CdS/In_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及光催化性能研究

采用溶剂热法成功合成了一种新型的Z型CdS/In_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)三元复合光催化材料。通过XRD、SEM、TEM、XPS和紫外-可见漫反射光谱仪对光催化材料的相结构、形貌、原子价态和光响应性能等进行表征,通过可见光降解苯酚评价其光催化活性。结果表明,具有零维结构的CdS、一维结构的In_(2)O_(3)和三维结构的g-C_(3)N_(4)形成了0D/1D/3D三元复合材料,该材料在180 min可有效降解90%的苯酚,降解速率是CdS的2.9倍、g-C_(3)N_(4)的6倍,且具有较高的稳定性。复合材料光催化能力的增强主要归因于三维多孔g-C_(3)N_(4)与CdS和In_(2)O_(3)形成的三维空间电场。三维多孔结构不仅有利于污染物的高效吸附,而且为光催化反应提供活性位点,三维空间和网络互连结构有利于光生电荷的定向迁移,增加载流子寿命。

丛枝菌根真菌对褐土玉米氮素吸收和土壤N_(2)O排放的影响

探究不同氮肥水平下丛枝菌根(AM)真菌对褐土玉米土壤N_(2)O排放和氮转化功能基因的影响,为阐明AM真菌在褐土N_(2)O排放中的作用和效应提供理论依据。设置氮肥用量(NⅠ:105 mg/kg;NⅡ:210 mg/kg)、AM真菌(M0:不接种AM真菌;M1:接种根内根孢囊霉(Rhizophagus intraradices);M2:接种摩西斗管囊霉(Funneliformis mosseae);M3:接种Rhizophagus intraradices+Funneliformis mosseae等比例混合)双因素盆栽试验。测定植株地上部全氮含量、土壤铵态氮、硝态氮含量和N_(2)O排放量,采用实时荧光定量聚合酶链式反应(PCR)法分析土壤硝化功能基因(amoA-AOA和amoA-AOB)和反硝化功能基因(nirS、nirK和nosZ)的丰度。结果表明,两种施氮水平下,接种AM真菌均可显著降低土壤N_(2)O排放通量和累积排放量,不同AM真菌处理下N_(2)O累积排放量表现为:M0>M2>M1>M3。相同AM真菌处理的土壤N_(2)O排放通量和累积排放量在NⅡ施氮水平高于NⅠ施氮水平;相同AM真菌处理的玉米菌根侵染率在NⅡ施氮水平低于NⅠ施氮水平。与M0相比,NⅠ条件下M1、M2和M3处理土壤铵态氮含量分别降低24.5%、20.8%和45.3%,硝态氮含量分别降低19.7%、14.9%和30.2%,植株地上部全氮含量分别增加16.3%、35.2%和59.6%;与M0相比,NⅡ条件下M1、M2和M3处理土壤铵态氮含量分别降低20.9%、24.8%和40.0%,硝态氮含量分别降低36.3%、25.6%和45.2%,植株地上部全氮含量分别增加33.2%、43.9%和95.4%。两种施氮水平下,AM真菌可显著降低土壤硝化功能基因(amoA-AOA和amoA-AOB)丰度,增加反硝化功能基因(nirS、nirK和nosZ)丰度。AM真菌与N_(2)O排放通量呈极显著负相关。本盆栽试验条件下,接种AM真菌均可增强两种氮肥用量玉米植株氮素吸收能力,调节硝化、反硝化相关功能基因的丰度,减少土壤N_(2)O气体的排放,且两种AM真菌混合处理的N_(2)O减排效应强于单一AM真菌接种。

生物炭及其老化对农田NH_(3)挥发及N_(2)O排放的影响

生物炭具有减缓农田NH_(3)挥发和N_(2)O排放的重要潜力,但在施入环境后常常存在“老化”现象,这为其缓解全球变暖的长期有效性带来了不确定性。为了探明生物炭的长期效应,人工加速模拟了自然界中水分、温度、氧气、土壤矿物质及微生物多种老化因素,结合多元表征手段对比不同老化方式对生物炭性质的影响,利用主成分分析法建立新的生物炭性质综合指标来反映老化强度。再通过大田控制试验,采用原位通气法和静态箱-气相色谱法监测夏玉米生长周期内老化前后生物炭施用对农田NH_(3)挥发和N_(2)O排放的影响,为生物炭的可持续应用提供科学依据。结果表明,老化过程增加了原生物炭(BC)的氧含量、比表面积(SBET)、总孔容(Vt)及含氧官能团数量,降低了灰分、碱性、碳含量、平均孔径及其芳香性,各老化作用强度排序为:氧化老化生物炭(OBC)>矿化老化生物炭(KBC)>微生物老化生物炭(MBC)>干湿循环老化生物炭(WBC)>冻融循环老化生物炭(FBC)>BC。生物炭的添加减少了13.57%-29.50%的NH_(3)挥发量。与BC相比,OBC和KBC分别显著降低了14.71%和9.38%的NH_(3)挥发(P<0.05),MBC降低了3.38%的NH_(3)挥发(P>0.05)。相反,WBC和FBC分别增加了4.55%和2.72%的NH_(3)挥发(P>0.05)。同时,生物炭的添加降低了22.36%-40.43%的N_(2)O排放量。其中,BC减排效果最优,老化作用均削弱了原生物炭对N_(2)O的减排效应。与BC相比,OBC和KBC显著增加了30.34%和26.36%的N_(2)O排放量(P<0.05),MBC、FBC和WBC分别增加了19.96%、18.29%和10.92%的N_(2)O排放量(P>0.05)。综上,不同老化方式会对生物炭的理化性质造成不同改变,进而影响土壤气态氮释放。通过对比不同的老化方式,OBC影响最为显著,其次为KBC,MBC居中,WBC和FBC的影响最弱。

环戊酮对农田土壤N_(2)O排放的影响及作用机理研究

旨在明确新型植物源抑制剂环戊酮(CCO)在不同土壤条件下对氧化亚氮(N_(2)O)排放的影响及作用机理。以江西红壤和甘肃漠灌土为研究对象,试验共设3个处理:(1)空白对照(CK);(2)尿素处理(U);(3)CCO处理(U+CCO)。研究发现,施用CCO与单施尿素相比能够延长红壤和漠灌土中铵态氮在土壤中的留存时间,降低土壤硝化作用潜势;与尿素处理相比,CCO处理的N_(2)O累积排放量分别减少74.12%(红壤)和63.19%(漠灌土);荧光定量PCR结果表明,施用尿素能够增加土壤中氨氧化微生物的活性,配施CCO对氨氧化细菌的抑制效果在漠灌土中(85.81%)优于红壤(19.63%),而对氨氧化古菌无明显抑制作用;氮素输入同样能提高反硝化功能基因nirK与nirS的活性,且CCO对两种土壤中nirK与nirS基因均具有显著抑制作用;在不同土壤中,施用CCO抑制反硝化功能基因nirK与nirS活性的持续时间不同,在红壤上对反硝化功能基因nirK与nirS的抑制效果出现在培养的第7 d,而漠灌土出现在第25 d。新型植物源抑制剂CCO主要通过抑制氨氧化细菌和反硝化功能基因nirK与nirS来延缓硝化和反硝化过程,从而减少N_(2)O的排放。

SF_(6)/N_(2)介质条件下GIS隔离开关操作动态击穿特性研究及其操作过电压的计算

从工程应用角度来看,SF_(6)/N_(2)混合气体仍是替代纯SF_(6)气体最有效的方案。为给SF_(6)/N_(2)混合气体作为介质的电气设备绝缘配合提供参考,该文针对SF_(6)/N_(2)混合气体不同混合比和不同气压条件下的隔离开关操作过电压开展了研究。SF_(6)/N_(2)混合气体的击穿特性是过电压计算的基础。研究表明:SF_(6)/N_(2)混合气体临界击穿电压与其气体密度分布呈线性关系。为此,该文建立多物理场耦合模型,采用场计算的方法分析SF_(6)/N_(2)混合气体在隔离开关操作过程中的动态击穿特性。同时为模拟隔离开关的动态操作过程,采用了动网格划分技术。随后对不同条件下混合气体的击穿电压进行了数据拟合工作,并采用拟合优度和显著性检验对拟合函数进行评价,最终采用二次多项式函数进行了拟合。在上述研究基础上,利用混合气体动态击穿特性和重燃判据建立了SF_(6)/N_(2)混合气体放电模型,并根据混合气体动态击穿特性解决了混合气体单次放电模型中上升时间常数的计算问题。最后以典型的550kVGIS间隔回路为例对SF_(6)/N_(2)混合气体介质气体绝缘变电站(gas insulated substation,GIS)隔离开关操作过电压进行了计算。计算结果表明:绝缘强度相同的SF_(6)/N_(2)混合气体与纯SF_(6)在隔离开关操作过程中重复击穿产生的特快速暂态过电压VFTO(very fast transient overvoltage,VFTO)波形及幅值相似且击穿次数相同;0.6MPa气室压强条件下,SF_(6)/N_(2)混合气体中SF_(6)体积占比从20%增加至40%时,隔离开关击穿次数及开关过程中VFTO_(SF6)/N_(2)全过程持续时间均可减少50%左右;30%SF_(6)体积占比条件下,气室压强从0.6MPa增加到0.8MPa时,隔离开关击穿次数减少一半、开关过程中VFTO_(SF6)/N_(2)全过程持续时间缩短30%左右。

金属有机骨架和g-C_(3)N_(4)共掺杂改性TiO_(2)光催化性能

以钛酸四丁酯、三聚氰胺、二甲基咪唑和Co(NO_(3))_(2)•6H_(2)O为原料,采用溶胶-凝胶法、高温煅烧法,将类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))和二甲基咪唑钴(ZIF-67)与TiO_(2)共掺杂,制备了TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67光催化剂。采用XRD、XPS、SEM和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67进行了表征,对TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67光催化降解甲基橙的催化活性进行了评价,并对其催化机理进行了推测。结果表明,TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67同时包含锐钛矿及少量金红石相TiO_(2)、g-C_(3)N_(4)及ZIF-67;g-C_(3)N_(4)的加入使TiO_(2)的带隙降至2.45 eV,ZIF-67将带隙进一步降至1.91 eV;g-C_(3)N_(4)和ZIF-67的共掺杂降低了带隙,显著提高了TiO_(2)可见光吸收范围(492~649 nm);TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67形成了Ⅱ型异质结,TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)与金属有机骨架的结合增强了TiO_(2)光催化降解甲基橙的能力。Co质量分数21.5%的TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67-2具有最佳的光催化降解甲基橙活性,在可见光照射40 min时,甲基橙降解率可达79.92%,3次循环后甲基橙降解率为58.86%(90 min),光催化反应对ZIF-67的结晶度有所影响,进而影响了循环时的光催化活性。

Fe、Ir掺杂MoS_(2)表面对N_(2)气敏吸附与解离反应性能提升的第一性原理研究

基于第一性原理方法,采用周期性平板模型,研究了N_(2)分子在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面的吸附和解离行为.研究表明:N_(2)分子在TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面吸附能依次为0.62和0.47 eV,而完整MoS_(2)表面的吸附能只有0.08 eV,说明掺杂之后对N_(2)表现出略好的吸附性能.差分电荷密度分析表明,N_(2)吸附后,掺杂Fe、Ir原子与两个N原子之间电荷有所增加,N-N键之间的区域电荷密度减少,N-N键的强度减弱.态密度计算结果发现,N_(2)在吸附过程中,主要是N原子的2p_(y)、2p_(z)轨道与Ir的5d_(xy)和5d_(z^(2))以及Fe的3d_(xy)和3d_(z^(2))发生杂化作用.通过分析解离活化能,N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离需要活化能均较高,且远大于在相应掺杂表面的吸附能,说明N_(2)在掺杂体系TM-MoS_(2)(TM=Fe、Ir)表面解离应该表现为分子吸附或脱附.

基于Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料的自供能紫外探测器的制备及性能研究

为了获得高性能的自供能紫外探测器,结合热聚法和溶液法成功制备了Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料,并对其微观形貌、晶体结构、元素组成及价态进行了表征。结果表明,Bi_(2)O_(3)呈蜂窝状结构的块体,其附着在具有层状结构的g-C_(3)N_(4)纳米片上。基于该异质结制备了无需外加偏压即能工作的紫外探测器。在紫外光照射下,Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)光电探测器能够立即产生光电流并达到最大稳定值约0.43μA,相比于Bi_(2)O_(3)纳米块紫外探测器,其光电流提升了约1.05倍。值得注意的是,Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)紫外探测器还展现出了快的响应速度(约181.7 ms),并且其光电流与入射光强也具有良好的线性关系,表明该器件对不同强度的紫外光均能实现快速且稳定的探测。

等离子体喷射触发型SF_(6)和SF_(6)/N_(2)间隙开关的触发性能劣化规律

在江苏—白鹤滩±800 kV特高压混合直流输电工程中,采用等离子体喷射触发型气体间隙开关可以对可控避雷器进行旁路控制,具有响应速度快,绝缘恢复能力强,通流容量大等优势,应用前景广泛,但触发间隙气体氛围的优化选择尚有所缺失,间隙触发特性和寿命的提升仍有待进一步研究。搭建了等离子体喷射触发实验平台,研究了等离子体喷射触发气体间隙的触发性能劣化规律,分别在SF_(6)和SF_(6)/N_(2)混合气体中探究了间隙触发的临界电路参数,在确定的电路参数下进行触发寿命实验同时探究性能劣化规律。结果表明:相同绝缘强度下,当间隙电压为10 kV时,0.2 MPa SF_(6)氛围下间隙最低可触发电压为3.5 k V,而在0.266 MPa SF_(6)/N_(2)氛围下降低为2.6 kV;在最佳触发电路参数条件和相同绝缘强度下,实验初期,SF_(6)中间隙导通时延为~270μs,等离子体最大喷射高度为4.8 cm,最大喷射速度为1296 m/s,而在SF_(6)/N_(2)中间隙导通时延为~100μs,等离子体最大喷射高度为7.2 cm,最大喷射速度为1525 m/s,而随着放电次数的增加,间隙导通时延增加,等离子体最大喷射高度降低,最大喷射速度减小,直到间隙第一次触发失败达到间隙寿命,SF_(6)中间隙的触发寿命仅有695次,而SF_(6)/N_(2)混合气体中间隙的触发寿命达到了1540次。对可控避雷器用气体间隙触发开关的性能和寿命提升提供了理论指导,同时有助于其在工程领域推广应用。

TiO_(2)@H^(+)/g⁃C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能及机理分析

本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,利用透射电镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射仪和比表面仪对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化产氢性能,探讨了TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化产氢机理。实验结果表明:1)煅烧法可以成功制备TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,且TiO_(2)的负载显著地提升了H^(+)/g-C_(3)N_(4)的光催化产氢性能,这主要归功于TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)异质结的形成降低了光生电子空穴的复合速率,加快了电子的转移速率;2)实验结果还表明TiO_(2)的负载量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能有很大影响,当TiO_(2)含量为25%时,所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能最好,其光催化产氢速率为3.47 mmol·g^(−1)·h^(−1),是H^(+)/g-C_(3)N_(4)产氢速率的4.05倍,这主要归功于25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)大的比表面积和高的光吸收度;3)所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料还表现出良好的稳定性。

自牺牲法合成氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结及其广谱光固氮性能

本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。氮空位的存在抑制了电荷载流子的重组,降低了界面电荷转移的能量屏障,对N 2和O_(2)的吸附和活化激发了固氮还原反应的进行,并提供了更多的反应活性位点。体系中甲醇作为空穴清除剂时O_(2)的添加对制备的催化剂的光固氮性能有显著的促进作用,在50%O_(2)和50%N_(2)混合气氛下VCN/Cu异质结催化剂的铵离子产率高达14.52 mg·L^(-1)·h^(-1)·g^(-1),是纯N 2气氛下的2.7倍,且按照“三线”光固氮机理运行。本研究为低耗、绿色环保固氮工艺提供了一条新途径。

电流密度、温度、阴极孔隙率和N_(2)溶解度因子对Li-N_(2)电池放电性能的影响

Li-N_(2)电池是一种具有电化学固氮功能的新型储能系统,文章利用有限元软件COMSOL耦合多物理场建立的电化学模型能揭示各因素对其放电性能的影响。模拟结果表明:放电电流密度、温度、阴极孔隙率和电解液中的N_(2)溶解度因子对Li-N_(2)电池的放电性能均有影响;较大的放电电流密度会降低该电池的电压和容量;阴极孔隙率和电解液中的N_(2)溶解度因子是影响该电池电压和容量的关键性因素,提高阴极孔隙率和电解液中的N_(2)溶解度因子均能增加该电池的电压和容量;电池放电的平台电压随温度升高而升高,但放电容量几乎不受温度影响。

新型氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结的构建及广谱光催化降解有机染料的性能

本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)等分析手段对产物形貌、结构、元素能态等性质进行了表征。结果表明,VCN/Cu异质结催化剂对250~1800 nm的光均有较强吸收。VCN/Cu光催化降解RhB最大反应速率常数达到0.052 min^(-1),分别是Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)和g-C_(3)N_(4)的12.7倍和5.8倍,且具有优异的光催化稳定性。Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)一方面作为红外光吸收材料,提高了对太阳光全光谱的利用率;另一方面与VCN构成异质结,提高了光生电子-空穴的分离效率,同时VCN上的氮空位强化了对光生电子的捕获、对氧的吸附及还原作用。此外,本研究还考察了VCN/Cu异质结催化剂光催化降解RhB的机理。

C_(2)N_(2)异构体的结构和稳定性

采用高精度量子力学计算方法研究C_(2)N_(2)分子体系基态精确的电子结构,构建其异构化势能面,分析其反应机制。获得的研究结果有助于今后C_(2)N_(2)及其相关分子的星际探测和实验室制备。

稻麦复种模式下氮肥与稻秸互作对小麦产量和N_(2)O排放影响及推荐施肥研究

优化氮肥施用和秸秆还田技术为途径的农业管理措施被认为是提升农业可持续性的有效手段,然而当前关于氮肥和秸秆还田对小麦产量和N_(2)O排放影响的研究仍十分有限。为此,本研究基于2000—2022年发表的关于长江中下游流域氮肥和秸秆投入下小麦产量和N_(2)O排放变化的文献,运用随机森林建模,定量分析氮肥和秸秆还田对小麦产量和N_(2)O排放的影响,并结合情景设置进行了特定地点的小麦产量和N_(2)O排放模拟,同时评估了碳排放强度(CEE)和净生态系统经济效益(NEEB)。结果表明,建立的区域尺度小麦产量与N_(2)O排放对氮秸互作响应的随机森林模型,验证结果R^(2)分别为0.66和0.65,RMSE分别为0.70和1.11。结果表明施氮量和土壤有机质是影响小麦产量和N_(2)O排放的重要因素。综合来看,达到最大产量所需的氮肥量为208~212 kg hm^(-2),达到最小CEE所需的氮肥量为113~130 kg hm^(-2),达到最高的NEEB所需的氮肥量为202~205 kg hm^(-2),其中在6.75 t hm^(-2)的秸秆投入下施用202 kg hm^(-2)的氮肥可以获得最高的生态收益1.37万元。优化氮肥和秸秆投入具备减少作物碳排放强度并获得最大净生态环境效益的潜力。

节水灌溉下秸秆还田形式对黑土区稻田N_(2)O排放与产量的影响

为探寻不同灌溉模式下秸秆还田形式对黑土区稻田N_(2)O排放与产量的影响,于2023年进行大田试验,设置常规灌溉(F)与控制灌溉(C)两种灌溉模式,同时设置秸秆还田(S)、秸秆炭化为生物炭还田(B)、秸秆过牛腹为有机肥还田(O)3种还田形式,以及秸秆不还田(N)作为对照组,共计8个处理。分析不同灌溉模式下秸秆还田形式对稻田N_(2)O排放通量与水稻产量的影响,测定了水稻各生育期稻田土壤铵态氮含量、硝态氮含量、微生物氮含量、pH值,并分析了N_(2)O排放总量和水稻产量与土壤环境因子之间的关系。结果表明:除返青期外,与秸秆不还田处理相比,秸秆还田与有机肥还田处理土壤铵态氮含量、硝态氮含量、微生物氮含量均表现为增加。相同秸秆还田形式下,控制灌溉模式下各处理生育期内土壤平均铵态氮含量、硝态氮含量较常规灌溉模式高36.23%~60.82%、14.16%~19.61%。同时,秸秆还田与生物炭还田能提高稻田土壤pH值。相同灌溉模式下,与秸秆不还田处理相比较,秸秆还田与有机肥还田处理N_(2)O排放总量分别增加14.44%~24.09%、8.22%~14.44%,生物炭还田处理N_(2)O排放总量降低14.31%~23.90%。生物炭还田与有机肥还田各处理水稻产量提高3.28%~13.07%,其中控制灌溉模式下生物炭还田处理产量最高。综上所述,控制灌溉下生物炭还田可以实现节水、增产、减排的目的。

CO_(2)/N_(2)置换-降压强化开采天然气水合物

将天然气水合物中的CH_(4)置换为CO_(2)水合物是未来能源生产和温室气体控制的一种创新方法,但通常条件下CO_(2)对水合物中CH_(4)的置换效率较低,因此采用混合气联合降压强化置换的开采方法被提出。模拟(海底静水压力)在三轴应力约束状态下,通过注入固定比例[n(CO_(2))∶n(N_(2))=4∶1]的置换气体,研究降压强化置换过程中储层气相组分、CH_(4)开采率与CO_(2)封存率的变化。结果表明:CO_(2)+N_(2)联合降压强化置换法大幅度提高CH_(4)水合物置换效率,CH_(4)置换率相较于传统置换法的15.2%提升至35.22%,其中N_(2)直接贡献率占8.66%。通过降压强化,显著增强分解后期阶段气体扩散效果,提高CH_(4)开采率与CO_(2)封存率,对提高水合物转换开采具有良好的应用前景。

不同母质发育水稻土N_(2)O消耗潜力及环境影响因素

土壤是N_(2)O的源和汇,在淹水和厌氧条件下具有消耗N_(2)O的能力。稻田土壤长期处于淹水状态,为N_(2)O的消耗提供了有利的环境,从而减少了N_(2)O排放。目前,有关稻田土壤N_(2)O排放的相关研究已有很多,但关于稻田表层土壤N_(2)O的消耗能力及其与环境因素之间的关系研究较少。研究采集了第四纪红壤母质发育的壤土、湖积物砂土发育的砂质壤土、冲积土发育的粉砂质黏壤土3类土壤的各3个表层(0~5 cm)水稻土,风干后将其回填至具有5 cm深土柱的培养装置内,在土柱底部添加N_(2)O和添加氦气(He,对照)两个处理,于28℃下恒温淹水厌氧培养96 h。培养期间监测各土壤N_(2)O、N_(2)的动态变化,以及培养前后土壤养分的变化,量化N_(2)O消耗量和N2增量,以期揭示稻田表层土壤N_(2)O的消耗能力及其与环境因素之间的关系。结果表明,土壤剖面积累的N_(2)O有95.01%~99.92%被稻田表层土壤吸收,其中被还原为N2的N_(2)O量占总消耗量的64.50%~83.64%,表明淹水厌氧状态下,不同的水稻土均具有很强的N_(2)O吸收和消耗能力。研究还发现,3类土壤N_(2)O的消耗存在一定差异,其中影响砂质壤土N_(2)O消耗的主要环境因子为土壤砂粒含量,且两者之间存在显著的线性相关关系(R^(2)=0.964,P=0.000);土壤黏粒、粉砂粒、pH是粉砂质黏壤土N_(2)O消耗的主要环境影响因素,其中土壤黏粒与其消耗量呈显著线性相关(P<0.05);土壤速效钾和铵态氮增加量是影响壤土N_(2)O消耗的主要环境因子,其消耗量与速效钾之间在0.01水平上显著正相关。这些结果表明,土壤可溶性有机碳、土壤质地、土壤速效钾等是影响稻田土壤N_(2)O消耗的重要环境因子,且不同土壤N_(2)O消耗的环境影响因子存在差异,这将为调节土壤N_(2)O排放提供重要参考。

鸡蛋壳负载Co_(3)O_(4)催化剂制备及其N_(2)O分解性能研究

采用废弃的鸡蛋壳作载体,沉积沉淀法制备了一系列不同Co_(3)O_(4)含量Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂,并在连续流动微反装置上考察了N_(2)O分解性能。结果表明,当Co_(3)O_(4)质量分数为20%时,催化剂表现出优异的N_(2)O分解性能。在空速10000 h^(−1)和N_(2)O含量0.1%的条件下,400℃可实现N_(2)O完全转化;其比活性约为Co_(3)O_(4)催化剂的4.3倍(反应温度为440℃);同时,该催化剂对原料气中3%O_(2)、3.3%H_(2)O和/或2.0×10^(−4)NO表现出较强的耐受性和较高的稳定性。分析催化剂的多种表征结果发现,CaCO_(3)作为鸡蛋壳的主要成分,与活性组分Co_(3)O_(4)紧密结合,两者的强相互作用导致20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂中产生更多的氧空位和Co^(3+);Co_(3)O_(4)氧化还原性能得到提高,Co−O键被有效削弱;此外,该强相互作用可提高20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂表面碱性位点的强度,增大碱性位点数量,更易于转移电子而促进N_(2)O分解。

SF_(6)/N_(2)混合气体弧后分解产物检测与分析

目前电力行业中SF_(6)/N_(2)混合气体代替纯SF_(6)逐步得到推广,开展SF_(6)/N_(2)混合气体放电分解产物检测对电气设备运行状态评估具有重要意义。为探究SF_(6)/N_(2)混合气体电弧放电分解产物规律,开展了电弧放电实验,提出铜管引气技术并结合气相色谱仪解决了痕量组分难以快速有效检测的技术难题,实现了对SF_(6)/N_(2)混合气体电弧放电后分解产物的定性和定量检测,并利用密度泛函理论对主要分解路径的反应热进行计算,分析分解产物的形成原因和体积分数的变化规律。结果表明,SF_(6)/N_(2)混合气体在电弧放电下分解组分主要有CF_(4)、CH_(4)、CO_(2)、C_(2)F_(6)、SO_(2)F_(2)、SOF_(2)、SO_(2)、NF_(3)和N_(2)O,其中组分SOF_(2)、SO_(2)的生成量最高,NF_(3)和N_(2)O次之,CF_(4)和C_(2)F_(6)生成量最低。并且混合气体中N_(2)比重越大,电弧放电后NF_(3)和N_(2)O两种组分生成量越高,其余组分的生成量越低。NF_(3)和N_(2)O两种组分性质稳定且无毒,可以作为SF_(6)/N_(2)混合气体分解产物的特征组分。