Cr掺杂La-Mn钙钛矿催化剂强化NH_(3)-SCR脱硝性能

采用共沉淀法制备了LaMn_(1-y)Cr_(y)O_(3)(y=0、0.05、0.1、0.2、0.4)钙钛矿催化剂,并将其用于模拟烟气中NO的脱除,通过XRD、SEM、BET、XPS和DRIFT等表征研究了催化剂的物化性能及反应机理.在300℃时,LaMnO3的NO转化率为75.8%,在Cr掺杂比为0.1时NO的转化率达到最高91.3%.从表征结果来看,Cr的掺杂使催化剂发生了晶格畸变同时改变了催化剂的形貌,产生了较多的活性位点和较大的表面积.金属间的协同作用(2Cr^(6+)+3Mn^(2+)↔2Mn^(3+)+3Cr^(2+)+2Cr^(3+))和高浓度的化学吸附氧和晶格氧都加强了催化剂表面的氧化还原反应,从而使LaMn_(0.9)Cr_(0.1)O_(3)催化剂具有较好的脱硝活性.经过改性后的催化剂对硫酸盐的抵抗能力有了大幅提高,归因于增大的比表面积和孔结构增加了活性位点数量.因此,适当的Cr取代能显著提高La-Mn钙钛矿催化剂的脱硝活性.

有机金属卤化物钙钛矿CH_(3)NH_(3)PbBr_(3)的各向异性Rashba效应

本研究通过密度泛函理论结合全相对论赝势对钙钛矿CH_(3)NH_(3)PbBr_(3)中的各向异性Rashba效应进行了深入研究.发现,Pb-Br八面体的畸变引起了导带最小间隙的三重态在自旋轨道耦合(SOC)效应和晶格形变下的分裂,导致在不同方向上呈现出强烈的各向异性.Rashba带分裂的最大系数可达2.0 eV?,并通过分析能级和电荷密度分布解释了Rashba效应的形成机制.这些研究结果有助于深化对CH_(3)NH_(3)PbBr_(3)性质的理解,同时为其在自旋电子学领域的潜在应用提供了理论基础.

C^(3)N_(5)/NH_(2)-MIL-125(Ti)改性混凝土砂浆光催化和力学性能研究

为了解决有机染料和汽车尾气NO_(x)对环境造成的污染,通过溶剂热法制备了C^(3)N_(5)/NH_(2)-MIL-125(Ti)复合光催化材料。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-visDRS)、稳态荧光光谱(PL)和电化学交流阻抗谱(EIS)等表征技术对复合材料的晶型形貌、元素组成、光谱吸收、光电子-空穴复合和电荷传质阻力等进行了表征。应用于染料罗丹明B(RhB)的光催化降解,通过C^(3)N_(5)/NH_(2)-MIL-125(Ti)实现对混凝土砂浆的内掺改性,应用于汽车尾气NO_(x)的光催化降解。结果表明:XPS表征证明了C3N5和NH_(2)-MIL-125(Ti)之间异质结的成功构建,实现了光电子-空穴的高效分离,光谱吸收范围拓宽,电荷传质阻力显著降低,表现出良好的光催化活性,明显优于单一的C3N5和NH_(2)-MIL-125(Ti),可见光照射60 min内RhB降解率达到了98.5%,且循环使用5次仍表现出良好的光催化活性。C^(3)N_(5)/NH_(2)-MIL-125(Ti)的少量掺杂使得普通混凝土砂浆表现出NO_(x)降解活性,且有利于砂浆混凝土抗压强度的提升。

生物炭及其老化对农田NH_(3)挥发及N_(2)O排放的影响

生物炭具有减缓农田NH_(3)挥发和N_(2)O排放的重要潜力,但在施入环境后常常存在“老化”现象,这为其缓解全球变暖的长期有效性带来了不确定性。为了探明生物炭的长期效应,人工加速模拟了自然界中水分、温度、氧气、土壤矿物质及微生物多种老化因素,结合多元表征手段对比不同老化方式对生物炭性质的影响,利用主成分分析法建立新的生物炭性质综合指标来反映老化强度。再通过大田控制试验,采用原位通气法和静态箱-气相色谱法监测夏玉米生长周期内老化前后生物炭施用对农田NH_(3)挥发和N_(2)O排放的影响,为生物炭的可持续应用提供科学依据。结果表明,老化过程增加了原生物炭(BC)的氧含量、比表面积(SBET)、总孔容(Vt)及含氧官能团数量,降低了灰分、碱性、碳含量、平均孔径及其芳香性,各老化作用强度排序为:氧化老化生物炭(OBC)>矿化老化生物炭(KBC)>微生物老化生物炭(MBC)>干湿循环老化生物炭(WBC)>冻融循环老化生物炭(FBC)>BC。生物炭的添加减少了13.57%-29.50%的NH_(3)挥发量。与BC相比,OBC和KBC分别显著降低了14.71%和9.38%的NH_(3)挥发(P<0.05),MBC降低了3.38%的NH_(3)挥发(P>0.05)。相反,WBC和FBC分别增加了4.55%和2.72%的NH_(3)挥发(P>0.05)。同时,生物炭的添加降低了22.36%-40.43%的N_(2)O排放量。其中,BC减排效果最优,老化作用均削弱了原生物炭对N_(2)O的减排效应。与BC相比,OBC和KBC显著增加了30.34%和26.36%的N_(2)O排放量(P<0.05),MBC、FBC和WBC分别增加了19.96%、18.29%和10.92%的N_(2)O排放量(P>0.05)。综上,不同老化方式会对生物炭的理化性质造成不同改变,进而影响土壤气态氮释放。通过对比不同的老化方式,OBC影响最为显著,其次为KBC,MBC居中,WBC和FBC的影响最弱。

NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究

采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。

大气NH_(3)浓度升高和施氮对冬小麦生物量和氮素利用的影响

为揭示大气NH_(3)浓度升高和施氮对冬小麦生物量和氮素利用的影响,通过开顶式气室,以小偃22为试验材料,于2020-2022两年进行田间微区试验,设置3个施氮水平(0、180和240 kg·hm^(-2))和两种大气NH_(3)浓度(空气背景NH_(3)浓度:0.01~0.03 mg·m^(-3);高NH_(3)浓度:0.30~0.60 mg·m^(-3)),对不同处理下小麦地上部和根系干物质、氮素积累量及氮素利用效率进行分析。结果表明,大气NH_(3)浓度升高能显著提升小麦地上部生物量、根系生物量、地上部氮素积累量和根系氮素积累量,2年内平均增幅分别为5.77%、6.74%、8.94%和9.98%。在空气背景NH_(3)浓度下,施氮后小麦显著增产,180和240 kg·hm^(-2)施氮水平下产量较0 kg·hm^(-2)施氮水平分别提高了45.26%和50.67%。在大气NH_(3)浓度升高环境中,随着施氮量的增加,小麦产量出现先升后降趋势,180 kg·hm^(-2)施氮水平下产量最高,240 kg·hm^(-2)施氮水平下小麦产量较0 kg·hm^(-2)施氮水平降低17.97%,小麦氮肥农学效率和氮素利用率也随之降低。这说明,大气NH3浓度升高的环境中适当减少氮肥施用量能有效提升冬小麦的氮素利用率,稳定小麦产量。

La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响

为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能.

纳米TiO_(2)对NH_(3)-H_(2)O-LiBr工质降膜吸收性能的影响

为了探讨纳米TiO_(2)对三元NH_(3)-H_(2)O-LiBr工质降膜吸收的影响,本文利用数值分析建立了三元工作流体薄膜吸收的连续方程、能量方程和组分质量平衡方程,采用Matlab软件进行编程和计算纳米流体的降膜吸收性能,将其与实验数据进行对比验证,并进一步分析了纳米TiO_(2)质量分数、初始氨浓度、初始温度、冷却水进口温度、吸收压力和下降薄膜管长度对薄膜吸收性能的影响。研究表明:添加纳米TiO_(2)可以增强降膜吸收的传质速率,主要原因为液膜中氨的扩散系数增加。当纳米TiO_(2)质量分数从0%增加到0.1%、0.3%和0.5%时,扩散系数分别增加了3.44倍、6.42倍和11.76倍。此外,增加初始氨浓度、降低初始温度、提高冷却水进口温度或降低吸收压力都可以提高最终溶液的饱和度。

侧深施控释氮肥运筹方式对水稻产量、NH_(3)挥发和温室气体排放的影响

为建立机插稻高产低碳减排的控释氮肥施用技术,以迟熟中粳南粳9108、泰香粳1402为材料,选用控释期100 d、43%树脂包膜缓释氮肥与46%速效尿素为氮肥,分别设置基穗氮肥比例为100(NM1)∶、82(NM2)∶、73∶(NM3)与64(NM4)∶不同运筹方式处理,基肥采用侧深施肥方法,控释氮肥与速效尿素比例均为55,∶穗氮肥为尿素,并设置常规施肥(FFT)与不施氮肥(0N)对照处理,研究不同氮肥运筹方式对水稻产量、NH_(3)挥发和温室气体排放的影响。结果表明:与FFT处理相比,侧深施控释氮肥推迟NH_(3)挥发峰值出现,避免分蘖期NH_(3)挥发峰值产生,穗期追施尿素后的NH_(3)挥发通量和平均NH_(3)挥发通量显著降低,NH_(3)累积损失总量降低25.33%~48.76%,NH_(3)排放系数降低29.14%~60.81%,单位产量NH_(3)排放强度显著降低29.60%~56.01%。与FFT处理相比,侧深施控释氮肥分蘖期和抽穗后的CH_(4)排放通量显著降低,搁田期和穗期追施尿素后的N_(2)O排放通量显著降低,CH_(4)排放累积总量降低20.20%~55.04%,CH_(4)减排率随基穗氮肥比例变小而降低,N_(2)O排放累积总量降低25.56%~61.56%,N_(2)O减排率表现为NM1>NM3>NM2>NM4,GWP和GHGI分别降低20.96%~53.35%、25.91%~55.40%。品种间NH_(3)挥发和温室气体规律一致,减排效果均表现为NM1>NM3>NM2>NM4。综合考虑经济、生态效益,NM1处理氨挥发和温室气体减排效果最佳,且比NM3和FFT处理减少施肥次数1~2次,利于水稻绿色轻简规模化生产;NM3处理增产率最高且NH_(3)挥发和温室气体减排效果仅次NM1,实现丰产减排协同进行。综上,本文探索出一套适配迟熟中粳减排增产的控释氮肥施肥方式,重点发现“轻简+减排”型施肥方式NM1和“丰产+减排”型施肥方式NM3。

Nb对MnTiO_(x)在烧结烟气的NH_(3)-SCR低温催化活性及抗钾毒化的促进作用

钢铁行业的烧结烟气中存在大量的氮氧化物(NO_(x)),严重破坏环境,并威胁人类健康.目前NO_(x)脱除(DeNO_(x))最有效的方法是氨气选择性催化还原法(NH_(3)-SCR).在众多NH_(3)-SCR催化剂中,MnTiO_(x)催化剂表现出较好的低温活性,具有较好的烧结烟气脱硝应用前景.但实际应用中,MnTiO_(x)容易受到以K为代表的碱金属物种的毒化.因此,采用Nb针对性地对MnTiO_(x)进行改性,以提高催化剂的抗碱金属中毒性能.我们考察了引入不同Nb含量对MnTiO_(x)NH_(3)-SCR反应性能和抗碱金属性能的影响.Nb改性后的MnTiO_(x)催化剂相较于原催化剂,其反应性能和抗碱金属K中毒的性能均具有显著提高.结果表明,当Nb含量较低时,K会在催化剂上形成较为明显的钾锰氧化物物种,减少催化剂上酸性位点的数量和强度,并降低Mn4+和活性氧物种的比例,这是催化剂K中毒后反应活性降低的原因.引入Nb后,增加了催化剂的酸性位点、Mn4+和活性氧物种的比例,并且K中毒之后,这些物种下降的幅度明显减少,因此引入Nb后使得催化剂的反应活性和抗碱金属中毒性能大幅提升.

原位合成分子筛修饰石煤提钒尾渣表面制备低温NH_(3)-SCR催化剂

石煤是我国的主要钒资源之一,经过提钒工艺后产生大量钒渣(FZ)。本文通过在其表面原位合成分子筛SSZ-13后将其用作脱硝催化剂载体SSZ-13/FZ而实现钒渣全量化资源利用。对钒渣表面原位合成分子筛的实验条件进行了优化,通过浸渍法制备了以V、Mn为活性组分、CeO_(2)为助剂的VMnCeO_(x)-SSZ-13(n)/FZ脱硝催化剂。采用固定床反应装置评价催化剂的脱硝活性,结果表明:催化剂VMnCeO_(x)-SSZ-13(0.5)/FZ在温度130~350℃内具有优异的脱硝活性,其中170~330℃内NO转化率(ηNO)超过90%,表现出良好的低温脱硝性能和宽温程脱硝活性。载体及催化剂的结构和性能表征结果显示,SSZ-13(n)/FZ相较于FZ有更大的比表面积,催化剂同时存在B酸和L酸双活性位点,且酸量显著增加,提高了活性组分的分散和反应物的吸附活化,从而促进NH3-Selective Catalytic Reduction(NH_(3)-SCR)反应。

尿素穴施削减麦田NH_(3)挥发、NO和N_(2)O排放

传统的尿素表施往往导致大量的活性氮损失,如NH_(3)和NO_(x)排放,加剧了我国城市的空气污染,特别是在冬季。将尿素集中穴施于土下,可能对NH_(3)和NO_(x)的排放有深远的影响。但对于冬小麦田,这方面的研究欠缺。基于此,在冬小麦田开展了田间试验,设置了3个处理:传统的尿素3次表施(CT);尿素一次性穴施(PP);不施氮的对照处理(CK)。结果表明,尿素一次性穴施模式下,NH_(4)^(+)-N扩散到土壤表层的程度很小,从而使穴施处理麦季的NH_(3)挥发总量比表施处理低80%,与CK处理相同,仅占总施氮量的0.7%。穴施处理明显减少了NO日排放通量,穴施麦季的NO排放总量仅占施氮量的0.1%。相比表施处理,穴施处理使麦季的N_(2)O排放量降低了25%,占总施氮量的0.6%。穴施处理消除NO和N_(2)O排放主要在于NH_(4)^(+)扩散的范围小(仅在土下4~13 cm),肥点附近高浓度的NH_(4)^(+)-N和冬季低温不利于微生物的硝化作用。由于尿素穴施延长了肥效,穴施处理的小麦产量并未减产,与表施相似。因此,在冬小麦种植系统中,尿素穴施可以提升环境效益而不牺牲小麦产量。

基于IASI的中国NH_(3)浓度及排放时空分布特征分析

基于红外大气探测干涉仪(IASI)反演的NH_(3)柱浓度数据,利用排放通量盒模型和动态NH_(3)寿命估算了中国2008~2016年的NH_(3)排放量,并结合中国的土地覆盖类型、人口密度及人口增长数据分析了中国NH_(3)浓度及排放的空间分布和年际变化趋势.结果发现,2008~2016年中国平均NH_(3)柱浓度、排放通量密度和排放量分别为6.81×10^(15)molec/cm^(2)、1.43g/m^(2)和10.09Tg,其中山东、河南两省的NH_(3)浓度增长最快,年均增长率分别为1.47×10^(15)和1.23×10^(15)molec/(cm^(2)⋅a).高浓度及高排放强度区域主要集中在华北、新疆中部及四川盆地地区,表现为向四周逐渐减小的趋势分布,这与中国的耕地、高人口密度区域分布基本一致.中国的NH_(3)排放量整体呈上升趋势,从2008年的9.33Tg增加到2016年的13.96Tg,从占全球总量的14.96%上升到了24.88%.在这期间,西北和华北地区贡献了我国排放总量的47.50%,而青藏高原地区仅占2.65%.中国各地区的NH_(3)浓度具有“夏峰冬谷”的季节性特征,春、夏、秋和冬4个季节分别占全年总浓度的28.96%、49.84%、13.02%和8.17%,这表明春夏频繁的农业活动对NH_(3)浓度的贡献不可忽视.考虑到中国NH_(3)浓度及排放存在显著的时空差异,制定分时段、分区域的空气污染防治计划对NH_(3)的减排治理将更加切实有效.

K^(+)诱导Mn-Ce固溶体增强酸性和活性氧协同促进NH_(3)-SCR

本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(insitu DRIFTs)结果表明,K的引入可以增强Mn/Ce元素间的电子转移,同时提高催化剂中氧缺陷的数量以及BrФnsted酸性位对NH_(3)的吸附能力.因此,在增强的酸性位点与缺陷吸附活性氧的协同作用下,促进了催化剂MnCeK_(y)O_(x)在NH_(3)-SCR反应中的活性和反应速率.当K、Ce、Mn元素的比例为1:5:5时,在较低温度(120℃)下,MnCeK_(1)O_(x)催化剂的NO转化率为94.6%,在40~260℃的较宽温度范围内可以实现NO的高效转化.采用in situ FTIR对NH_(3)和NO原位吸附和反应过程进行分析,结果表明NH_(3)的吸附比NO更敏感.对于MnCeO_(x),NH_(3)首先吸附在Lewis酸位点上,然后结合在BrФnsted酸位点上,导致单配位基和双配位基硝酸盐同时聚集;对于Mn CeK_(1O)_(x),NH_(3)同时吸附在Lewis和BrФnsted酸性位上,其中间产物仅为单配位基硝酸盐.结果表明K离子的添加可以有效的提升Mn-Ce固溶体在NH_(3)-SCR反应中的效率.

秸秆与生物炭对棉田碱性土壤NH_(3)挥发与N_(2)O排放的影响

为探究秸秆和秸秆生物炭连续添加5 a后对土壤氨(NH_(3))挥发和氧化亚氮(N_(2)O)排放的影响,并确定合理的秸秆还田措施,以降低碱性棉田氮损失。本研究基于等碳量输入,设置秸秆翻埋、秸秆催腐+覆盖还田、秸秆生物炭翻埋和不还田对照共4个处理,氮磷钾肥统一施用。结果表明:秸秆生物炭翻埋下土壤NH_(3)挥发和N_(2)O排放分别较不还田对照显著降低27.3%和56.7%,主要归因于生物炭显著抑制土壤羟胺还原酶与硝酸还原酶活性,增加棉花氮吸收量,也与生物炭自身的强吸附能力有关。而秸秆翻埋、秸秆催腐+覆盖还田分别较对照增加NH3挥发37.2%和21.2%,但减少N2O排放17.1%和38.3%,这两种秸秆还田方式均显著促进土壤有机氮矿化和羟胺还原酶活性,抑制硝酸还原酶活性。冗余分析(RDA)结果表明羟胺还原酶和棉花氮吸收是土壤NH3挥发和N_(2)O排放的主要影响因子,解释率分别为64.8%和20.1%。研究表明,秸秆生物炭翻埋对NH_(3)和N_(2)O减排的综合效果优于秸秆,是碱性棉田土壤值得推荐的氮减排措施。

平焰燃烧器煤/NH_(3)燃烧特性实验研究

随着“碳达峰,碳中和”目标的提出,将煤与NH_(3)混燃逐步减少煤电是实现降碳的一种新途径,但煤/NH_(3)的混燃特性尚不清晰。因此,基于平焰燃烧器开展煤/NH_(3)燃烧实验,探究了掺氨比(E(NH_(3)),0~100%)、煤/NH_(3)注入方式(预混、非预混)对燃烧特性的影响,采用相机、烟气分析仪,热电偶检测了火焰形态、燃烧器上方高度(Heights Above Burner,HAB)中心沿程烟气中气体组分及温度分布情况,并测定了飞灰中未燃碳的含量,得到:在燃烧初期,煤/NH_(3)争夺O_(2)的现象更明显,由于燃烧区NH_(3)燃烧产生的富水气氛,使得在预混低E(NH_(3))下,CO与OH发生反应,CO质量浓度降低,而在高E(NH_(3))下,一方面NH_(3)优先与O_(2)结合,导致大量碳不完全燃烧,另一方面,富水气氛促进了煤的气化反应,导致燃烧还原区的CO质量浓度大幅升高,最高可达19773.05 mg/Nm^(3),但此过程改变了焦炭的孔隙结构,增加了焦炭的比表面积,加快了煤粉的燃烧进程,使预混条件下飞灰残炭量由13.90%(纯煤燃烧)降低至13.44%(E(NH_(3))=80%),过早注入NH_(3)会减轻燃烧前期NH_(3)燃烧对煤粉的预热作用,降低在火焰反应区的燃烧强度;掺NH_(3)后NO_(x)排放量大幅上升,随着E(NH_(3))增加,NO_(x)先增加后降低,且NO质量浓度峰值提前,未燃NH_(3)及氧体积分数分别是影响N_(2)O、NO_(2)生成的主要因素,增加煤/NH_(3)燃烧的停留时间、减少未燃NH_(3)体积分数、创造还原性气氛均是降低NO_(x)的有效方式;在预混高掺氨比(E(NH_(3))≥80%、HAB=100 mm)及非预混工况下,CO_(2)%随着E(NH_(3))增加呈现降低的趋势;预混E(NH_(3))=40%~60%工况更有利于实现煤/NH_(3)的低氮、低碳、高效燃烧,煤粉掺NH_(3)燃烧存在相互促进和抑制作用,需根据实际情况采取有效措施以发挥煤/NH_(3)混燃的促进作用。

Cu对Fe基催化剂NH_(3)-SCR性能助力作用研究

Fe基催化剂在中温范围有着良好的催化活性,而Cu基催化剂有着低温优势,因此将两者相结合,采用表面活性剂辅助法制备了Fe-Cu复合氧化物.引入Cu后,Fe-Cu催化剂的NO x转化率达90%,起燃温度下降至150℃.Fe_(2)O_(3)和CuO之间的相互作用使得催化剂的比表面积增大约1/4,且增强了Fe^(3+)的亲电性,促进NO_(2)等电负性物质的吸附.同时提高了催化剂的氧化还原能力与表面吸附氧Oα比例,NO更易向NO_(2)转变,快速SCR(选择性催化还原)进程更易发生.此外,Fe_(2)O_(3)和CuO的相互作用让催化剂拥有较多的酸性位点,有利于催化活性的提升.最终使得Fe-Cu催化剂不仅继承了Cu基催化剂的低温优势,还保持了优良的N_(2)选择性.

轻型汽油车NH_(3)排放研究

研究了某1.5T SUV车不同排放测试循环(WLTC与CLTC)和催化剂不同状态(新鲜和老化)对NH_(3)排放的影响。通过试验研究表明:发动机原始NH_(3)排放量很低,而经过第一块三元催化剂后,NH_(3)排放量大幅增加。催化剂老化后OSC降低,内部空燃比波动幅度大,经过老化催化剂的NH_(3)排放相对新鲜催化剂的NH_(3)排放有所增加。催化剂状态、排放测试循环和发动机空燃比等对NH_(3)排放有明显影响,这些对于催化剂设计和标定优化均有指导意义。

不同种类秸秆添加对稻田NH_(3)挥发的影响机制

秸秆还田对稻田土壤NH_(3)挥发可产生影响,但相关排放变化规律和调控机制有待系统研究。以南粳46水稻品种为材料,太湖地区典型单季稻田原状土为研究对象,利用连续气流封闭法监测三种秸秆(水稻秸秆:RS;小麦秸秆:WS;玉米秸秆:MS)两种添加量(W秸秆:W_土=0.5%、0.8%)下水稻各生长期NH_(3)挥发通量、土壤理化因子及水稻产量;进而结合分子生物学技术,将环境因子与氮循环相关的功能微生物丰度进行耦合,揭示NH_(3)挥发对不同种类秸秆和不同添加量的响应机制并解析关键因子,从而筛选出稻田生态系统氨减排效果最佳的秸秆还田种类及施用量。试验结果表明,秸秆种类及秸秆种类与其施用量交互作用对稻田土壤NH_(3)挥发均产生显著影响,总体来看,与CK相比,施加秸秆处理NH_(3)挥发变化幅度为-33.2%—27.3%。不同秸秆种类对稻田土壤NH_(3)挥发影响不同,低添加量下,与CK相比,RS与WS施用对NH_(3)挥发量均无显著影响,而MS施用显著增加NH_(3)挥发量21.1%;高添加量下,RS施用显著降低NH_(3)挥发量33.2%。不同秸秆施加量对稻田土壤NH_(3)挥发影响亦不同,RS和MS处理下稻田NH_(3)挥发量随施用量的增加分别降低31.2%和32.8%,而WS处理则呈现相反规律;不同秸秆种类及不同施加量交互作用下RS-0.8处理显著降低稻田土壤NH_(3)挥发33.2%。田面水pH、总氮(TN)浓度、土壤微生物量碳含量(MBC)、土壤氨氧化古菌(AOA)和氨氧化细菌(AOB)群落丰度是导致不同秸秆种类和用量下稻田土壤NH_(3)挥发产生差异的主要影响因素;RS-0.8处理相较于其他处理显著增加土壤AOA、AOB群落丰度并显著降低田面水TN含量,综合效应下显著减少稻田NH_(3)挥发量33.2%,并显著增加水稻产量22.9%。因此,综合稻田NH_(3)挥发总量和水稻产量,秸秆施用水稻种植体系中水稻(RS)秸秆以0.8%施用量模式下减排增产效果最佳。

辉钼矿剥离少层二维MoS_(2)纳米片及其NH_(3)气敏特性研究

为探究二维MoS_(2)纳米片对NH_(3)的气敏特性,以辉钼矿纯矿物为原料、乙醇水溶液为剥离溶剂,采用液相超声剥离法制备少层二维MoS_(2)纳米片;利用XRD、UV-vis、SEM、AFM等检测手段对产物物相组成和微观结构进行表征和分析,并通过静态配气法对MoS_(2)纳米片的NH_(3)气敏特性进行研究。结果表明:①剥离制备出的MoS_(2)纳米片为4~5单层,呈无规则多边形片层状,尺寸约200 nm,厚度约5 nm,具有较大的比表面积。②MoS_(2)纳米片对NH_(3)气体具有良好的响应—恢复特性,在工作温度100℃时获得最大灵敏度,并且具有良好的响应重现性和长期稳定性。③NH_(3)气体通过与MoS_(2)纳米片表面的吸附氧发生反应从而引起空穴累积层厚度的变化,实现MoS_(2)纳米片电阻的变化,进而产生电信号并实现气敏响应。研究表明,通过液相超声剥离法制备的MoS_(2)纳米片层数较少,且分散性较好,同时对NH_(3)气体具有良好的气敏特性。