Mo掺杂对Pt/C催化剂乙醇氧化催化性能的影响

直接乙醇燃料电池(DEFC)由于其高能量密度、绿色无污染等优势受到广泛关注,寻找和开发具有高乙醇氧化催化活性和抗CO中毒能力的阳极催化剂对DEFC的未来发展和商业应用具有重要意义。本研究采用微波法合成了一系列Mo掺杂的Pt/C催化剂,并通过循环伏安法、交流阻抗法、计时电流法等电化学技术考察了Mo的掺杂量对Pt/C催化剂乙醇氧化催化活性和稳定性的影响。结果表明:Pt2Mo/C催化剂在乙醇氧化催化过程中表现出与Pt/C相当的起始电位、最大的峰电流密度和最慢的衰减速度,说明该催化剂具有最高的乙醇氧化催化活性和最稳定的工作性能。

Pt掺杂Pd/C催化剂催化间苯二酚合成1,3-环己二酮的研究

1,3-环己二酮分子中含有活泼的β-二羰基结构,常作为药物分子的关键中间体,从而在有机合成领域有着广泛的应用。催化加氢法以其收率高、反应易控、易分离、品质稳定、环境友好等特点而受到人们的重视,是目前生产1,3-环己二酮的主流方法。工业生产中主要是以Pd/C为催化剂进行选择性加氢,相比于价格相对较高的贵金属Pd,价格低廉的Pt更具优势。因此,研究Pt掺杂Pd/C催化剂具有重要的现实意义。本文以Pt掺杂Pd/C为催化剂,催化间苯二酚合成1,3-环己二酮,着重考察了反应压力、温度、催化剂组分、金属Pd含量对选择性加氢反应的影响,对未来工业化生产有一定的借鉴意义。

介孔Pt/MoSAPO-11-M催化剂在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能

以二正丙胺为结构导向模板剂、有机硅季铵盐为介孔模板剂,采用水热法合成金属Mo掺杂介孔SAPO-11得到MoSAPO-11-M沸石,并以其为载体负载Pt制备Pt/MoSAPO-11-M催化剂。采用XRD、N 2吸附-脱附、NH 3-TPD、吡啶吸附红外光谱、H 2-TPR、SEM和TEM等手段对沸石及催化剂进行表征,并考察Pt/MoSAPO-11-M催化剂作用下正十二烷临氢异构化反应性能。结果表明:不完美球形的MoSAPO-11-M沸石的外表面积(123 m^(2)/g)和总酸量(266μmol/g)均高于球形形貌的微孔SAPO-11沸石(51 m^(2)/g和163μmol/g),而且MoSAPO-11-M沸石具有更多的Bronsted酸位点;Pt/MoSAPO-11-M催化剂上Pt的平均颗粒尺寸为2.61 nm,小于Pt/SAPO-11催化剂(4.30 nm);在反应温度340℃、反应压力2 MPa、氢气与正十二烷体积比600、质量空速2.25 h-1条件下,Pt/MoSAPO-11-M催化剂作用下正十二烷转化率92.8%、异构化选择性92.2%以及双支链异构体的选择性38.7%。

反应pH值对微波法合成的Mo修饰的Pt/C催化剂结构和乙醇电氧化催化性能的影响

通过调节微波反应溶液的pH值合成了一系列Mo修饰的Pt/C催化剂并用于乙醇的电氧化催化反应.利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的晶型结构、微观形貌、粒径尺寸和表面电子结构进行了表征,并采用循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)和电化学阻抗谱(EIS)对催化剂的乙醇电氧化催化性能进行了测试.结果表明,碱性环境有利于催化剂组分在碳载体上的均匀分布,pH值为14时制得的催化剂组分颗粒尺寸最小,且分布最均匀.该催化剂不仅表现出了最大的有效电化学比表面积和最高的乙醇电氧化催化活性,而且具有最稳定的乙醇氧化催化性能.

稀土掺杂MPt/C(M=La,Nd)催化剂的研究

为了研究稀土掺杂对PEMFC用Pt/C电催化剂的影响,本文使用浸渍法合成了La、Nd稀土掺杂MPt/C催化剂材料,并采用XRD分析了其晶相结构变化规律.用循环伏安和电性能实验测试了样品的催化活性,探讨了其微观结构与催化性能之间的关系.结果表明:稀土掺杂使其氧还原反应的活性晶面得到提高,使Pt粒径减小,从而提高其电化学比表面积和催化活性,显著改善了PEMFC的电池性能.

微波合成条件对催化剂Pt_2Mo/C的结构和甲醇氧化催化性能的影响

为了改善Pt/C催化剂的甲醇氧化催化性能,采用快速高效的微波加热技术合成了Mo修饰的Pt基催化剂Pt2Mo/C,并对比研究了微波反应时间和超声分散时间等条件对Pt2Mo/C的晶体结构、微观形貌和甲醇氧化催化性能的影响.结果表明:Pt2Mo/C的晶体结构主要是由微波反应时间决定的,超声分散时间对其几乎没有影响;Pt2Mo/C的微观形貌受微波反应时间和超声分散时间的共同影响.在本实验的研究范围内,微波反应时间和超声分散时间对催化剂Pt2Mo/C的甲醇氧化催化性能的影响顺序分别为10min>15min>20min>5min和60min>100min>30min>0min;制备高活性甲醇氧化催化剂Pt2Mo/C的最佳条件为微波反应10min和超声分散60min.

气氛条件对Pt-Mo_2C催化剂脱硝性能的影响

采用程序升温碳化、等体积浸渍等方法制备不同的Pt-Mo_2C催化剂,考察催化剂的催化脱硝性能。采用X线衍射仪(XRD)、比表面积测试仪、扫描电子显微镜(SEM)、X线光电子能谱仪(XPS)等手段表征催化剂的物理化学性能。以H_2作为催化反应还原剂,在不同n(H_2)/n(NO)及无氧或富氧条件下测试Pt-Mo_2C的催化脱硝性能。结果表明:相比于掺杂Pt元素的Mo_2C催化剂,直接负载氯铂酸钾的Mo_2C催化剂效果最好,在无氧条件下n(H_2)/n(NO)=1和5时,NO的转化率最高分别可达到60.3%和100%,富氧条件下NO的转化率最高分别可达到40.1%和92.1%。富氧条件降低了催化剂的催化性能,而较高的n(H_2)/n(NO)有利于提升NO的转化率并拓宽反应温度区间。