携带nosZⅡ基因的非反硝化菌缓解土壤N_(2)O排放的研究进展

氧化亚氮是主要的温室气体之一,农田土壤是重要的人为N_(2)O排放源,探索合理的农田N_(2)O减排措施是亟待解决的重大课题。反硝化过程中N_(2)O还原为N_(2)是目前已知的唯一的生物途径的N_(2)O汇,利用能够还原N_(2)O的微生物菌群是减缓农田土壤N_(2)O排放的潜在途径,对催化N_(2)O还原功能基因nosZ的研究表明N_(2)O还原菌存在两种基因型。本文主要综述了两种类型的N_(2)O还原菌具有不同的系统发育特征、生理学特性,以及N_(2)O还原的酶促动力学,相比较而言,具有nosZⅡ型的N_(2)O还原菌表现出更强的环境适应性,因此是有竞争力的土壤N_(2)O汇的潜在菌群。

镧掺杂Fe-beta分子筛CO选择性催化还原N_(2)O反应性能

采用浸渍法制备了La/Fe-beta分子筛用于CO选择性催化还原N_(2)O反应的研究.结果表明,La的掺杂可以提升催化剂的CO氧化活性,从而改善Fe-beta分子筛的反应性能,在350℃时,其N_(2)O转化率可达到95%以上.H_(2)-TPR的结果表明,La的掺杂会改变Fe-beta分子筛表面的Fe物种分布,降低催化剂的抗O_(2)及抗水蒸气性能.此外,还研究了废物焚烧尾气中的HCl气体对Fe-beta和La/Fe-beta分子筛的影响.结合CO氧化活性、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD的结果发现,稳定FeClx物种的生成、较差的还原性能和CO氧化性能是导致催化剂HCl中毒的主要原因.

锇嵌入石墨烯催化CO还原N_(2)O反应机理的密度泛函理论研究

N_(2)O和CO都是大气污染物,过渡金属催化CO还原N_(2)O是同时消除它们的有效方法。金属分散于或嵌入石墨烯、氮化碳等二维材料是提高催化性能的有效手段之一。结合相对论赝势,运用UPBE0方法优化了锇单原子嵌入石墨烯催化CO还原N_(2)O循环反应路径上各驻点的几何结构、并计算了热力学函数,进而推测了该催化反应的机理。结果表明该反应存在N_(2)O先吸附(路径a)和CO先吸附(路径b)两种反应历程。路径(a)和路径(b)的表观自由能垒ΔE分别为108.28和135.92 kJ/mol。其中(a)为优势路径,反应可以沿该路径在比较温和的条件下进行。

一种新型N_(2)O还原菌的多样性和生态功能

N_(2)O的排放量呈现逐年增加的趋势,有关N_(2)O生物地球化学循环过程的研究受到越来越多的关注。文章综述了NosZ-Ⅱ型N_(2)O还原菌的基因组学、生理学和生态学的进展,探讨了其对减少N_(2)O排放的重要性。综合近年来这一领域的研究表明,这种新型N_(2)O还原菌属于非反硝化菌的进化群体,在进化上与NosZ-Ⅰ型N_(2)O还原菌具有显著的差异;NosZ-Ⅱ型N_(2)O还原菌广泛分布于多种不同的生态环境中,具有较高的多样性;与传统反硝化菌相比,其N_(2)O还原酶具有显著不同的特征和更强的N_(2)O还原潜力,表明其对减少N_(2)O的释放发挥了重要生态功能。

崇明东滩湿地CH_(4)与N_(2)O双消减的耦合过程研究

N_(2)O还原驱动的CH_(4)厌氧氧化作用(AOM)是湿地系统温室气体双减排的一种新途径,而基于滨海围垦开发的稻田利用方式对该途径的影响效应尚不清楚。本研究选取长江入海口崇明东滩湿地的自然滩涂(光滩湿地和芦苇湿地)和围垦稻田(围垦种稻19 a和86 a)为研究对象,设置3个试验处理(^(13)CH_(4),^(13)CH_(4)+N_(2)O,N_(2)O)进行室内厌氧培养。采用稳定性同位素标记结合定量PCR等手段,分析不同湿地土壤的N_(2)O型CH_(4)厌氧氧化速率及其固碳潜力,研究其相关功能基因的数量特征。结果发现,围垦稻田土壤中N_(2)O驱动的AOM速率为6.10^(7).51 ng·g^(-1)·d^(-1),显著高于自然滩涂湿地。供试土壤N_(2)O驱动CH_(4)厌氧氧化的^(13)C-SOC固碳量为18.1~49.4 nmol·g^(-1),表明该过程具有较强的固碳潜力。^(13)CH_(4)+N_(2)O添加条件下,供试土壤中硝酸盐型和硫酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌的mcr A功能基因丰度分别为(1.08~2.29)×10^(7) copies·g^(-1)和(2.55~14.30)×10^(7)copies·g^(-1),比只添加^(13)CH_(4)处理分别高出25.8%~64.1%和41.0%~50.1%;相反,亚硝酸盐型CH_(4)厌氧氧化细菌的pmo A功能基因丰度则无明显变化。相关性分析发现N_(2)O驱动的AOM速率与nos ZⅡ基因和硝酸盐型mcr A基因均呈显著正相关,表明nos ZⅡ型N_(2)O还原微生物和硝酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌可能共同参与了N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化过程,而硫酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌则在自然滩涂湿地中发挥着重要作用。研究表明,围垦植稻在一定程度上促进了N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化作用。

外源氮对滨海围垦稻田土壤N_(2)O还原速率的影响机制研究

滨海湿地位于海陆交错带,具有很高的生态价值;近百年来的人类活动深刻改变了湿地土壤的N_(2)O排放通量。为探明外源氮对滨海围垦稻田土壤N_(2)O还原潜力的影响,选取长江口崇明岛东滩芦苇湿地和围垦区不同围垦年限(19、27、51、86年)的稻田土壤为研究对象,添加不同形态外源氮后研究湿地土壤N_(2)O还原速率的变化情况。结果表明,无氮添加条件下芦苇湿地土壤N_(2)O还原速率最高,为36.6μg·g^(-1)·d^(-1),相比围垦19年稻田土壤提高了103%;添加硝态氮条件下围垦86年稻田土壤N_(2)O还原速率最高,是围垦19年稻田土壤的3.9倍,添加铵态氮和硝态氮条件下稻田土壤N_(2)O还原速率年增长率分别为0.37和0.69μg·g^(-1)·d^(-1)·年^(-1),比无氮处理分别高出140%和343%。对于同一样地土壤而言,外源氮输入对其N_(2)O还原速率的影响效应各异。其中,与无氮对照相比,添加铵态氮条件下芦苇湿地土壤的N_(2)O还原速率降低了32%,而添加硝态氮条件下围垦86年稻田土壤的N_(2)O还原速率增加了91%。相关性分析发现,稻田N_(2)O还原速率与土壤有机碳、总氮呈显著正相关,而与电导率、SO_(4)^(2-)呈显著负相关。因此,在围垦区水稻生产中,不同形态氮肥施用对稻田土壤的N_(2)O还原过程产生重要的影响效应。

夜间增温条件下施硅稻田N_(2)O还原对外源氮的响应

选用田间开放式长期进行的夜间增温稻田(NW)、夜间常温+施加硅肥稻田(Si)、夜间增温+施硅稻田(NW+Si)以及夜间常温稻田(CK),分别采集耕层根际土和非根际土,设置4个氮添加处理,即NH^(+)_(4)-N、NO^(-)_(3)-N、酰胺态氮(尿素)和无氮,研究不同稻田土壤N_(2)O还原潜力对外源氮的响应特征。结果表明,4种稻田的根际土和非根际土在厌氧培养过程中N_(2)O浓度均随时间增长而下降,且变化趋势一致。在无氮添加条件下,NW处理稻田和Si处理稻田根际土的N_(2)O还原速率分别为19.2μg/(g·d)和16.6μg/(g·d),显著高于CK稻田(P<0.05),而对于非根际土而言三者之间无明显差异(P>0.05)。在添加NH^(+)_(4)-N或尿素条件下,Si处理稻田根际土的N_(2)O还原速率显著高于CK稻田(P<0.05),而对于非根际土则无明显差异(P>0.05)。在添加NO^(-)_(3)-N条件下,Si处理稻田非根际土的N_(2)O还原速率显著高于CK稻田(P<0.05)。综合来看,在施加氮肥条件下,特别在施加尿素条件下NW+Si处理稻田的N_(2)O还原速率显著高于NW处理稻田。因此,在未来气候变暖情景下,氮肥特别是尿素与硅肥配施可能是提高稻田土壤N_(2)O还原潜力的一条有效途径。

沼液与园林废弃物共堆肥下的氮素转化及其微生物作用机制

我国每年产生大量的园林废弃物,外加尿素和菌剂的堆肥方式使其可以被大量处置和循环利用,但该方法存在严重的氮素损失和环境问题。沼液含有一定的氮源和微生物,理论上可以作为尿素和菌剂的替代物从而减少氮素损失。本研究设置了沼液+园林废弃物(GB)、沼液+园林废弃物+尿素(GBU)和沼液+园林废弃物+尿素+菌剂(GBUM)处理,研究堆肥过程的腐熟、氮素转化及损失情况。结果表明:与GBU和GBUM处理相比,GB处理的高温期更长且更稳定,同时具有更适合堆肥的pH和电导率(EC)以及最高的发芽指数(221.8%)。GB处理NH_(3)和N_(2)O的排放速率分别为2.59 mg·kg^(-1)·d^(-1)和3.65μg·kg^(-1)·d^(-1),比GBU处理分别降低99.0%和50.0%,比GBUM处理分别降低99.4%和40.7%。δ^(18)O和δ^(15)NSP双同位素图谱技术分析显示,GB和GBU处理以反硝化作用为主,且GB处理反硝化作用贡献高于GBU处理,而GBUM处理以硝化作用为主;GB处理的N_(2)O还原程度(83.7%)大于GBU和GBUM处理。可见,与GBU和GBUM处理相比,GB处理的腐熟度更好、氮素损失更低,并通过增强反硝化作用的N_(2)O还原过程减少了N_(2)O排放。综上,沼液与园林废弃物可以在不受C/N与微生物的限制下直接共堆肥,这种方式既保护了环境,又节约了资源,在实际生产中可以实现废弃物的循环再利用。