离子交换法制备Ce-NaX沸石分子筛及其结构表征

采用水溶液离子交换法对NaX沸石分子筛进行Ce3+改性,制得Ce-NaX沸石分子筛。主要研究了反应条件、离子配比对Ce-NaX沸石分子筛结构的影响,采用SEM、EDS、XRD和FT-IR分析手段对Ce-NaX沸石分子筛进行了结构表征。结果表明:通过离子交换成功地将Ce3+引入NaX沸石分子筛中,且Ce3+的引入并没有改变NaX沸石分子筛原本的骨架结构和晶体构型。

人工合成NaX沸石的原位高温X射线衍射研究

对以含铁钾长石粉为原料、人工合成的NaX沸石分子筛，进行原位高温X射线衍射实验，实验结果表明：合成物中含有大量的非品质，受热发生相变，在沸石表面结晶；沸石在800℃以下物相保持稳定，800～1000℃发生相变，生成霞石、赤铁矿。铁对样品的结晶以及结晶后的性能存在影响，铁的存在导致沸石结晶差、非品质增多，含铁多的沸石熔点低。

以石英砂为硅源合成NaX沸石的研究

以石英砂为硅源,通过两步水热法合成Na X沸石。详细考察了合成温度、时间、碱度以及硅铝比等因素对合成结果的影响。通过X射线粉末衍射、差热-热重、扫描电镜等方法对合成的Na X沸石进行测试。结果表明以石英砂为硅源可以合成出高质量的Na X沸石。

NaX沸石的低温制备研究

通过水热法制备NaX沸石,采用XRD、SEM、TEM等方法考察低温合成晶化温度和晶化时间对产物的影响.结果表明,晶化温度越低,合成样品所需晶化时间越长,晶化温度提高会导致NaX沸石在Na2O-Al2O3-SiO2-H2O四元体系相图中单独形成的相区变窄,样品纯度和形貌发生变化.25℃和40℃合成产物是由单相NaX纳米粒子团聚为粒度100~300 nm的微米颗粒;60℃晶化初期产物为NaX沸石和少量杂相NaA沸石,延长晶化时间会导致杂相NaA溶解,NaX沸石是由长度约150 nm、直径约30 nm的棒状物构成的团聚体;常规温度(95℃)晶化产物为NaX和NaA沸石混合物,它们相对组成随时间变化保持不变,是生成的沸石与体系的胶体粒子的交换达到平衡所致.

小晶粒NaX沸石膜的制备与表征

分别以硅溶胶和异丙醇铝为硅源和铝源,采用预涂晶种的方式,用水热合成法在氧化铝载体上合成出小晶粒NaX分子筛膜.各组分配比为:SiO2:A12O3=3.85～4.2,Na2O:SiO2=1.2～1.5,H2O:Na2O=40～60,用扫描电镜、X射线衍射等手段对沸石膜进行了表征,可以看到分子筛膜生长的晶粒细小,沸石晶体的大小在500～800 nm,生长致密良好,覆盖完全,膜厚约为10 μm.小晶粒NaX沸石膜的H2渗透率为2.45×10-6 mol·m2/(s·Pa),H2/N2的理想分离系数达到4.21,H2/C3H8的理想分离系数达到7.56,超过对应的努森扩散值3.74和4.69.

碱熔融法合成NaA和NaX型粉煤灰沸石的品质表征

以粉煤灰为原料采用碱熔融法合成了2种单一沸石矿物种的NaA和NaX型沸石,并对产物的结构、性能和应用指标进行了详细表征。经X射线衍射和IR光谱分析,表明合成产物是无杂晶生成的NaA和NaX型沸石相;在扫描电镜观察下,产物分别具有NaA和NaX型沸石的立方体和八面体晶体骨架结构。DTA分析表明了合成产物中沸石水的存在,且产物热稳定性较好。通过对比,粉煤灰合成的NaA和NaX型沸石的比表面积达到了相应商品沸石的66.9%和83.6%;孔容为41.1%和70.2%;阳离子交换容量(CEC,cation exchange capac ity)为82.93%和84.31%。通过比较化学组成表明,大规模应用合成产物不会对环境造成危害。

NaX型沸石分子筛中吸附质分子结构与吸附热的关系

近年来, 沸石分子筛结构与性能关系的理论计算研究工作愈来愈受到人们的重视[1～4]. 人工合成的NaX型沸石同天然八面沸石具有相同的骨架拓扑, 是一种在化学及化工生产中常用的吸附剂, 其吸附性质的研究一直是人们关注的课题. 长期以来, 研究人员通过改进吸附热测定方法, 报道了许多分子在NaX型沸石上的吸附热数据. 但对于吸附热与吸附质分子结构间关系的理论计算研究较为薄弱, 给出的解释仅是定性的[5,6].

水凝胶相中载体预陈化法合成NaX型沸石膜

以相同的组成及晶化温度,首次采用载体预陈化法在α-Al2O3载体外表面成功合成NaX型沸石膜.水热处理前,载体在合成母液中经室温陈化,而后在363 K下进行水热处理.通过控制陈化时间,研究陈化对所合成沸石膜的影响.研究发现,陈化把沸石合成分为成核阶段及晶体生长阶段,并能够很好地控制沸石的成核和膜生长.陈化期间,非均相的水凝胶相中形成的沸石晶核沉积在载体表面,形成晶体生长的诱导层.较少的陈化时间会产生杂晶相,如方钠石(SOD)、菱沸石(CHA)、方沸石(ANA),这些杂晶相是沸石FAU的竞争相.随着陈化时间的增加,方解石(FAU)则变成了主要相,而为了获得纯的FAU沸石相,至少陈化一天.分别用XRD和SEM鉴别膜的晶体结构及观察膜的形貌和厚度;通过单气体的渗透测试表征气体传递特性.结果显示,陈化对膜的晶粒大小、晶体互生性以及表面覆盖度有着重要的影响;陈化2天后晶化形成的NaX沸石膜对H2/N2的渗透通量及理想选择性最高分别可达37/10 mol/(m2.Pa.s)和110.

粉煤灰合成NaX型和NaSOD型沸石的试验研究

利用高温碱熔融处理后的粉煤灰合成了NaX和NaSOD两种类型的沸石分子筛材料,考查了不同水热晶化温度对产物结构的影响,采用粉末X射线衍射光谱仪(XRD)、X射线荧光光谱仪(XRF)、扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等方法对产品进行了表征。结果表明:以粉煤灰为原料,用水热合成法合成微孔沸石时,当水热晶化温度分别为90和120℃时可得到晶形较好的NaX型和NaSOD型沸石分子筛。

NaX型沸石分子筛中吸附质分子对吸附热的QSAR研究

应用分子力学方法MM+和半经验量子化学AM1法得到了24种吸附质分子的优势构象,利用量子化学算法和分子图形学技术获得电子结构、几何结构和拓扑结构参数,并将这些参数与吸附质分子的吸附热相关联。结果表明:吸附质分子吸附热的大小与Na+与吸附质分子之间的相互作用能Ere、分子的极化率α和分子最低空轨道能EL的相关性较好,成功地建立了24种吸附质分子的构效关系式。

室温合成纳米NaX型沸石分子筛探讨

以铝酸钠为铝源,工业硅溶胶为硅源,在强碱性条件下经室温陈化即可快速合成出纳米NaX型沸石分子筛,结果表明：该方法可以在室温下经2d得到NaX型沸石分子筛,但所得到的分子筛结晶度较低,晶粒尺寸在20-40nm之间,晶粒较均一。

微通道反应器内“就地”合成沸石膜催化层及其性能

采用简单、新颖的沸石粒子引入方法,将NaX沸石晶种引入不锈钢微反应器的微通道内,并用流动法"就地"直接在微通道内通过沸石生长形成NaX沸石膜层,经铯离子交换处理成为CsNaX催化层,用苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应评价了该催化层的催化性能.结果表明,微通道内形成的沸石膜层连续,均匀,具有良好的催化功能.微反应器内缩合反应的结果明显优于传统反应器.

煤矸石合成NaX分子筛的研究

以天然矿物煤矸石为原料 ,在水热体系中合成了 Na X沸石。考察了煤矸石焙烧温度、碱度、晶化时间等因素对产物结晶度的影响 ,确定了 Na X沸石的合成工艺 ,并用 NMR和 XRD的手段探讨了煤矸石焙烧温度对合成产物结构的影响原因。

利用钾长石合成介孔分子筛AlMCM-41

利用X射线粉末衍射、红外光谱、固体核磁共振谱、X荧光化学全分析等测试手段,对利用天然矿物钾长石合成的含有NaX型沸石基本结构单元的新型介孔分子筛AlMCM41的晶化历程,进行了详细讨论。