MoVO_(x)催化甘油选择性氧化性能研究

通过添加亮氨酸/谷氨酸制备了MoVO_(x)复合金属氧化物,考察了亮氨酸/谷氨酸添加浓度对MoVO_(x)晶相组成及含量的影响.将制备的MoVO_(x)用于催化甘油选择性氧化性能研究.研究表明,添加亮氨酸/谷氨酸能够抑制产物中V2O5的生成.与谷氨酸相比,添加亮氨酸可以进一步减少产物中MoO_(3)的含量.此外,当添加谷氨酸摩尔比为Mo∶V∶Glu=1∶1∶0.5时制备的MoVO_(x)呈现出特殊的多层片状结构,该样品(Mo/V/Glu-0.5)在催化甘油选择性氧化反应中表现出优异的性能,当催化反应温度为340℃时,甘油的转化率为98.17%,丙烯醛和丙酮选择性分别为45.96%和34.84%.此时,体系中MoV_(2)O_(8)和MoO_(3)的含量分别为65.56%和34.44%,表明MoVO_(x)催化甘油选择性氧化反应中MoV_(2)O_(8)和MoO_(3)具有明显的协同效应.

亚临界水快速合成MoVO_(x)复合金属氧化物及其催化苯甲醇气相氧化性能研究

采用亚临界水快速合成MoVO_(x)复合金属氧化物.考察Mo与V物质的量的比、亚临界水体系温度对MoVO_(x)晶相组成、形貌、氧化还原性和比表面积等微观结构的影响.结果表明:在亚临界水体系下制备的MoVO_(x)表现出明显的片状和棒状堆积形貌;当体系温度为400℃、Mo与V物质的量的比为1∶0.4时,产物中V_(0.95)Mo_(0.97)O_(5)晶相含量高达99.09%(摩尔分数);而低温体系下产物中则出现了明显的VO_(2)、Mo_(8)O_(23)、V_(2)O_(5)等单金属氧化物晶相.此外,以苯甲醇选择性氧化为探针反应,考察亚临界水体系对MoVO_(x)催化性能的影响.结果显示:在气相反应条件下,合成的MoVO_(x)可将苯甲醇高选择性地氧化为苯甲醛,且V_(0.95)Mo_(0.97)O_(5)含量最高的样品在250℃(催化反应温度)时表现出98.0%的选择性.

MoVO_(x)复合金属氧化物的快速合成及其催化甘油氧化性能研究

采用亚临界水热法快速合成了MoVO_(x)复合金属氧化物。考察了亚临界水热温度、n(Mo)∶n(V)对MoVO_(x)复合金属氧化物晶相组成、形貌、比表面积、氧化还原能力的影响。研究表明,在亚临界水热体系下可制备以V_(0.95)Mo_(0.97)O_(5)为主要晶相的MoVO_(x)样品;当制备温度为240℃、n(Mo)∶n(V)为1∶0.8时,V_(0.95)Mo_(0.97)O_(5)晶相质量分数可达到99.10%,且形貌为片状和棒状堆积结构;而当制备温度为280℃时,样品则呈现出明显的八面体结构。将所得MoVO_(x)样品用于催化甘油氧化反应,考察了其催化性能,结果表明,片状和棒状结构的比表面积高于八面体结构,片状和棒状的高比表面积结构可以很好地将催化剂内的氧化还原中心暴露出来,因此催化性能较高。在制备温度为200℃、n(Mo)∶n(V)=1∶0.8条件下制备的MoVO_(x)催化甘油氧化时,对丙烯醛和丙酮的选择性高达81.10%。

零价复合金属催化H_2O_2降解活性艳红X-3B染料废水

通过将不同形貌零价复合金属催化剂催化H2O2降解活性艳红X-3B染料水的效果结合溶液中释放的主要的金属离子的量,选择最佳催化剂进行降解实验研究,并探索最佳催化体系下催化剂投加量、H2O2投加量、p H等因素对体系降解X-3B的影响,对催化剂的重复使用性进行了研究。结果表明丝状零价复合金属催化剂Fe2+最大释放量为16 mg/L,催化H2O2降解活性艳红X-3B染料废水脱色率达98%,TOC降解率为52%,催化剂可多次重复使用。

Pd/CeCoO_(x)催化剂上Pd组分分散性改进及其NGVs尾气净化性能

近年来,天然气汽车(natural gas vehicles,NGVs)尾气净化三效催化剂的研究主要集中在具有高分散性的负载型贵金属催化剂。利用金属有机骨架(MOFs)模板法制备了纳米结构的CeCoO_(x)(M)复合氧化物作为载体,并与传统溶胶-凝胶法(SG)制备的铈钴氧化物比较,探究了贵金属Pd在2种催化剂载体上的分散状态及对其催化性能的影响。结果表明,以CeCo-MOFs材料为前驱体衍生制备的Pd/CeCoO_(x)(M)催化剂其CO、NO、CH4三效催化性能相比溶胶-凝胶法制备的相同组成Pd/CeCoO_(x)(SG)催化剂,相同转化率下催化温度低了约100℃,具有更高的低温活性。以CeCo-MOFs为前驱体衍生制备的铈钴复合氧化物晶体粒子更小,晶相结构均匀,具有更大的比表面积,促进了Pd组分分散状态的提高,也丰富了催化剂的氧空位和结构缺陷,显著提高了催化剂的低温三效催化性能。利用MOFs前驱体热分解得到的复合氧化物可以作为三效催化贵金属活性组分分散的良好材料。