介质阻挡放电添加工业木屑对NO转化效率的研究

主要探究同轴圆筒式介质阻挡放电反应器的电源参数以及在其内部添加生物质对烟气中NO转化效率的影响。分析了电源参数以及不同种类生物质(工业木屑、农作物秸秆)的填充对NO转化效率的影响。结果表明:该系统最适脱除频率为9.1 kHz;各种生物质中NO转化效率最高的是工业木屑,其他3种生物质的脱除效率也都优于无填充。对不同种类生物质分别进行了酸碱改性处理,并进行了电镜扫描(SEM)分析,结果表明:工业木屑的最佳酸碱改性条件是1%的HCl溶液、4%的NaOH溶液,玉米秸秆的最佳酸碱改性条件是4%HCl溶液、2%NaOH溶液,水稻秸秆的最佳酸碱改性条件是3%HCl溶液、8%NaOH溶液,小麦秸秆的最佳酸碱改性条件是4%HCl溶液、2%NaOH溶液。

碱熔改性铁尾矿协同低温等离子体转化NO研究

利用工业废弃物铁尾矿制备脱硝催化剂是实现其资源化利用的有效途径。本文利用碱熔改性铁尾矿与低温等离子体技术结合,研究其催化转化NO的性能。实验结果显示:KOH与铁尾矿质量比为1、焙烧温度为450℃条件下制备的改性铁尾矿效果最佳;优选条件下,反应器中添加碱熔改性铁尾矿后NO转化率最高可达88.0%,比空载、未改性铁尾矿和焙烧处理铁尾矿的转化率分别提高了42.0%、24.5%、14.7%,同时抑制了O_(2)对NO转化的负面作用;X射线衍射(XRD)、比表面与孔隙度分析(BET)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及X射线光电子能谱(XPS)等表征分析揭示,碱熔改性降低了铁尾矿的结晶度,增大了铁尾矿的比表面积和孔体积,增加了其表面吸附位点和吸附活性氧含量,从而有效提高等离子体环境中铁尾矿的催化活性。

柴油机排气组分对低温等离子体转化NO的影响

自制了介质阻挡放电型低温等离子体反应器,设计了低温等离子体柴油机模拟排气处理系统,研究了低温等离子体作用下O2、C3H6和水蒸气对NO氧化转化的影响及NO在N2中的还原转化。研究表明:NO在N2气氛中的还原转化率低,能耗大;模拟气中存在O2时,NO向N2的还原转化率降低,NO向NO2的氧化转化率大幅提高;排气中的H2O在低温等离子体作用下生成OH强氧化性粒子,促进NO向NO2的氧化转化;HC的存在可提高NO向NO2的氧化转化,并能有效降低NO向NO2的转化能耗。总之,在柴油机富氧排气环境中,低温等离子体很难直接将NO转化为N2,但可有效地将NO氧化为NO2及硝酸盐,为催化剂催化还原NOx创造条件。

NTP转化C_3H_6/NO/N_2气氛中NO及发射光谱分析

利用介质阻挡放电产生低温等离子体转化C3H6/NO/N2气氛中NO,结合发射光谱诊断法研究了碳氢化合物C3H6对NO转化的影响。研究结果表明,随着放电功率的升高,NO转化率先升高后逐渐趋于平缓,NO2浓度持续降低,N2O浓度呈先升高后降低趋势,NO主要被还原为N2;相同放电功率下,随着C3H6初始浓度升高,NOx转化率和N2O浓度升高、NO2浓度降低;添加C3H6会降低N2第二正带系和NO-γ带的发射光谱强度,产生CN自由基的激发跃迁谱线,影响NO的化学反应机制,同时生成了棕黄色的聚合物。

氩气对NTP转化NO/N_2/O_2气氛中NO的影响及发射光谱分析

为研究氩气(Ar)添加剂对低温等离子体(NTP)转化NO过程的影响,建立了NTP转化NO/N2/O2/Ar气氛中NO的试验平台,考察了激励电压峰-峰值(Vp-p)和Ar浓度对NO转化率、NO2、O3浓度及发射光谱的影响,并结合发射光谱诊断法对NTP转化NO的机理进行了分析。研究结果表明,Vp-p较小时,由于潘宁效应,在NO/N2/O2气氛中加入Ar会增加分子的活化几率;另外添加Ar会引起NTP电子密度的增加,从而促进N、O原子的生成,NO转化率随Ar浓度升高而升高;Vp-p较高时,混合气加入Ar后会抑制O3的生成,O3浓度随Ar浓度升高而降低;NO2浓度的变化趋势与O3浓度变化相似。

La掺杂BiOI微球可见光下光催化氧化NO性能研究

光催化氧化技术被广泛认为是一种经济有效的治理低浓度NO的技术。三维BiOI微球是一种典型的可见光光催化剂,其光催化氧化NO的性能常受限于快速的光生载流子复合以及较差的导电性。然而,由于BiOI微球的尺寸较大,其与其它半导体或者助催化剂的复合通常不匹配,缺乏足够的接触界面。本文通过简易的一步水热法,首次采用稀土金属La掺杂策略改性BiOI微球,并系统研究了其可见光光催化氧化NO的性能。实验优化调整了La的前驱体以及掺杂量。研究结果发现,同LaCl3和La(AC)_(3)相比,La(NO3)_(3)的效果最佳。0.3%La/BiOI光催化氧化NO的转化率最优(74%),远高于单纯的BiOI微球(44%),且其在连续5次循环实验中也表现出优异的稳定性。理化性质分析发现,La掺杂可促进BiOI结晶,但对其形貌和结构几乎不产生影响。La^(3+)可能会通过取代Bi^(3+)进入BiOI的晶格中,或形成La_(2)O_(3)纳米簇均匀的分散在BIOI微球的介孔中。机理分析进一步发现,La掺杂不仅减小了BiOI的带隙,促进了对太阳光的吸收,而且可引入更多的氧空位,有利于水分子解离,生成更丰富的·OH。这些因素共同提升了BiOI光催化氧化NO的性能。此外,La/BiOI主要将NO氧化成NO_(2),且形成的NO_(2)倾向于从催化剂表面脱附,这不仅保全了催化剂表面的活性位点,NO光催化氧化反应得以持续进行,而且可避免催化剂频繁洗涤再生,因此La/BiOI具有优异的稳定性,且使用寿命长。此外,生成的NO_(2)可轻易彻底地被尾部碱性液体吸收,有效避免了二次污染。本研究表明掺杂是一种有效改善三维BiOI微球光催化性能的改性方法,期待其可为各种应用于光催化反应的三维半导体材料的改性和合理设计提供新颖的思路。

DBD放电中温度特性与OH促进NO氧化过程光谱诊断

利用光谱诊断方法深入研究了介质阻挡放电（DBD）中气体分子温度分布，OH自由基促进NO分子氧化过程的光谱特性，获得了NO（A^2∑^＋→X^2П，0—3，1—4）、N2（C^3Пu→B^3Пg，0—0）和OH（A^2∑^＋→X^2П，0—0）的高分辨率发射光谱。通过拟舍得到NO（A^2∑^＋→X^2П）转动带253—260nm的谱线，将其与实验谱线进行比较，获得了DBD放电区域的气体分子温度；发现在放电通道内气体分子温度分布较为均衡，但靠近内电极气体分子温度约为330K，略高于介质附近的310K。研究了N2与NO谱线强度的一维分布，发现在放电通道中间位置处谱线强度最高，从中间往内外电极方向谱线强度均逐渐降低。随着交流电压的升高，NO与OH谱线强度均升高，高能电子能有效地激发OH与NO基团。随着相对湿度从20％升高到100％，NO谱线强度降低约93％；随着NO浓度升高，OH谱线强度呈现下降的趋势，NO浓度从200mL／m^3升高到600mL／m^3时，OH谱线强度下降约27％。说明OH基团对NO氧化过程中起到重要作用。

加压纯化富氧燃烧烟气的气相模拟研究

通过提高压力协同脱除NO和SO2是纯化富氧燃烧烟气的新方法。利用CHEMKIN软件构造211步加压脱除NO和SO2的反应机理,并利用ROP系数分析法和影响参数分析法确定O2在高压下氧化NO、SO2的重要步骤和影响参数。模拟表明在气相情况下,提高反应压力、降低反应温度有助于NO向NO2的转化,结合湿法烟气脱硝的方法,可有效地将NO转化为HNO3进行回收利用。但对于SO2的氧化反应,加压均相脱除效果并不显著。根据反应机理,提出添加少部分臭氧可加速反应进程的设想,并利用CHEMKIN软件进行模拟,结果表明NO向NO2转化的转化率和转化速率都显著提高,但臭氧对SO2的氧化依然不明显。

微波场下钨丝放电去除NO的影响因素探析

本文聚焦一种新型脱硝技术,利用微波场下钨丝的放电进行脱硝,研究了气体流速、微波功率以及NO初始浓度对NO转化效果的影响规律。实验发现,微波功率以及NO初始浓度的提高可以促进NO的转化,但气体流速与该反应的NO转化效率呈负相关性。同时发现,微波功率的提高会降低反应能效。

铁掺杂铈基复合氧化物CO催化还原NO的性能研究

采用浸渍法、水热法和微波加热法制备铁掺杂的铈基复合氧化物催化剂,研究温度、铈铁摩尔比、制备方法对铈基复合氧化物的催化还原性能的影响,并且使用BET,NO-TPD,H_(2)-TPR,XRD,Raman等对催化剂进行表征分析。结果表明:随着温度的升高,NO转化率是一个先不断增加后趋于稳定的过程;无论是浸渍法、水热法还是微波加热法,最佳铈铁摩尔比均为10∶2;3种制备方法的催化活性顺序:微波加热法>水热法>浸渍法。微波加热法制备的铈基复合氧化物催化剂在500℃的脱硝率为76%,脱硝率在700℃达到99%。通过XRD和Raman表征说明Fe^(3+)取代Ce^(94+)进入到CeO_(2)晶格中,改变CeO_(2)的萤石结构,增加氧空位,造成晶格畸变。