀英 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第5期17-21,共5页
用DTA-TG研究了Mo/HZSM-5上甲烷直接制苯的积炭-烧炭特性。用XPS、NH3-TPD、比表面测定考察了催化剂在反应前后性质的变化。结果表明,积炭是一个动态过程,催化剂上的酸中心、表面积和孔体积在反应初期下降... 用DTA-TG研究了Mo/HZSM-5上甲烷直接制苯的积炭-烧炭特性。用XPS、NH3-TPD、比表面测定考察了催化剂在反应前后性质的变化。结果表明,积炭是一个动态过程,催化剂上的酸中心、表面积和孔体积在反应初期下降较快,而后下降趋缓,与积炭量的变化相一致,这初步说明了积炭是从催化剂上的酸中心和微孔中开始进行的;结焦是Mo/HZSM-5上甲烷直接制苯失活的主要原因。钼的价态变化以及钼组份在反应中流失也是催化剂失活的因素之一。 展开更多
关键词 甲烷 HZSM-5 脱氢聚合 失活 催化剂
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Mo/HZSM-5 上甲烷非氧脱氢聚合(制苯) 被引量:4
9
作者 谭平连 徐竹生 +1 位作者 陈来元 林励吾 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第1期1-4,共4页
考察了焙烧温度、空速、反应前预处理和ZSM-5的硅铝比对甲烷非氧脱氢聚合反应在Mo/HZSM-5催化剂上的影响。结果表明,焙烧温度为500℃时,催化剂的活性和苯选择性均最好,当焙烧温度为750℃时,甲烷转化率和苯的选... 考察了焙烧温度、空速、反应前预处理和ZSM-5的硅铝比对甲烷非氧脱氢聚合反应在Mo/HZSM-5催化剂上的影响。结果表明,焙烧温度为500℃时,催化剂的活性和苯选择性均最好,当焙烧温度为750℃时,甲烷转化率和苯的选择性均有较大的下降。低空速对催化剂反应活性和稳定性均有利。ZSM-5的硅铝比和反应前预处理对催化剂的性能也有一定的影响。甲烷中添加氢气和氧气对甲烷非氧脱氢聚合不利,添加He气后,甲烷转化率。 展开更多
关键词 甲烷 脱氢聚合 MO/HZSM-5 催化剂
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稀土改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷直接芳构化反应的研究 Ⅰ催化性能的研究 被引量:11
10
作者 刘自力 林维明 +1 位作者 林绮纯 王琪莹 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1997年第6期23-26,共4页
研究了稀土元素Y、La、Ce、Eu、Er、Yb和过渡金属Zn对Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性的影响,发现适量的稀土元素Y、La、Eu、Er、Yb促进了催化剂的活性,提高了甲烷的转化率及苯的选择性,其中Y或Eu... 研究了稀土元素Y、La、Ce、Eu、Er、Yb和过渡金属Zn对Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性的影响,发现适量的稀土元素Y、La、Eu、Er、Yb促进了催化剂的活性,提高了甲烷的转化率及苯的选择性,其中Y或Eu改性的催化剂上的甲烷转化率分别达19.6%和19.3%,苯的选择性分别为96.5%和97.5%,还研究了非氧除炭再生催化剂的方法,发现催化剂经此方法再生后,其活性略有提高,且较稳定,说明原位非氧除炭再生催化剂的方法是可行的。 展开更多
关键词 甲烷 芳烃 芳构化 HZSM-5 催化剂 再生
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Mo-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷与丙烷混合物的无氧芳构化 被引量:11
11
作者 郑海涛 楼辉 +6 位作者 李影辉 费金华 侯昭胤 徐艳 万书宝 王斯晗 郑小明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期285-289,共5页
研究了甲烷和丙烷的混合气体在 x% Mo+6% Zn/ HZSM-5催化剂上 (x=0 .3 ,0 .5 ,0 .7,0 .9)的无氧芳构化反应性能 .结果表明 ,在 873 K,GHSV=3 L/ (g· h)和 n(C1 ) / n(C3) =1 .0条件下 ,甲烷的转化率在2 9%~ 3 5 %之间 ,芳烃选择... 研究了甲烷和丙烷的混合气体在 x% Mo+6% Zn/ HZSM-5催化剂上 (x=0 .3 ,0 .5 ,0 .7,0 .9)的无氧芳构化反应性能 .结果表明 ,在 873 K,GHSV=3 L/ (g· h)和 n(C1 ) / n(C3) =1 .0条件下 ,甲烷的转化率在2 9%~ 3 5 %之间 ,芳烃选择性大于 80 % .其中 0 .7% Mo+6% Zn/ HZSM-5对甲烷表现出最优的活性 ,甲烷转化率达到 3 4.8% ,丙烷转化率为 69.6% .探讨了反应时间和 n(C1 ) / n(C3)比对甲烷和丙烷转化率及其产物分布的影响 .结果显示 ,丙烷的存在促使甲烷活化并参与芳构化反应 .同位素 1 3CH4 示踪实验发现 ,1 3C进入了 C6 H+ 6 ,C7H+ 8和 C8H+ 1 0 碎片中 ,进一步证实了甲烷进入芳烃形成过程 .此种用丙烷活化甲烷的过程可能为天然气和炼厂气的直接利用提供了一个新的反应途径 . 展开更多
关键词 甲烷 丙烷 共活化 无氧芳构化 Mo-Zn/HZSM-5催化剂
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改性Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化的研究 被引量:2
12
作者 姚本镇 陈瑾 +2 位作者 杨媛媛 刘殿华 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第3期1-4,16,共5页
考察了Mo担载量及反应条件对改性Mo/HZSM-5催化剂甲烷无氧芳构化性能的影响。结果表明,Mo担载量对催化剂表面有所影响,从而影响了催化剂的性能,Mo担载量w(Mo)=6%的催化剂性能最佳;反应温度为973K、空速为1400ml/(g-cat.h)时6%Mo/HZSM-5... 考察了Mo担载量及反应条件对改性Mo/HZSM-5催化剂甲烷无氧芳构化性能的影响。结果表明,Mo担载量对催化剂表面有所影响,从而影响了催化剂的性能,Mo担载量w(Mo)=6%的催化剂性能最佳;反应温度为973K、空速为1400ml/(g-cat.h)时6%Mo/HZSM-5苯收率最高可达5.25%。 展开更多
关键词 甲烷 芳构化 无氧化 改性Mo/HZSM-5催化剂 担载量 反应温度 空速
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HZSM-5载体对甲烷无氧芳构化反应影响 被引量:1
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作者 张贺 李钢 +5 位作者 王祥生 刘毅慧 陈永英 苏玲玲 包信和 徐奕德 《大连理工大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2003年第1期33-36,共4页
将不同物化性质的HZSM-5作为甲烷无氧芳构化反应催化剂的载体,系统研究了载体性质对反应的影响.研究发现,不同硅铝物质的量比的HZSM-5担载Mo催化剂具有不同的催化反应性能,在一定硅铝物质的量比范围内,随着硅铝物质的量比的降低,HZSM-5... 将不同物化性质的HZSM-5作为甲烷无氧芳构化反应催化剂的载体,系统研究了载体性质对反应的影响.研究发现,不同硅铝物质的量比的HZSM-5担载Mo催化剂具有不同的催化反应性能,在一定硅铝物质的量比范围内,随着硅铝物质的量比的降低,HZSM-5酸量增加,甲烷无氧芳构化反应甲烷转化率提高,表明HZSM-5对该反应起酸催化作用,载体的酸性质是影响反应性能的主要因素.而HZSM-5结晶度对甲烷无氧芳构化反应影响不大. 展开更多
关键词 载体 甲烷 无氧芳构化反应 MO/HZSM-5催化剂 催化反应性能 十元环沸石
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Mo系改性HZSM-5分子筛催化剂上丙烷的芳构化反应 被引量:1
14
作者 王军威 张志新 王心葵 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期296-300,共5页
采用Mo及稀土元素对HZSM-5分子筛进行改性并用于丙烷的芳构化反应。考察了Mo含量、引入方法及反应条件对催化活性的影响。在La、Ce、Nd、Sm、Dy等五种稀土元素中,以La的改性效果最佳,在550℃、600h-1... 采用Mo及稀土元素对HZSM-5分子筛进行改性并用于丙烷的芳构化反应。考察了Mo含量、引入方法及反应条件对催化活性的影响。在La、Ce、Nd、Sm、Dy等五种稀土元素中,以La的改性效果最佳,在550℃、600h-1的反应条件下,Mo-LaHZSM-5分子筛催化剂上丙烷转化率及芳烃选择性分别达到8843%、6847%。 展开更多
关键词 HZSM-5 丙烷芳构化 分子筛 催化剂 改性
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Fe—Mo/ZSM-5催化剂上NO的吸附及其催化还原机理 被引量:2
15
作者 李哲 杨梅 +1 位作者 黄伟 谢克昌 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期96-101,共6页
采用共浸渍法制备了Fe-Mo/ZSM-5样品,并分别利用NO-TPD和暂态响应技术研究了NO的吸附性能。结果表明,NH。的存在不但能够大大减弱NO的吸附,而且使得催化剂表面NO的吸附位性质发生了改变,340℃左右的脱附峰可能对应于反应的活性位... 采用共浸渍法制备了Fe-Mo/ZSM-5样品,并分别利用NO-TPD和暂态响应技术研究了NO的吸附性能。结果表明,NH。的存在不但能够大大减弱NO的吸附,而且使得催化剂表面NO的吸附位性质发生了改变,340℃左右的脱附峰可能对应于反应的活性位,并且其可能是与吸附氧有关的酸性吸附位。而O2的存在对NO吸附起着重要作用,吸附氧可能参与了NO的吸附过程。在反应条件下Fe-Mo/ZSM-5催化剂上可能有两种不同的NO吸附位存在,一种是没有吸附氧的吸附位,而另一种是与吸附氧有关的吸附位。在O2存在条件下,催化剂表面吸附态NO直接与毗邻的吸附态NH3物种作用形成N2和H2O。气相O2的作用是补充催化剂表面氧物种,使NO,氧化还原反应能够持续进行。 展开更多
关键词 Fe—Mo/ZSM-5 NO—TPD 暂态响应 NO吸附性能
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Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化反应——分子筛水蒸气脱铝的影响 被引量:2
16
作者 宋一兵 吴燕青 +1 位作者 孙长勇 方奕文 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第2期10-14,共5页
采用蒸汽脱铝法对HZSM-5分子筛进行预处理,利用XRD、N2物理吸附及NH3微分量热吸附对分子筛的结构和酸性质进行表征,在关联催化剂的活性评价结果的基础上,研究了分子筛的结构、酸性质对Mo/HZSM-5催化剂反应性能的影响。结果表明,市售的母... 采用蒸汽脱铝法对HZSM-5分子筛进行预处理,利用XRD、N2物理吸附及NH3微分量热吸附对分子筛的结构和酸性质进行表征,在关联催化剂的活性评价结果的基础上,研究了分子筛的结构、酸性质对Mo/HZSM-5催化剂反应性能的影响。结果表明,市售的母本HZSM-5分子筛上,少量的强B酸中心的存在,促使了反应中间物种的深度脱氢,造成催化剂在反应过程中发生严重积炭;水蒸汽处理的HZSM-5分子筛,其骨架结构和酸性质随处理温度的不同而改变。923K蒸汽处理的分子筛,结晶度显著降低,骨架结构的严重受损导致了微孔的阻塞和B酸中心的大量减少,不利于C2中间物种的芳构化;823K处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在有效地消除了母本分子筛原有的强B酸中心的同时,又保持着较高的结晶度,改善了分子筛的抗积碳能力,因此其Mo基催化剂的甲烷芳构化反应性能较传统制备的Mo/HZSM-5催化剂有显著提高。 展开更多
关键词 甲烷 芳构化 蒸汽脱铝 MO/HZSM-5
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^(27)Al和^(29)Si MAS-NMR对Mo/HZSM-5催化剂的研究 被引量:3
17
作者 刘薇 徐奕德 +1 位作者 李丽云 胡红兵 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第8期693-699,共7页
使用29Si和27Al固体高分辨核磁技术对甲烷无氧芳构化催化剂Mo/HZSM-5分子筛进行了研究,发现HZSM-5分子筛本体中仅含有少量非骨架Al,Mo物种与分子筛骨架Al及骨架外Al的相互作用随Mo担载量以及焙烧温度的升高而增加,在高温焙烧下,M... 使用29Si和27Al固体高分辨核磁技术对甲烷无氧芳构化催化剂Mo/HZSM-5分子筛进行了研究,发现HZSM-5分子筛本体中仅含有少量非骨架Al,Mo物种与分子筛骨架Al及骨架外Al的相互作用随Mo担载量以及焙烧温度的升高而增加,在高温焙烧下,Mo物种会使分子筛骨架严重脱铝,并且生成Al2(MoO4)3新相,最终导致分子筛骨架塌陷,催化性能下降. 展开更多
关键词 钼催化剂 铝27 硅29 HZSM-5 甲烷 芳构化
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Mo源对Mo-ZSM-5分子筛粒径、Mo元素引入分子筛骨架的影响 被引量:3
18
作者 张海荣 李哲 黄伟 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期350-354,共5页
采用静态水热合成法,以四丙基氢氧化铵为模板剂合成了Mo—ZSM-5分子筛,并着重考察了氧化钼和钼酸铵作为Mo源对合成的影响。结果表明,采用氧化钼作Mo源,不利于Mo原子进入分子筛骨架,但是有利于减小分子筛的粒径。初步证明,Mo—ZSM-... 采用静态水热合成法,以四丙基氢氧化铵为模板剂合成了Mo—ZSM-5分子筛,并着重考察了氧化钼和钼酸铵作为Mo源对合成的影响。结果表明,采用氧化钼作Mo源,不利于Mo原子进入分子筛骨架,但是有利于减小分子筛的粒径。初步证明,Mo—ZSM-5分子筛的形成遵循高硅成核机理。 展开更多
关键词 Mo—ZSM-5 粒径 水热晶化法
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Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化反应—催化剂制备方法的影响 被引量:2
19
作者 宋一兵 曾素花 +1 位作者 孙长勇 方奕文 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第4期16-19,共4页
采用高温蒸汽处理的方法对机械混合法制备的Mo/HZSM-5催化剂进行了改良,利用XRD、XPS等表征催化剂的晶相组成、Mo物种的分散度。结果表明,Mo/HZSM-5催化剂的甲烷脱氢芳构化性能与其Mo物种的分散度密切相关。机械混合法制备的催化剂上,M... 采用高温蒸汽处理的方法对机械混合法制备的Mo/HZSM-5催化剂进行了改良,利用XRD、XPS等表征催化剂的晶相组成、Mo物种的分散度。结果表明,Mo/HZSM-5催化剂的甲烷脱氢芳构化性能与其Mo物种的分散度密切相关。机械混合法制备的催化剂上,Mo物种主要以微晶的形式分布在分子筛的外表面,由于缺少分子筛孔道择形保护,使积炭副反应的容易发生。经高温蒸汽处理后,催化剂上Mo物种的分散度显著提高,有较多的Mo物种迁移至分子筛的孔道内,并与B酸发生强相互作用生成钼氧二聚体。因此在甲烷芳构化反应中,蒸汽处理的Mo/HZSM-5催化剂显示出较强的抗积炭能力,甲烷转化活性及芳烃的选择性较传统机械混合法制备的催化剂有明显提高。 展开更多
关键词 甲烷 脱氢芳构化 蒸汽处理 MO/HZSM-5催化剂
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改性Mo/HZSM-5在甲烷无氧芳构化反应中的性能 被引量:1
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作者 姚本镇 杨媛媛 +2 位作者 陈瑾 刘殿华 房鼎业 《华东理工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期615-618,共4页
硅铝摩尔比(nSi/nAl)不同的HZSM-5(Hydrogen Zeolite Socony Mobile-Five)制备的催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的性能不同。实验表明:nSi/nAl=40的Mo/HZSM-5在苯选择性、稳定性和苯生成速率等方面均优于其他硅铝摩尔比的催化剂;同时,对... 硅铝摩尔比(nSi/nAl)不同的HZSM-5(Hydrogen Zeolite Socony Mobile-Five)制备的催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的性能不同。实验表明:nSi/nAl=40的Mo/HZSM-5在苯选择性、稳定性和苯生成速率等方面均优于其他硅铝摩尔比的催化剂;同时,对载体改性可以提高催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的性能。对比不同的改性方法发现,先碱处理再酸处理改性的wMo=0.03的Mo/HZSM-5较其他催化剂具有更好的催化性能,改性后的催化剂具有更好的稳定性以及使反应具有更高的苯选择性和苯生成速率。 展开更多
关键词 甲烷 芳构化 MO/HZSM-5 催化剂
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