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新型吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al_2O_3同时脱除SO_2和NO的实验研究 被引量:4
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作者 陈英 王乐夫 +1 位作者 陈小平 何俊 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期64-69,共6页
利用固定床连续流动反应器研究了新型吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附脱除模拟烟气中SO2和NO的工艺条件、循环使用性能,模拟烟气组成是0.5%SO2、0.15%-0.057%NO、0%~8% O2,Ar平衡。通过对不同温度下比表面分析研究了La... 利用固定床连续流动反应器研究了新型吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附脱除模拟烟气中SO2和NO的工艺条件、循环使用性能,模拟烟气组成是0.5%SO2、0.15%-0.057%NO、0%~8% O2,Ar平衡。通过对不同温度下比表面分析研究了La-Cu-Na-γ-Al2O3的热稳定性,利用程序升温表面反应(TPSR)研究了La-Cu-Na-γ-Al2O3的再生性能。结果表明,La-Cu-Na-γ-Al2O3的适宜工艺条件是SO/NO为5.1-3.5、原料气含氧量大于4.5%、吸附温度448K。La-Cu-Na-γ-Al2O3在循环使用过程中吸附能力下降。与NOXSO工艺的吸附-催化剂Na-γ-Al2O3相比,La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附SO2和NO的能力大(SO2/NO为5.1-3.5时,La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附SO2和NO的吸附量分别是Na-γ-Al2O3的1.25和4.7倍。)、再生循环使用性能好、热稳定性好,将La-Cu-Na-γ-Al2O3应用于NOXSO工艺可望提高该工艺的脱硫脱氮效率。 展开更多
关键词 一氧化氮 二氧化硫 吸附-催化剂La-Cu-na-γ-al2o3 同时吸附储存 烟气
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新型SO_2和NO吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al_2O_3的制备
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作者 陈英 王乐夫 +2 位作者 陈小平 何俊 李雪辉 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期10-14,共5页
研究了新型SO2和NO吸附-催化剂L a-Cu-N a--γA l2O3的制备条件,并用均匀设计法确定了L a-Cu-N a--γA l2O3的组成。研究表明,当用分步等体积浸渍法制备L a-Cu-N a--γA l2O3时,以N a2CO3、Cu(NO3)2和L a(NO3)3为原料,在873K下空气中焙... 研究了新型SO2和NO吸附-催化剂L a-Cu-N a--γA l2O3的制备条件,并用均匀设计法确定了L a-Cu-N a--γA l2O3的组成。研究表明,当用分步等体积浸渍法制备L a-Cu-N a--γA l2O3时,以N a2CO3、Cu(NO3)2和L a(NO3)3为原料,在873K下空气中焙烧制备的含N a2CO3、CuO、L a2O3的质量分数分别为8%、5%、5%的L a-Cu-N a--γA l2O3,具有较好的低温(423K)同时吸附储存SO2和NO的能力。 展开更多
关键词 同时吸附储存 二氧化硫 一氧化氮 吸附-催化剂 La-Cu-na-γ-al2o3 制备 均匀设计
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Co-Mo/γ-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的吸附扩散性能 被引量:4
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作者 段林海 武玉叶 +3 位作者 杜美玉 邵新超 秦玉才 宋丽娟 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期35-39,共5页
用智能质量分析仪(Intelligent Gravimetric Analyser)测得了不同温度下异戊二烯(Isoprene)、戊烯-1(Pentene-1)及噻吩(Thiophene)在Co-Mo/γ-Al2O3选择性加氢脱硫催化剂上的吸附-脱附等温线及程序升温脱附曲线(TPD),并研究了三者在该... 用智能质量分析仪(Intelligent Gravimetric Analyser)测得了不同温度下异戊二烯(Isoprene)、戊烯-1(Pentene-1)及噻吩(Thiophene)在Co-Mo/γ-Al2O3选择性加氢脱硫催化剂上的吸附-脱附等温线及程序升温脱附曲线(TPD),并研究了三者在该催化剂上的扩散性能。结果表明,噻吩、异戊二烯、戊烯-1在Co-Mo/γ-Al2O3选择性加氢脱硫催化剂上的饱和吸附量依次降低;噻吩与该催化剂存在2种吸附作用,即物理吸附和化学吸附,化学吸附形成Co-Mo-S相,可有效地提高加氢脱硫催化剂的脱硫效果,而戊烯-1和异戊二烯在该催化剂上只存在1种弱吸附作用;3种吸附质中,戊烯-1相对扩散系数最大,噻吩和异戊二烯的相对扩散系数较小且相近。 展开更多
关键词 Co-Mo γ-al2o3 选择性加氢脱硫 噻吩 戊烯-1 异戊二烯 吸附扩散
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负载型固体碱催化剂K_2O/γ-Al_2O_3的新型合成法及微量吸附量热研究 被引量:2
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作者 李大塘 蔡铁军 郭军 《化学研究与应用》 CAS CSCD 2000年第2期145-147,共3页
用浸渍法制备 KNO3/Al2 O3样品。所得样品于 973 K下焙烧并抽空 2 h便制得负载型固体碱 K2 O/γ-Al2 O3。拉曼光谱显示 973 K抽空的样品 KNO3已完全分解成 K2 O。用 CO2 作探针分子 ,微量吸附量热结果表明 973 K抽空的样品碱性比纯 Mg ... 用浸渍法制备 KNO3/Al2 O3样品。所得样品于 973 K下焙烧并抽空 2 h便制得负载型固体碱 K2 O/γ-Al2 O3。拉曼光谱显示 973 K抽空的样品 KNO3已完全分解成 K2 O。用 CO2 作探针分子 ,微量吸附量热结果表明 973 K抽空的样品碱性比纯 Mg O的还强。这种强碱性应为 KNO3完全分解成 K2 O物种所致 ,而 γ-Al2 O3载体的存在可增强 KNO3的分解。 展开更多
关键词 K2o/γ-al2o3 微量吸附量热 固体碱催化剂 合成
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SO_2和NO在Na_2CO_3/γ-Al_2O_3上的吸附及相互影响研究
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作者 马玉刚 顾立军 +3 位作者 谢颖 刘宝生 陈小平 王乐夫 《安全与环境学报》 CAS CSCD 2005年第2期20-23,共4页
通过固定床反应器实验,探索Na2 CO3/ γ-Al2 O3吸附催化剂对SO2 和NO的吸附状况,并根据吸附催化剂上活性位机理对实验结果进行初步解释。反应条件为:T=42 3 K,常压,GHSV=2 0 64 0 L /(kg·h)。实验数据主要通过分别测定SO2 和NO的... 通过固定床反应器实验,探索Na2 CO3/ γ-Al2 O3吸附催化剂对SO2 和NO的吸附状况,并根据吸附催化剂上活性位机理对实验结果进行初步解释。反应条件为:T=42 3 K,常压,GHSV=2 0 64 0 L /(kg·h)。实验数据主要通过分别测定SO2 和NO的进出口浓度得出。研究结果表明,SO2 可以被吸附催化剂单独吸附储存,不受NO和其他组分的影响,但是NO被吸附的前提是与SO2 和O2 同时存在。水蒸气和O2 的同时存在可使SO2 的吸附量明显增加。实验结果还表明,NO的吸附依赖烟道气入口SO2 / NO物质的量比,其吸附性能受SO2浓度的影响。过大或小的SO2 / NO比都不利于提高NO的吸附量,过小的SO2 / NO比影响了NO的吸附速率。被SO2 或SO2 、O2 和水蒸气预先饱和吸附的吸附催化剂,也不能使NO(有氧气和水蒸气存在)在无SO2 的条件下被吸附。烟道气中的水蒸气有利于SO2 展开更多
关键词 环境工程 烟道气 So2和No 吸附 na2co3/γ-al2o3吸附-催化剂 中间体 活性位
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二苯并噻吩和4-甲基二苯并噻吩在Mo和CoMo/γ-Al_2O_3催化剂上加氢脱硫的反应机理 被引量:16
6
作者 徐永强 赵瑞玉 +2 位作者 商红岩 赵会吉 刘晨光 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期14-21,共8页
研究了二苯并噻吩(DBT)和4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)在Mo/γ-Al_2O3和CoMo/γ-Al_2O_3上加氢脱硫反应的产物分布及其可能的反应网络,并通过反应压力和温度对产物分布的影响,揭示了加氢脱硫反应的可能机理。DBT在Mo/γ-Al_2O_3上的加氢脱... 研究了二苯并噻吩(DBT)和4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)在Mo/γ-Al_2O3和CoMo/γ-Al_2O_3上加氢脱硫反应的产物分布及其可能的反应网络,并通过反应压力和温度对产物分布的影响,揭示了加氢脱硫反应的可能机理。DBT在Mo/γ-Al_2O_3上的加氢脱硫反应主要通过直接氢解路径和加氢路径进行,两种途径的作用相近;在CoMo/γ-Al_2O_3催化剂上的加氢脱硫主要通过直接氢解路径进行。4-MDBT在Mo/γ-Al_2O_3和CoMo/γ-Al_2O_3上的加氢脱硫反应主要通过加氢路径进行。Co的加入有助于提高Mo/γ-Al_2O_3催化剂的加氢脱硫活性,尤其是直接氢解脱硫活性。4-MDBT加氢脱硫反应中加氢路径的相对作用显著大于DBT加氢脱硫反应的加氢路径,间接证明4-MDBT的加氢脱硫过程存在对“端连吸附”的空间位阻。4-MDBT分子中甲基的供电子作用有利于促进苯环的加氢反应,从而有助于缩小与DBT分子间加氢脱硫活性的差别。在DBT和4-MDBT加氢脱硫反应中,反应压力和温度对加氢路径的影响大于对氢解路径的影响。 展开更多
关键词 二苯并噻吩 4-甲基二苯并噻吩 氧化铝 Mo/γ-al2o3 CoMo/γ-al2o3 催化剂 加氢脱硫 反应机理
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S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸催化剂的研制与应用 被引量:46
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作者 但悠梦 米远祝 田大听 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第10期840-842,共3页
A S 2O 2- 8/ZrO 2 Al 2O 3 type solid superacid catalyst was prepared from ZrOCl 2·8H 2O, AlCl 3· 6H 2O and (NH 4) 2S 2O 8 by coprecipitation, maceration and calcination processes. Their crystal structures an... A S 2O 2- 8/ZrO 2 Al 2O 3 type solid superacid catalyst was prepared from ZrOCl 2·8H 2O, AlCl 3· 6H 2O and (NH 4) 2S 2O 8 by coprecipitation, maceration and calcination processes. Their crystal structures and acidities were determined by XRD and Hammett method, respectively. The activity of the catalyst was studied as function of Al 2O 3 content, calcination temperature and time in the esterification of acetic acid with butanol, and a conversion of 96 5% was obtained. The catalyst gave also higher yields in syntheses of ketals and acetals: cyclohexanone ethylene ketal(86 2%), acetophenone ethylene ketal(78 5%), acetylacetic ester ketal(88 5%), benzaldehyde glycol acetal(76 3%). The chemical structures of the products were confirmed by IR spectra. 展开更多
关键词 S2o8^2-/Zro2-al2o3 固体超强酸催化剂 酯化 缩酮化 缩醛化 制备 应用 氧化锆 氧化铝 硫酸 催化活性
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
8
作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 Cuo/Ceo2-al2o3催化剂 XANES EXAFS Co氧化 结构表征
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不同方法制备的Ni/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂对CH_4-CO_2重整反应的催化性能 被引量:27
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作者 李春林 伏义路 卞国柱 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第3期187-192,共6页
采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀 负载法制备了相同NiO含量的Ni ZrO2 CeO2 Al2 O3催化剂 ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及稳定性 ,测定了积碳量 .用CO2 程序升温脱附方法测试了它们的CO2 吸附性能 ,用H2 程序升温脱... 采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀 负载法制备了相同NiO含量的Ni ZrO2 CeO2 Al2 O3催化剂 ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及稳定性 ,测定了积碳量 .用CO2 程序升温脱附方法测试了它们的CO2 吸附性能 ,用H2 程序升温脱附方法测试了表面Ni的分散度 .结果表明 ,随温度升高 ,CH4和CO2 转化率降低的顺序是 :溶胶凝胶法≈共沉淀 负载法 >水热合成法 ,并且反应产物中n(CO) n(H2 ) 比随温度升高而降低 .水热法和共沉淀 负载法制备的催化剂稳定性好 ,且前者的活性比后者高 ;溶胶凝胶法制得的催化剂活性较高 ,但易失活 .积碳量大小顺序是 :水热法 >溶胶凝胶法 >共沉淀 负载法 .与其他方法制备的催化剂相比 ,水热法制备的催化剂对CO2 的吸附量更大 ,而且积碳主要存在于载体上 。 展开更多
关键词 Ni-Zro2-Ceo2-al2o3催化剂 制备 CH4 Co2 重整反应 催化性能 氧化锆 氧化铈 甲烷 二氧化碳 积碳 热热法 溶胶-凝胶 共沉淀-负载法
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Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究 被引量:21
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作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2112-2116,共5页
采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( M... 采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 . 展开更多
关键词 Ni/Ceo2-al2o3催化剂 金属-半导体相互作用 金属-载体相互作用 CH4 积炭 Co2 消炭 氧化铈 氧化铝 载体 合成气 甲烷 二氧化碳
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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 被引量:14
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作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期321-325,共5页
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多
关键词 CEo2 贵金属Pd Ni/-γ-al2o3催化剂 助剂 CH4 积炭 Co2 消炭 甲烷 二氧化碳 催化剂 二氧化铈 催化重整
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TiO_2-Al_2O_3复合载体的制备及Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的研究 被引量:10
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作者 王广建 李佳佳 +1 位作者 吴春泽 王芳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期1518-1522,共5页
通过改进的溶胶-凝胶法(SG)、共沉淀法(CP)、表面沉淀法(PR)及混捏法(ME)制备TiO_2-Al_2O_3复合载体,考察了不同制备方法对复合载体物理性质的影响。采用浸渍法制备Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3-X加氢脱硫催化剂,研究了Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3-X加... 通过改进的溶胶-凝胶法(SG)、共沉淀法(CP)、表面沉淀法(PR)及混捏法(ME)制备TiO_2-Al_2O_3复合载体,考察了不同制备方法对复合载体物理性质的影响。采用浸渍法制备Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3-X加氢脱硫催化剂,研究了Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3-X加氢脱硫催化剂的脱硫性能。利用XRD、BET、SEM等表征手段对复合载体及催化剂进行表征分析。结果表明,SG法制备的复合载体粒径均一,具有较大的比表面积、孔径和孔体积;CP法制备复合载体时TiO_2以单层或亚单层的分散状态高度分散于γ-Al_2O_3中。在氢气压力3.0 MPa、反应温度280℃、反应时间4 h、液时空速1.4 h-1和氢油比600的条件下,SG法制备的Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3催化剂具有较高加氢脱硫活性,噻吩转化率达到96.6%。 展开更多
关键词 Tio2-al2o3复合载体 加氢脱硫 溶胶-凝胶法 Co-Mo催化剂
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Pd/γ-Al_2O_3催化剂催化氧化邻-二甲苯 被引量:7
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作者 胡凌霄 王莲 +2 位作者 王飞 张长斌 贺泓 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1681-1688,共8页
利用纳米γ-Al_2O_3(10 nm)和普通γ-Al_2O_3(200-300 nm),采用浸渍法制备了1%(w)Pd/γ-Al_2O_3催化剂,考察了其催化氧化邻-二甲苯的性能以及催化剂的活性在氢气还原前后的区别。实验结果发现1%(w)Pd/γ-Al_2O_3(nano)在H_2还原后催化... 利用纳米γ-Al_2O_3(10 nm)和普通γ-Al_2O_3(200-300 nm),采用浸渍法制备了1%(w)Pd/γ-Al_2O_3催化剂,考察了其催化氧化邻-二甲苯的性能以及催化剂的活性在氢气还原前后的区别。实验结果发现1%(w)Pd/γ-Al_2O_3(nano)在H_2还原后催化氧化邻-二甲苯的活性最高,T_(90)为150℃。利用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,研究了1%(w)Pd/γ-Al_2O_3催化剂物性结构与催化性能之间的构效关系。结果表明,还原态Pd是H_2还原后催化剂催化氧化邻-二甲苯的活性物种;Pd的颗粒大小与催化剂活性有显著的关系,小粒径有利于催化剂活性提高;纳米γ-Al_2O_3载体与Pd之间的相互作用强,有利于Pd的粒径控制和分散,从而提高1%(w)Pd/γ-Al_2O_3(nano)催化剂的活性。 展开更多
关键词 γ-al2o3 贵金属催化剂 催化氧化 -二甲苯
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以工业粉煤灰为原料制备TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂及其催化性能(英文) 被引量:8
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作者 王慧龙 齐慧萍 +2 位作者 魏晓娜 刘潇彧 姜文凤 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期2025-2033,共9页
2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)作为杀虫剂、除草剂和烯烃基芳香族化合物阻聚剂而被广泛地应用于工农业生产中.在DNBP生产和使用过程中,会产生大量难以降解的有机废水,从而对人类和生态环境造成极大危害.因此,开展含DNBP废水的处理技术... 2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)作为杀虫剂、除草剂和烯烃基芳香族化合物阻聚剂而被广泛地应用于工农业生产中.在DNBP生产和使用过程中,会产生大量难以降解的有机废水,从而对人类和生态环境造成极大危害.因此,开展含DNBP废水的处理技术和方法研究具有重要的现实意义.TiO_2半导体材料由于具有良好的光化学特性和电化学行为,近几十年来一直是光催化领域的研究热点.在能量等于或大于TiO_2的带隙能级的辐照光照射下,TiO_2可以产生光生电子/空穴对(e^-/h^+).光生电子和空穴分别与TiO_2表面被吸附的H_2O和O_2分子反应,生成具有强氧化性的活性羟基自由基(·OH),对硝基酚类有机污染物具有较强的降解能力.TiO_2光催化反应属于非均相反应,反应在催化剂的表面进行,催化剂对污染物的吸附是影响其催化降解性能的重要因素.但是,传统TiO_2光催化剂存在比表面积小,对有机污染物吸附能力差,光生电子与空穴易于复合等缺陷,限制了TiO_2光催化技术的进一步发展和在水处理领域中的大规模应用.我们基于气凝胶具有多孔性、大比表面积和高孔隙率的特点,以富含硅、铝的工业废弃物粉煤灰为反应原料,首先利用碱熔法和常压干燥技术制备出SiO_2-Al_2O_3气凝胶.在此基础上,以钛酸四丁酯(TBOT)为反应前体,SiO_2-Al_2O_3气凝胶为载体,利用酸催化溶胶-凝胶法(sol-gel)制备出TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂.利用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附-脱附(BET)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等分析测试技术对所制备的TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂结构进行了表征.结果显示,在TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂中,粒径尺寸为10~30 nm的锐钛矿型TiO_2纳米颗粒均匀分散在SiO_2-Al_2O_3气凝胶载体上.TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂呈现典型介孔材料的IV型等温线.SiO_2-Al_2O_3气凝胶的加入极大提高了TiO_2光催化剂的比表面积和对有机污染物的吸附性能,但是对TiO_2光波吸收范围影响不大.在制备出TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂基础上,进一步对其在可见光条件下的光催化性能进行了研究.以500 W的Xe灯光源模拟自然太阳光,DNBP为探针污染物分子,系统考察了可见光照射条件下溶液p H值、光催化剂用量、光反应时间、DNBP溶液初始浓度不同因素对TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂催化活性的影响.结果表明,TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂对DNBP有机污染物的吸附率和光降解率明显高于纯TiO_2样品.在DNBP溶液初始浓度为0.167 mmol/L,p H=4.86,催化剂用量6 g/L,光照时间5 h的条件下,TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂对DNBP的降解率几乎高达100%.根据Langmuir-Hinshelwood方程,在低浓度下光催化降解反应符合一级反应动力学.所制备的TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂具有良好的稳定性和重复利用性能.重复利用5次后,TiO_2/SiO_2-Al_2O_3气凝胶三元复合光催化剂对DNBP的降解率仍高达90%以上.利用紫外-可见分光光度计、气相-质谱联用仪对DNBP降解中间产物进行了分析,探讨了DNBP的光催化降解机理. 展开更多
关键词 二氧化钛 Sio2-al2o3气凝胶 复合光催化剂 工业粉煤灰 2-仲丁基-4 6-二硝基苯酚 废水处理
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溶剂化金属原子浸渍法制备Pd-Cu/γ-Al_2O_3低温CO氧化催化剂 被引量:6
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作者 吴世华 李保庆 +3 位作者 张守民 黄唯平 邱晓航 郑修成 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第8期811-814,共4页
Nano-particle Pd/?-Al2O3 monometallic and Pd-Cu/?-Al2O3 bimetall ic catalysts were prepared by solvated metal atom impregnation (SMAI) method. Th e results of XRD measurement indicated that Pd- Cu alloy was formed in ... Nano-particle Pd/?-Al2O3 monometallic and Pd-Cu/?-Al2O3 bimetall ic catalysts were prepared by solvated metal atom impregnation (SMAI) method. Th e results of XRD measurement indicated that Pd- Cu alloy was formed in the bim etallic catalysts and the crystalline particle size of the alloy increased as Cu contents increased with average diameters < 6.0nm for all the samples. XPS and Auger spectra showed that Pd was in zero- valent state, Cu existed mainly in z ero- valent state and partially in monovalent state Cu+. The Pd/?-Al2O3 and Pd-Cu/?-Al2O3 catalysts exhibited higher activity for CO oxidation at low temperature. The activity of Pd-Cu/?-Al2O3 bimetallic catalyst was hig her than that of Pd/?-Al2O3 monometallic catalyst. The Pd-Cu/?-Al2O3 c atalyst with Pd/Cu atomic ratio of 1∶1 showed the highest activity. 展开更多
关键词 浸渍法 制备 Pd-Cu/γ-al2o3 Co 氧化 催化剂 溶剂化 金属原子 -催化剂 一氧化碳 氧化铝 载体
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催化剂载体FeCrAlY材料表面γ-Al_2O_3活性层的制备 被引量:3
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作者 闫慧忠 孔繁清 +4 位作者 赵增祺 江丽萍 吴双霞 解伟 熊玮 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第3期1-3,7,共4页
本文介绍了用溶胶—凝胶法制备机动车尾气净化催化剂金属载体 Fe Cr Al Y材料表面γ- Al2 O3 活性层的工艺 ,根据热冲击循环中涂层重量变化讨论了在涂覆溶胶中加入无机类添加剂 ST及涂覆次数对涂层结合力的影响 ,用扫描电子显微镜 (SEM... 本文介绍了用溶胶—凝胶法制备机动车尾气净化催化剂金属载体 Fe Cr Al Y材料表面γ- Al2 O3 活性层的工艺 ,根据热冲击循环中涂层重量变化讨论了在涂覆溶胶中加入无机类添加剂 ST及涂覆次数对涂层结合力的影响 ,用扫描电子显微镜 (SEM)观察了涂层的表面形貌并分析了涂层脱落情况。 展开更多
关键词 γ-al2o3 催化剂载体 FeCrAlY合金 溶胶-凝胶 活性涂层 机动车 氧化铝涂层 尾气净化 结合力
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浸渍法制备高选择性1-丁烯齐聚催化剂Fe_2O_3·SO_4^(2-)/γ-Al_2O_3 被引量:2
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作者 肖林久 陈家欢 +2 位作者 盛永刚 李文泽 王金豹 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期695-702,共8页
通过分步浸渍法制备Fe_2O_3·SO_4^(2-)/γ-Al_2O_3催化剂,并用于催化1-丁烯齐聚反应,考察了催化剂制备条件和反应条件对催化性能的影响,并与Fe_2(SO_4)_3/γ-Al_2O_3催化剂进行性能比较。结果表明,在0.96 MPa、60℃、液时空速为5h-... 通过分步浸渍法制备Fe_2O_3·SO_4^(2-)/γ-Al_2O_3催化剂,并用于催化1-丁烯齐聚反应,考察了催化剂制备条件和反应条件对催化性能的影响,并与Fe_2(SO_4)_3/γ-Al_2O_3催化剂进行性能比较。结果表明,在0.96 MPa、60℃、液时空速为5h-1的反应条件下,采用Fe负载量为6%、SO_4^(2-)负载量为1.2 mmol/g(γ-Al_2O_3)的Fe_2O_3·SO_4^(2-)/γ-Al_2O_3催化剂,1-丁烯齐聚反应的转化率达到68.0%,二聚物选择性为95.0%。α-Fe_2O_3是催化1-丁烯齐聚反应的活性组分,并能提高二聚体选择性;此外,α-Fe_2O_3晶相与SO2-4的相互作用对其催化1-丁烯齐聚反应的活性有重要影响,γ-Al_2O_3与SO_4^(2-)的相互作用也对催化活性有一定的影响。Fe负载量为6%的Fe_2O_3·SO_4^(2-)/γ-Al_2O_3催化活性最高,此时NH_3-TPD结果显示,催化剂只存在较弱的酸中心和适中的酸量。 展开更多
关键词 1-丁烯齐聚 催化剂 Fe2o3·So42-/γ-al2o3 硫酸铁
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Co-B/γ-Al_2O_3非晶态催化剂的制备及其催化乳酸乙酯液相加氢性能 被引量:2
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作者 赵凤伟 沈美玉 +1 位作者 王琳 杜长海 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第3期527-532,共6页
采用浸渍-还原法制备了负载型Co-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂,并将其应用于乳酸乙酯液相加氢制备1,2-丙二醇(1,2-PDO)反应中,研究了其催化加氢性能.采用电感耦合等离子体(ICP)发射光谱仪、X射线衍射(XRD)仪、透射电子显微镜(TEM)、差示... 采用浸渍-还原法制备了负载型Co-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂,并将其应用于乳酸乙酯液相加氢制备1,2-丙二醇(1,2-PDO)反应中,研究了其催化加氢性能.采用电感耦合等离子体(ICP)发射光谱仪、X射线衍射(XRD)仪、透射电子显微镜(TEM)、差示扫描量热(DSC)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的性能进行了表征,考察了制备条件对催化剂性能的影响.结果表明,新鲜的Co-B/γ-Al2O3催化剂具有非晶态结构,Co-B均匀地分散在载体γ-Al2O3上.随着Co负载量的增加,催化剂的热稳定性提高,催化剂表面Co/B原子比增加.当金属Co理论负载量为30%(质量分数,w)时,Co-B/γ-Al2O3催化剂表现出最高的加氢催化性能,在160°C,氢气压力为6.0 MPa条件下反应9 h,乳酸乙酯的转化频率(TOF)为1.41 h-1,转化率达到93.63%,1,2-丙二醇的选择性达到96.10%.催化剂的加氢性能取决于其分散均匀的Co-B纳米粒子、较高的表面Co/B原子比及Co和B之间的电子转移效应. 展开更多
关键词 非晶态催化剂 Co-B/γ-al2o3 乳酸乙酯 1 2-丙二醇 催化加氢
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Ru-B/γ-Al_2O_3非晶态催化剂的制备及其对苯二酚加氢催化性能的研究 被引量:2
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作者 李贵贤 高远 +2 位作者 孙烈东 李红伟 季东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第5期115-119,共5页
采用化学还原法制备了负载型Ru-B/γ-Al_2O_3非晶态合金催化剂,并将其应用于对苯二酚液相加氢制备1,4-环己二醇反应。采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、物理吸脱附技术对催化剂的性能进行了表征。研究了Ru负... 采用化学还原法制备了负载型Ru-B/γ-Al_2O_3非晶态合金催化剂,并将其应用于对苯二酚液相加氢制备1,4-环己二醇反应。采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、物理吸脱附技术对催化剂的性能进行了表征。研究了Ru负载量、反应温度、氢气压力、反应时间对催化剂性能的影响。结果表明,在对苯二酚加氢反应中,最佳优化反应条件为:Ru质量分数为1.0%,反应温度为140℃,反应时间为3.5 h,氢气压力为3.0 MPa。此时,对苯二酚转化率为86.23%,目标产物1,4-环己二醇选择性为86.54%。且该催化剂具有较好的热稳定性,具有良好的工业化应用前景。 展开更多
关键词 对苯二酚 1 4-环己二醇 非晶态合金催化剂 γ-al2o3
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载体焙烧温度对Ni/SiO_2-Al_2O_3催化剂稳定性的影响 被引量:3
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作者 李海涛 亢丽娜 +2 位作者 徐亚琳 郭江渊 赵永祥 《工业催化》 CAS 2014年第12期909-914,共6页
为了获得高水热稳定的负载Ni催化剂,延长催化剂在含水液相体系中的使用寿命,以不同温度焙烧的Si O2-Al2O3为载体,采用浸渍法制备Ni/Si O2-Al2O3催化剂,通过吡啶-原位傅立叶变换红外光谱、X射线衍射、NH3-程序升温脱附和H2-程序升温还原... 为了获得高水热稳定的负载Ni催化剂,延长催化剂在含水液相体系中的使用寿命,以不同温度焙烧的Si O2-Al2O3为载体,采用浸渍法制备Ni/Si O2-Al2O3催化剂,通过吡啶-原位傅立叶变换红外光谱、X射线衍射、NH3-程序升温脱附和H2-程序升温还原等方法进行表征,以水相1,4-丁炔二醇加氢为探针反应,研究载体焙烧温度对Ni/Si O2-Al2O3催化剂催化加氢性能及含水体系中稳定性的影响。结果表明,在(400~800)℃,随着载体焙烧温度升高,活性组分Ni存在状态及催化剂加氢活性变化较小,但催化剂的水热稳定性下降,造成这一现象的原因是随着载体焙烧温度升高,载体表面Si O2聚集,暴露的Al3+增加,载体水合程度增大。载体焙烧温度400℃时,Ni/Si O2-Al2O3催化剂表现出最佳的水热稳定性。 展开更多
关键词 催化剂工程 焙烧温度 Sio2-al2o3载体 Ni/Sio2-al2o3催化剂 1 4-丁炔二醇 水热稳定性
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