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Cr掺杂La-Mn钙钛矿催化剂强化NH_(3)-SCR脱硝性能
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作者 焦玉琳 王新华 罗晓军 《环境化学》 北大核心 2025年第1期334-342,共9页
采用共沉淀法制备了LaMn_(1-y)Cr_(y)O_(3)(y=0、0.05、0.1、0.2、0.4)钙钛矿催化剂,并将其用于模拟烟气中NO的脱除,通过XRD、SEM、BET、XPS和DRIFT等表征研究了催化剂的物化性能及反应机理.在300℃时,LaMnO3的NO转化率为75.8%,在Cr掺... 采用共沉淀法制备了LaMn_(1-y)Cr_(y)O_(3)(y=0、0.05、0.1、0.2、0.4)钙钛矿催化剂,并将其用于模拟烟气中NO的脱除,通过XRD、SEM、BET、XPS和DRIFT等表征研究了催化剂的物化性能及反应机理.在300℃时,LaMnO3的NO转化率为75.8%,在Cr掺杂比为0.1时NO的转化率达到最高91.3%.从表征结果来看,Cr的掺杂使催化剂发生了晶格畸变同时改变了催化剂的形貌,产生了较多的活性位点和较大的表面积.金属间的协同作用(2Cr^(6+)+3Mn^(2+)↔2Mn^(3+)+3Cr^(2+)+2Cr^(3+))和高浓度的化学吸附氧和晶格氧都加强了催化剂表面的氧化还原反应,从而使LaMn_(0.9)Cr_(0.1)O_(3)催化剂具有较好的脱硝活性.经过改性后的催化剂对硫酸盐的抵抗能力有了大幅提高,归因于增大的比表面积和孔结构增加了活性位点数量.因此,适当的Cr取代能显著提高La-Mn钙钛矿催化剂的脱硝活性. 展开更多
关键词 钙钛矿 nh_(3)-scr 掺杂 机理 NO_(x).
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NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究
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作者 焦坤灵 焦晓云 +3 位作者 刘佳杰 汪思瀛 李娜 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期32-37,75,共7页
采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性... 采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。 展开更多
关键词 nh_(3)SO_(3)改性 稀土尾矿 催化剂 nh_(3)-scr脱硝 SO_(2)/H_(2)O耐受性能 脱硝活性
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Nb对MnTiO_(x)在烧结烟气的NH_(3)-SCR低温催化活性及抗钾毒化的促进作用
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作者 喻瑞 朱繁 +2 位作者 史光 崔俊明 张维萍 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期427-436,I0002,共11页
钢铁行业的烧结烟气中存在大量的氮氧化物(NO_(x)),严重破坏环境,并威胁人类健康.目前NO_(x)脱除(DeNO_(x))最有效的方法是氨气选择性催化还原法(NH_(3)-SCR).在众多NH_(3)-SCR催化剂中,MnTiO_(x)催化剂表现出较好的低温活性,具有较好... 钢铁行业的烧结烟气中存在大量的氮氧化物(NO_(x)),严重破坏环境,并威胁人类健康.目前NO_(x)脱除(DeNO_(x))最有效的方法是氨气选择性催化还原法(NH_(3)-SCR).在众多NH_(3)-SCR催化剂中,MnTiO_(x)催化剂表现出较好的低温活性,具有较好的烧结烟气脱硝应用前景.但实际应用中,MnTiO_(x)容易受到以K为代表的碱金属物种的毒化.因此,采用Nb针对性地对MnTiO_(x)进行改性,以提高催化剂的抗碱金属中毒性能.我们考察了引入不同Nb含量对MnTiO_(x)NH_(3)-SCR反应性能和抗碱金属性能的影响.Nb改性后的MnTiO_(x)催化剂相较于原催化剂,其反应性能和抗碱金属K中毒的性能均具有显著提高.结果表明,当Nb含量较低时,K会在催化剂上形成较为明显的钾锰氧化物物种,减少催化剂上酸性位点的数量和强度,并降低Mn4+和活性氧物种的比例,这是催化剂K中毒后反应活性降低的原因.引入Nb后,增加了催化剂的酸性位点、Mn4+和活性氧物种的比例,并且K中毒之后,这些物种下降的幅度明显减少,因此引入Nb后使得催化剂的反应活性和抗碱金属中毒性能大幅提升. 展开更多
关键词 nh_(3)-scr 低温活性 抗钾中毒 MnTiO_(x)氧化物 Nb改性
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K^(+)诱导Mn-Ce固溶体增强酸性和活性氧协同促进NH_(3)-SCR
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作者 陈曦 王小燕 +2 位作者 李巧艳 王梦雪 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6036-6046,共11页
本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(in... 本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(insitu DRIFTs)结果表明,K的引入可以增强Mn/Ce元素间的电子转移,同时提高催化剂中氧缺陷的数量以及BrФnsted酸性位对NH_(3)的吸附能力.因此,在增强的酸性位点与缺陷吸附活性氧的协同作用下,促进了催化剂MnCeK_(y)O_(x)在NH_(3)-SCR反应中的活性和反应速率.当K、Ce、Mn元素的比例为1:5:5时,在较低温度(120℃)下,MnCeK_(1)O_(x)催化剂的NO转化率为94.6%,在40~260℃的较宽温度范围内可以实现NO的高效转化.采用in situ FTIR对NH_(3)和NO原位吸附和反应过程进行分析,结果表明NH_(3)的吸附比NO更敏感.对于MnCeO_(x),NH_(3)首先吸附在Lewis酸位点上,然后结合在BrФnsted酸位点上,导致单配位基和双配位基硝酸盐同时聚集;对于Mn CeK_(1O)_(x),NH_(3)同时吸附在Lewis和BrФnsted酸性位上,其中间产物仅为单配位基硝酸盐.结果表明K离子的添加可以有效的提升Mn-Ce固溶体在NH_(3)-SCR反应中的效率. 展开更多
关键词 nh_3-scr 钾离子 Mn-Ce固溶体 酸性 活性氧
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原位合成分子筛修饰石煤提钒尾渣表面制备低温NH_(3)-SCR催化剂
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作者 刘真 刘浩 +2 位作者 张爱红 陶长元 杜军 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第11期2543-2550,共8页
石煤是我国的主要钒资源之一,经过提钒工艺后产生大量钒渣(FZ)。本文通过在其表面原位合成分子筛SSZ-13后将其用作脱硝催化剂载体SSZ-13/FZ而实现钒渣全量化资源利用。对钒渣表面原位合成分子筛的实验条件进行了优化,通过浸渍法制备了以... 石煤是我国的主要钒资源之一,经过提钒工艺后产生大量钒渣(FZ)。本文通过在其表面原位合成分子筛SSZ-13后将其用作脱硝催化剂载体SSZ-13/FZ而实现钒渣全量化资源利用。对钒渣表面原位合成分子筛的实验条件进行了优化,通过浸渍法制备了以V、Mn为活性组分、CeO_(2)为助剂的VMnCeO_(x)-SSZ-13(n)/FZ脱硝催化剂。采用固定床反应装置评价催化剂的脱硝活性,结果表明:催化剂VMnCeO_(x)-SSZ-13(0.5)/FZ在温度130~350℃内具有优异的脱硝活性,其中170~330℃内NO转化率(ηNO)超过90%,表现出良好的低温脱硝性能和宽温程脱硝活性。载体及催化剂的结构和性能表征结果显示,SSZ-13(n)/FZ相较于FZ有更大的比表面积,催化剂同时存在B酸和L酸双活性位点,且酸量显著增加,提高了活性组分的分散和反应物的吸附活化,从而促进NH3-Selective Catalytic Reduction(NH_(3)-SCR)反应。 展开更多
关键词 nh_(3)-scr 提钒尾渣 SSZ-13 低温活性
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Cu对Fe基催化剂NH_(3)-SCR性能助力作用研究
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作者 龚蕾 董世城 +2 位作者 胡容赫 曲振平 王辉 《大连理工大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期447-454,共8页
Fe基催化剂在中温范围有着良好的催化活性,而Cu基催化剂有着低温优势,因此将两者相结合,采用表面活性剂辅助法制备了Fe-Cu复合氧化物.引入Cu后,Fe-Cu催化剂的NO x转化率达90%,起燃温度下降至150℃.Fe_(2)O_(3)和CuO之间的相互作用使得... Fe基催化剂在中温范围有着良好的催化活性,而Cu基催化剂有着低温优势,因此将两者相结合,采用表面活性剂辅助法制备了Fe-Cu复合氧化物.引入Cu后,Fe-Cu催化剂的NO x转化率达90%,起燃温度下降至150℃.Fe_(2)O_(3)和CuO之间的相互作用使得催化剂的比表面积增大约1/4,且增强了Fe^(3+)的亲电性,促进NO_(2)等电负性物质的吸附.同时提高了催化剂的氧化还原能力与表面吸附氧Oα比例,NO更易向NO_(2)转变,快速SCR(选择性催化还原)进程更易发生.此外,Fe_(2)O_(3)和CuO的相互作用让催化剂拥有较多的酸性位点,有利于催化活性的提升.最终使得Fe-Cu催化剂不仅继承了Cu基催化剂的低温优势,还保持了优良的N_(2)选择性. 展开更多
关键词 Fe-Cu复合氧化物 nh_(3)-scr 相互作用 催化剂
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不同孔结构CeTiO_(x)催化剂的制备及其NH_(3)-SCR脱硝性能研究 被引量:1
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作者 谭晨晨 韩宇轩 +3 位作者 胡亚琴 沈凯 丁世鹏 张亚平 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期65-75,共11页
为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SC... 为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SCR测试结果表明,催化剂活性依次为3DOM-m CeTiO_(x)>3DOm CeTiO_(x)>3DOM CeTiO_(x)>DM CeTiO_(x), 3DOM-m CeTiO_(x)表现出更优异的催化活性,NO转化率在60000 h^(-1)、250–400℃时超过90%。通过XRD、SEM、BET、NH_(3)-TPD、in-situ DRIFTS等技术对催化剂进行表征分析。结果表明,催化剂的比表面积并不是决定CeTiO_(x)脱硝活性的主导因素。3DOM-m CeTiO_(x)具有高度有序的大孔-介孔结构、丰富的Bronsted酸酸性位点,进而提高了催化剂的脱硝活性。3DOM-m CeTiO_(x)催化剂在NH_(3)-SCR反应过程中同时遵循E-R机理和L-H机理。 展开更多
关键词 CeTiO_(x) 三维有序大孔 有序介孔 nh_(3)-scr脱硝
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Preparation of Modified UiO-66 Catalyst and Its Catalytic Performance for NH_(3)-SCR Denitration
8
作者 吴彦霞 梁海龙 +2 位作者 CHEN Yufeng HU Liming WANG Chunpeng 《Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science)》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期261-267,共7页
Zirconium-based metal-organic framework UiO-66 was successfully prepared by solvothermal method,and UiO-66 was modified by adding regulators such as formic acid,acetic acid,and hydrochloric acid.The NH_(3)-SCR reactiv... Zirconium-based metal-organic framework UiO-66 was successfully prepared by solvothermal method,and UiO-66 was modified by adding regulators such as formic acid,acetic acid,and hydrochloric acid.The NH_(3)-SCR reactivity of the samples was evaluated by the denitration activity evaluation system,and the UiO-66 and the regulator-modified UiO-66 were characterized by XRD,SEM,BET,FTIR,TG,NH_(3)-TPD,etc.,the effects of regulator types on the structure and properties of UiO-66 were investigated.The experimental results show that,after adding the modifier,the morphology of UiO-66 changes from irregular quadrilateral with serious agglomeration to particles with regular crystal shape and good dispersibility,and the crystal morphology of the catalyst is improved.In addition,after adding the modifier,UiO-66 has a larger specific surface area and stronger surface acidity,which optimizes the catalytic performance of UiO-66.The catalytic performance test results of NH_(3)-SCR show that the low-temperature activity of UiO-66 is poor,and it only shows a certain catalytic activity at higher temperatures.The catalytic activity of UiO-66 was significantly improved after adding the regulator.Among them,the UiO-66-HCl modified with hydrochloric acid had the best catalytic activity,and the denitration rate reached 70%when the denitration temperature was 380℃. 展开更多
关键词 UiO-66 catalyst catalytic denitration nh_(3)-scr MODIFIED
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用于低温NH_(3)-SCR的MOFs衍生物催化剂研究进展
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作者 李世民 鲁津源 +3 位作者 李思盈 郭强 李传强 郑旭煦 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1448-1452,共5页
综述了金属有机骨架材料(MOFs)及其衍生物在低温NH_(3)-SCR中应用的研究进展。深入探讨MOFs热解温度和热解气氛对衍生物形貌、比表面积和结晶度的影响,以及MOFs材料及其衍生物催化剂改性方法的研究。并指出MOFs及其衍生物催化剂的不足... 综述了金属有机骨架材料(MOFs)及其衍生物在低温NH_(3)-SCR中应用的研究进展。深入探讨MOFs热解温度和热解气氛对衍生物形貌、比表面积和结晶度的影响,以及MOFs材料及其衍生物催化剂改性方法的研究。并指出MOFs及其衍生物催化剂的不足以及后续研究方向。 展开更多
关键词 MOFS MOFs衍生物 改性 nh_(3)-scr
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溶剂对Fe-MnO_(x)催化剂的超低温NH_(3)-SCR影响研究
10
作者 付祝跃 裴振昭 +3 位作者 赵毅 许嘉淇 王海澎 张兴建 《河北工程大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第5期95-102,共8页
针对制备过程中溶剂环境的差异对Fe-MnO_(x)催化剂的影响问题,采用一步共沉淀法制备Fe-MnO_(x)催化剂,探究了合成该催化剂过程中不同的溶剂环境对催化剂活性的影响,发现以甘油作为溶剂环境制备的催化剂有最佳的低温活性和抗硫能力。通... 针对制备过程中溶剂环境的差异对Fe-MnO_(x)催化剂的影响问题,采用一步共沉淀法制备Fe-MnO_(x)催化剂,探究了合成该催化剂过程中不同的溶剂环境对催化剂活性的影响,发现以甘油作为溶剂环境制备的催化剂有最佳的低温活性和抗硫能力。通过一系列的表征分析后发现,在甘油环境下制备的催化剂具有规则的颗粒形貌和颗粒尺寸、最大的比表面积、丰富且均匀分布的孔道结构、最高的Mn^(4+)、Fe^(3+)和Oα的含量,因而在50℃,GHSV=30000/h的条件下,表现出80%以上的NO_(x)脱除率和更好的抗硫能力。 展开更多
关键词 一步共沉淀法 超低温 nh_(3)-scr Fe-MnO_(x)催化剂 溶剂
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低温NH_(3)-SCR技术脱除氮氧化物的研究进展
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作者 徐铭 关玉华 徐晨燕 《辽宁化工》 CAS 2024年第11期1717-1720,共4页
为有效解决大气污染物之一NO_(x),对比了NH_(3)-SCR脱除技术和非氨法脱除技术,阐述并归纳了低温NH_(3)-SCR技术的反应机理和技术特点,介绍了低温NH_(3)-SCR技术耦合不同催化剂时脱除氮氧化物的研究进展,并分析其优缺点,对低温NH_(3)-SC... 为有效解决大气污染物之一NO_(x),对比了NH_(3)-SCR脱除技术和非氨法脱除技术,阐述并归纳了低温NH_(3)-SCR技术的反应机理和技术特点,介绍了低温NH_(3)-SCR技术耦合不同催化剂时脱除氮氧化物的研究进展,并分析其优缺点,对低温NH_(3)-SCR脱除大气中氮氧化物技术的发展方向进行展望。 展开更多
关键词 大气污染 氮氧化物 低温nh_(3)-scr技术 催化剂
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过渡金属改性锰金属有机骨架催化剂低温NH_(3)-SCR脱硝活性研究 被引量:2
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作者 李海霞 杨昌泽 +2 位作者 张安超 孙志君 张新民 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第S01期356-364,共9页
采用过渡金属硝酸盐溶液浸渍Mn-MOF(金属有机骨架)前驱体材料,经过煅烧后获得了3种掺杂型锰基催化剂:MnFeO_(x),MnNiO_(x)和MnCeO_(x)。对MnMeO_(x)催化剂进行低温氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)活性及抗硫性能测试。结果表明,在空速(G... 采用过渡金属硝酸盐溶液浸渍Mn-MOF(金属有机骨架)前驱体材料,经过煅烧后获得了3种掺杂型锰基催化剂:MnFeO_(x),MnNiO_(x)和MnCeO_(x)。对MnMeO_(x)催化剂进行低温氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)活性及抗硫性能测试。结果表明,在空速(GHSV)为30000 h^(-1)下,MnFeO_(x)和MnNiO_(x)催化剂表现出最佳的低温NH_(3)-SCR脱硝性能和抗硫性能,脱硝效率大于90%的工作窗口范围分别为100~250℃和125~275℃。铈元素的掺杂未能显著提高催化剂的脱硝性能。不同空速测试结果表明,空速对催化剂性能有显著影响,空速越大催化剂脱硝效率越低,但对N_(2)O的生成量影响较小。通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原性能测试(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附测试(NH_(3)-TPD)等对掺杂催化剂的理化性质进行研究。结果表明,铁或镍的掺杂增大了催化剂的比表面积,改变了Mn-MOF烧结过程中MnO_(x)晶体的成型过程,增加了催化剂表面Mn^(4+)和表面氧(Oα)含量,改善了催化剂的氧化还原性能,增加了催化剂的活性位点。相比之下,铈元素的掺杂降低了催化剂的比表面积和表面氧含量,抑制了催化剂的氧化还原性能和表面活性位点的形成,导致其脱硝活性较差。研究表明,适当的硝酸盐浸渍Mn-MOF能够制备高效的低温NH_(3)-SCR脱硝催化剂。 展开更多
关键词 Mn-MOF MnO_(x)基 nh_(3)-scr 浸渍法 低温
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Mn/Zr改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝机理分析 被引量:1
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作者 焦坤灵 焦晓云 +3 位作者 刘佳杰 李娜 侯丽敏 武文斐 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期5655-5662,共8页
采用溶胶凝胶法制备了Mn、Mn/Zr负载稀土尾矿的NH_(3)-SCR催化剂,通过催化剂活性评价系统,结合H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XRD和DRIFT研究了催化剂脱硝过程和反应机理.结果表明:Mn、Mn/Zr改性稀土尾矿催化剂的脱硝活性显著增强,在200℃时6%... 采用溶胶凝胶法制备了Mn、Mn/Zr负载稀土尾矿的NH_(3)-SCR催化剂,通过催化剂活性评价系统,结合H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XRD和DRIFT研究了催化剂脱硝过程和反应机理.结果表明:Mn、Mn/Zr改性稀土尾矿催化剂的脱硝活性显著增强,在200℃时6%Mn1%Zr/稀土尾矿催化剂脱硝活性可达96%.改性后催化剂表面氧空位、B酸性位点及吸附物种数量明显增加,催化剂还原峰面积增大,其氧化还原性能的提升是活性提高的主要原因.催化剂B酸位NH_(4)^(+)与气态NO_(2)的反应遵循E-R机理,NH_(4)^(+)与单齿、双齿硝酸盐物种的反应遵循L-H机理. 展开更多
关键词 稀土尾矿 Mn、Zr改性 催化剂 nh_(3)-scr 脱硝机理
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Cu-ZSM-5分子筛催化剂对NH_(3)-SCR催化性能的影响 被引量:1
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作者 裴婕 刘明康 《化学工程师》 CAS 2023年第8期97-100,105,共5页
本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2... 本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2O为前驱体的Cu-ZSM-5催化剂具有最佳的低温NH_(3)-SCR催化活性,并且获得了最宽的活性温度窗口;制备所得4种不同铜含量样品中,铜含量负载为2.84%的Cu-ZSM-5分子筛催化剂的活性温度窗口范围最大,在200~600℃范围内NO转化率在90%以上。由此可以说明,引入Cu2+后能够明显提高ZSM-5分子筛的催化活性。此外,XRD分析结果显示,Cu-ZSM-5催化剂的晶相结构并未改变,SEM扫描发现分子筛的形貌并未改变,但粒径变小。本文通过考察Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)-SCR催化性能,为进一步制备高性能脱硝分子筛催化剂研究提供了实验依据。 展开更多
关键词 Cu-ZSM-5分子筛催化剂 NO转化率 活性温度 nh_(3)-scr
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改性沸石咪唑催化剂的NH_(3)-SCR催化性能研究
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作者 孙中豪 郝润龙 赵毅 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期7006-7012,共7页
通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、T... 通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、TG等表征研究了CuCe@ZIF-7理化性质,并通过in situ DRIFTS研究了催化剂的反应机理。 展开更多
关键词 沸石咪唑骨架材料 nh_(3)-scr 抗硫抗水性 in situ DRIFTS 反应机理
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双金属Cu-Ce/SAPO-34催化剂的制备及其NH_(3)-SCR脱硝性能研究 被引量:4
16
作者 刘崇飞 王学涛 +3 位作者 邢利利 程星星 张兴宇 丁坤 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1316-1323,共8页
采用浸渍法制备了Cu-Ce双金属系列分子筛催化剂(Cu-Ce/SAPO-34),在催化剂评价装置上考察了不同质量比Cu/Ce的分子筛催化剂选择性催化还原NO的性能。通过XRD、SEM、NH_(3)-TPD、XPS、in-situ DRIFTS等多种表征手段对催化剂的结构及微观... 采用浸渍法制备了Cu-Ce双金属系列分子筛催化剂(Cu-Ce/SAPO-34),在催化剂评价装置上考察了不同质量比Cu/Ce的分子筛催化剂选择性催化还原NO的性能。通过XRD、SEM、NH_(3)-TPD、XPS、in-situ DRIFTS等多种表征手段对催化剂的结构及微观特性进行了分析。结果表明,改性后Cu-Ce/SAPO-34催化剂脱硝性能良好,具有较宽的活性温度窗口,当Cu、Ce的含量均为4%时,分子筛催化剂脱硝效率最好,在325-500℃脱硝效率均在80%,在400-500℃时,脱硝效率达到了99%以上。双金属Cu-Ce氧化物物种高度分散于催化剂表面,SAPO-34的晶体结构未受影响,且活性物质和载体之间产生较好的相互作用。4Cu-4Ce/SAPO-34具有适量的酸性位点,该配比对催化剂的脱硝性能和稳定性具有积极作用,在NH_(3)-SCR反应过程中遵循E-R机理。 展开更多
关键词 脱硝性能 SAPO-34 nh_(3)-scr 催化剂 活性温度
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Ni改性对稀土尾矿NH_(3) -SCR脱硝性能的影响 被引量:4
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作者 侯丽敏 吕秉娱 +1 位作者 付善聪 武文斐 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1574-1581,共8页
采用水热法制备不同比例Ni改性稀土尾矿催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和XPS等表征手段分析Ni改性对催化剂性能的影响.结果表明,Ni改性可明显提升稀土尾矿催化剂NO_(x)转化率,6%Ni/稀土尾矿催化剂的NO_(x)转化率在300℃时... 采用水热法制备不同比例Ni改性稀土尾矿催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和XPS等表征手段分析Ni改性对催化剂性能的影响.结果表明,Ni改性可明显提升稀土尾矿催化剂NO_(x)转化率,6%Ni/稀土尾矿催化剂的NO_(x)转化率在300℃时达到85%,N_(2)选择性在250~300℃的温度范围内可达到76%以上.改性后催化剂中生成了分散性较好的NiFe_(2)O_(4)物质,比表面积增至75.12m^(2)/g,催化剂的酸性位点增加,有利于催化剂表面吸附更多的氨气,Ni离子起到传递电子的作用,使得Fe^(2+)转化为Fe^(3+),Fe元素化学价态升高,铁离子最外层电子的不稳定性增加,氧化能力增强,有助于催化剂表面氨吸附物种的活化,有利于脱硝反应的进行. 展开更多
关键词 稀土尾矿 Ni改性 催化剂 nh_(3)-scr 综合利用
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锰基累托石低温NH_(3)-SCR催化剂的制备方法 被引量:4
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作者 张先龙 胡晓芮 +4 位作者 刘仕雯 杨祥瑾 吴雪平 王钧伟 肖客松 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1043-1051,共9页
本文以天然累托石(REC)为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法负载MnOx制备Mn/REC催化剂用于烟气的低温SCR脱硝.采用XRD、SEM、TEM、BET、NH_(3)-TPD和XPS等手段对催化剂的理化结构特性进行表征.考察制备方法及主要制备参数对... 本文以天然累托石(REC)为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法负载MnOx制备Mn/REC催化剂用于烟气的低温SCR脱硝.采用XRD、SEM、TEM、BET、NH_(3)-TPD和XPS等手段对催化剂的理化结构特性进行表征.考察制备方法及主要制备参数对催化剂理化性能及脱硝活性的影响,探讨影响催化剂低温SCR脱硝活性的结构因素.结果表明,在标准反应条件下(空速为105000 h^(−1)、反应温度在150—250℃),原位生长法所制备的Mn10/REC-SP催化剂的NO转化率最高,可达近100%,共沉淀法制备的Mn10/REC-CP催化剂NO转化率次之,而等体积浸渍法制备的Mn10/REC-IP催化剂催化活性最低.表征结果表明,制备方法对催化剂活性组分形貌、分散性、MnOx价态分布、酸性强度及比表面积等理化性质影响显著.原位生长法得到的催化剂活性组分在催化剂局部表面具有最好的分散性和最高的Mn^(4+)比例,这是其具有良好的中低温SCR催化活性的主要原因.原位生长法和共沉淀法对REC具有显著的柱撑效应,使得活性组分在层间生长而具有更好的分散性,催化剂的比表面积成倍增长. 展开更多
关键词 累托石 MnO_(x) 制备方法 nh_(3)-scr
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MnZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR反应机理的研究 被引量:4
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作者 李宝忠 王宽岭 李英霞 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期313-320,共8页
通过密度泛函理论(DFT)计算对Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR(Selective Catalytic Reduction)反应机理进行了理论研究.一种为气态NO直接参与反应的E-R机理,NO分子与[NH_(2)]反应生成中间体[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为185.05 kJ/mol;另... 通过密度泛函理论(DFT)计算对Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR(Selective Catalytic Reduction)反应机理进行了理论研究.一种为气态NO直接参与反应的E-R机理,NO分子与[NH_(2)]反应生成中间体[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为185.05 kJ/mol;另一种为吸附态NO参与反应的L-H机理,[NO]与[NH_(3)]反应生成[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为190.27 kJ/mol.在一定温度下Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR两种机理的反应能垒十分接近,遵循两种机理的反应能够同时进行. 展开更多
关键词 nh_(3)-scr 脱硝 催化剂
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V/AC催化剂NH_(3)-SCR低温脱硝机理的研究 被引量:1
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作者 杨征宇 黄帮福 +5 位作者 张桂芳 代蒙 文桢晶 李婉君 罗柳宾 自高勇 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期174-179,共6页
以硝酸活化后的椰壳活性炭(AC)为载体、VOSO_(4)为前驱物制备V/AC系列催化剂,利用SEM、BET、XRD、FT-IR、XPS对V/AC催化剂表面形貌、孔隙结构、晶体结构、官能团和活性组元价态的变化规律进行表征。改性机理研究结果表明,V/AC催化剂上... 以硝酸活化后的椰壳活性炭(AC)为载体、VOSO_(4)为前驱物制备V/AC系列催化剂,利用SEM、BET、XRD、FT-IR、XPS对V/AC催化剂表面形貌、孔隙结构、晶体结构、官能团和活性组元价态的变化规律进行表征。改性机理研究结果表明,V/AC催化剂上块状钒物种均匀分散在AC表面且能高效构建出新结构,增大比表面积和孔体积;活性炭表面均可观察到V_(2)O_(5)和V_(2)O_(3)活性组元;随着钒氧化物负载量增加,—COOH和—OH官能团略微减少,负载量过多会破坏C—OH、C—O和C■O键。V/AC催化剂低温NH_(3)-SCR机理研究结果表明,通过V^(5+)和V^(4+)之间的氧化还原反应形成了活性氧空位,使表面吸附氧Oα的量增加,具有较高流动性,促进并吸附了更多的反应气体(NH_(3)、O_(2)、NO),致使标准SCR反应向快速SCR反应加速转化。 展开更多
关键词 椰壳活性炭 硝酸活化 VOSO_(4) 改性机理 nh_(3)-scr 脱硝机理
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