本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势...本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势明显.为进一步探索系统的作用机理,在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜,构建双室降解系统,分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer,DET)、H_(2)O_(2)、·OH、S_(2)O_(8)^(2-)和·SO_(4)^(-)等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率.结果表明,在阳极室中,电极氧化和Fe^(2+)催化S_(2)O_(8)^(2-)产生的·SO_(4)^(-)起主要氧化作用,贡献率分别为49.02%和35.29%;在阴极室中,Fe^(2+)催化H_(2)O_(2)产生的·OH起主要氧化作用,贡献率达99.61%.在不添加污染物的条件下,阳极室积累的S_(2)O_(8)^(2-)浓度在180 min时可达到0.4 mmol·L^(-1),阴极室积累的H_(2)O_(2)浓度在120 min时可达到8 mmol·L^(-1).在初始pH为3时,阴极室pH会随H_(2)O_(2)的生成逐渐增大,阳极室pH由于·OH的生成缓慢降低.利用Gaussian软件在B3LYP/6-31+g(d,p)水平优化SD分子构象,结合密度泛函理论(Density functional theory,DFT)计算电子云密度和福井函数,确定了SD分子中的反应活性位点,利用高效液相色谱串联质谱(Liquid chromatograph mass spectrometer)对中间产物测定,检测到质荷比(m/z)为225、279、185、171等6种中间产物,推测了SD的三种可能降解途径.展开更多
Bruno Ameline,the President and Evelyne Cholet, the Secretary General of UCMTF(French Textile Machinery Manufacturers Association)report on the French textile machinery sector and analyze the main trends which shape t...Bruno Ameline,the President and Evelyne Cholet, the Secretary General of UCMTF(French Textile Machinery Manufacturers Association)report on the French textile machinery sector and analyze the main trends which shape the market environment and its future developments.展开更多
水飞蓟素是水飞蓟种子提取出的黄酮类生物活性成分,具有保肝利胆等多种药理功能,其中水飞蓟宾活性及含量最高,本研究利用天然低共熔溶剂(Natural Deep Eutectic Solvent,NADES),对水飞蓟宾的高效提取工艺与机理进行研究。以粉碎脱脂后...水飞蓟素是水飞蓟种子提取出的黄酮类生物活性成分,具有保肝利胆等多种药理功能,其中水飞蓟宾活性及含量最高,本研究利用天然低共熔溶剂(Natural Deep Eutectic Solvent,NADES),对水飞蓟宾的高效提取工艺与机理进行研究。以粉碎脱脂后的水飞蓟种壳粉为原料,用初步筛选所得较优NADES,即:氯化胆碱+1,4-丁二醇进行提取,HPLC法测定水飞蓟宾含量,在单因素实验基础上,采用响应面法对该NADES提取水飞蓟宾工艺进行优化。结果表明:料液比1:20 g/mL,提取温度77.0℃、时间5.6 h,模型预测水飞蓟宾得率可达4.29%,与实验值4.30%基本一致。基于片段活度系数类导体屏蔽模型(Conductor-like Screening Model for Segment Activity Coefficient,COSMO-SAC),分别对水飞蓟宾和溶剂分子(NADES与传统溶剂乙醇)进行结构与能量优化,通过量子化学计算,得到水飞蓟宾在两种溶剂中的无限稀释活度系数的对数分别为-6.922和-6.043,分子间相互作用能分别为-51.62和-25.47 kJ/mol,以探讨不同溶剂提取水飞蓟宾效果差异机理。展开更多
文摘本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势明显.为进一步探索系统的作用机理,在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜,构建双室降解系统,分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer,DET)、H_(2)O_(2)、·OH、S_(2)O_(8)^(2-)和·SO_(4)^(-)等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率.结果表明,在阳极室中,电极氧化和Fe^(2+)催化S_(2)O_(8)^(2-)产生的·SO_(4)^(-)起主要氧化作用,贡献率分别为49.02%和35.29%;在阴极室中,Fe^(2+)催化H_(2)O_(2)产生的·OH起主要氧化作用,贡献率达99.61%.在不添加污染物的条件下,阳极室积累的S_(2)O_(8)^(2-)浓度在180 min时可达到0.4 mmol·L^(-1),阴极室积累的H_(2)O_(2)浓度在120 min时可达到8 mmol·L^(-1).在初始pH为3时,阴极室pH会随H_(2)O_(2)的生成逐渐增大,阳极室pH由于·OH的生成缓慢降低.利用Gaussian软件在B3LYP/6-31+g(d,p)水平优化SD分子构象,结合密度泛函理论(Density functional theory,DFT)计算电子云密度和福井函数,确定了SD分子中的反应活性位点,利用高效液相色谱串联质谱(Liquid chromatograph mass spectrometer)对中间产物测定,检测到质荷比(m/z)为225、279、185、171等6种中间产物,推测了SD的三种可能降解途径.
文摘Bruno Ameline,the President and Evelyne Cholet, the Secretary General of UCMTF(French Textile Machinery Manufacturers Association)report on the French textile machinery sector and analyze the main trends which shape the market environment and its future developments.
文摘水飞蓟素是水飞蓟种子提取出的黄酮类生物活性成分,具有保肝利胆等多种药理功能,其中水飞蓟宾活性及含量最高,本研究利用天然低共熔溶剂(Natural Deep Eutectic Solvent,NADES),对水飞蓟宾的高效提取工艺与机理进行研究。以粉碎脱脂后的水飞蓟种壳粉为原料,用初步筛选所得较优NADES,即:氯化胆碱+1,4-丁二醇进行提取,HPLC法测定水飞蓟宾含量,在单因素实验基础上,采用响应面法对该NADES提取水飞蓟宾工艺进行优化。结果表明:料液比1:20 g/mL,提取温度77.0℃、时间5.6 h,模型预测水飞蓟宾得率可达4.29%,与实验值4.30%基本一致。基于片段活度系数类导体屏蔽模型(Conductor-like Screening Model for Segment Activity Coefficient,COSMO-SAC),分别对水飞蓟宾和溶剂分子(NADES与传统溶剂乙醇)进行结构与能量优化,通过量子化学计算,得到水飞蓟宾在两种溶剂中的无限稀释活度系数的对数分别为-6.922和-6.043,分子间相互作用能分别为-51.62和-25.47 kJ/mol,以探讨不同溶剂提取水飞蓟宾效果差异机理。
