钙钛矿结构氧氮化物SrTaO_(2)N的高温高压结构稳定性研究

N2是地球大气的主要组分,N元素是生命起源的基础元素,了解N在地球深部高温高压环境中的赋存形式是探讨全球N循环和宜居性地球大气环境的重要基础。本研究应用金刚石对顶砧(DAC)高压装置和激光加温技术模拟地球深部的压力和温度环境,通过高压原位同步辐射X射线衍射和拉曼光谱对钙钛矿结构氧氮化物SrTaO_(2)N开展高温高压结构稳定性研究。高压X射线衍射结果表明,在0~40.5 GPa的压力范围内,四方结构SrTaO_(2)N没有发生相变,其体积模量为K_(0)=290(3) GPa,并具有a轴和c轴的压缩各向异性。压缩过程中,Ta(O,N)_(6)八面体主要发生刚性旋转,旋转角为0.25°~12.64°,但保持四方结构稳定。常温高压(300 K,40.2 GPa)与高温高压(1800±200 K,41.3 GPa)拉曼对比实验结果显示,在高温高压条件下,SrTaO_(2)N仍保持初始的拉曼谱特征,结构稳定。本研究结果揭示,常压高温条件下通过N^(3-)替代O^(2-)合成的钙钛矿结构氧氮化物,能够在地球内部下地幔上部的温压环境下稳定存在。这种以钙钛矿结构存在的氧氮化物可能是地球深部隐藏的N储库,为解释地球N亏损现象提供了重要线索,同时也为探索N在地球深部中的赋存及其对全球N循环和宜居性大气环境的影响提供了新的研究方向。