几何构型不同的Na团簇碰撞动力学研究

采用距离相关紧密束缚的分子动力学模型 ,在不同碰撞能量以及不同的碰撞参数下 ,研究了两种构型的Na6( 2D) ,Na6 ( 3D)与Na8团簇间的碰撞 .讨论了反应机制的变化 ,即全融合、深度非弹、非弹性碰撞过程 .结果表明 :构型不同的团簇与相同的靶碰撞显示了不同的特征 .低能时Na6 ( 3D)易融合 ;DIC反应时 。

有限温度下Na4团簇的异构化

在紧密结合分子动力学模型基础上，对Ｎａ４的两种异构体Ｄ２ｈ和Ｃ２ｖ的结构性质随温度的变化进行了系统性研究。发现在低温时（温度Ｔ＜１００Ｋ），这两种异构体具有明显的不同；在较高温度时（温度Ｔ≥１００Ｋ），能够发现Ｃ２ｖ和Ｄ２ｈ两种异构体之间的转变；在更高温度时（温度Ｔ＝４００Ｋ），这两种异构体Ｃ２ｖ和Ｄ２ｈ都处于液态。

Na_3B_3H_n团簇的结构与电子特性

使用密度泛函理论(DFT)的杂化密度泛函B3LYP方法在6-311+g(d)基组水平上对Na_3B_3H_n团簇各种可能的构型进行几何优化,预测了各团簇的最稳定结构:并对最稳定结构的平均结合能(Eb),二阶能量差分(△_2E)和能隙(E_g)等进行了理论研究.结果表明:随着氢原子数的增加,Na_3 B_3 H_n团簇的结构由平面转变为复杂的三维立体结构;Na_3B_3H_n团簇的平均结合能、二阶差分能和能隙等均表现出明显的"奇-偶"振荡和"幻数"效应;Na_3B_3H_8,Na_3B_3H_(12),Na_3B_3H_(18)和Na_3B_3H_(20)团簇稳定性大于Na_3B_3H_n中的其他团簇,为Na_3B_3H_n团簇中最稳定的几种团簇.

Na修饰正四面体Si4团簇的结构及储氢性能研究

基于碱金属钠原子修饰的正四面体Si4小团簇,采用明尼苏达密度泛函(M06)方法研究其结构及储氢性能。结果表明:Na原子可以在正四面体Si4的四个面上对Si4团簇进行修饰形成Na4Si4团簇的稳定结构, Na原子在Si4表面不发生聚合;氢以分子的形式在Na原子周围发生吸附,每个钠原子均可以有效吸附6个氢分子,其氢分子的平均吸附能为3.926~9.927 kJ·mol^-1,储氢质量分数达19.15%。因此,碱金属钠原子修饰正四面体Si4团簇在室温条件下作为储氢材料是可行的。

(XB_2)_2(X=Al,Be,Na,Mg)团簇的密度泛函研究

用密度泛函理论(DFT)的杂化密度泛函B3LYP方法在6-31G*基组水平上对(XB2)2(X=Al,Be,Na,Mg)团簇各种可能的构型进行几何结构优化,预测了各团簇的最稳定结构.并对最稳定结构的电子结构、振动特性、成键特性和电荷特性等进行了理论研究.结果表明,团簇的几何结构大多是平面结构,通常是B-B键和B-X键共存,较少出现X-X键.团簇的稳定结构中通常是几个呈负电性的B原子形成一个负电中心,而其他B原子和X原子处在端位,且显正电性.

Na_5,Na_6和Na_7团簇光学吸收谱的理论研究

以含时密度泛函理论为基础,结合从头赝势方法运用含时局域密度近似计算了Na5,Na6和Na7团簇的动力学极化强度,并通过傅里叶变换得出了团簇的光学吸收谱.研究表明,计算结果可以较好地再现实验谱,而且Na6和Na7团簇的结果和组态相互作用的结果符合较好.二维结构和三维结构的Na6团簇的计算结果表明,只有二维结构可出现低于2eV以下的峰,而且二维结构光谱的计算结果与实验结果符合较好.

团簇碰撞中的相对转动研究

采用距离相关紧密束缚的分子动力学模型 ,研究了在不同碰撞能量以及不同的碰撞参数下 ,碱金属团簇碰撞过程中的转动行为 .研究表明 ,团簇碰撞中存在着较大的转动 .对确定的能量 ,存在极值的碰撞参数 ,小于该碰撞参数时 ,转动能量随碰撞参数增加而迅速增加 ;大于该碰撞参数时 ,转动能量随碰撞参数的增加迅速减小 .能量低时 ,相对转动弛豫时间更长 ;碰撞能量越大 ,越过势垒的能力越强 ,势场的相对影响就越小 ,由此引起的相对转动也就越小 .