铁基硫酸盐聚阴离子材料因其成本低廉、电化学性能优异等优点,是钠离子电池大规模应用最有前景的候选材料之一.尽管Na_(2)Fe_(2)(SO_(4))_(3),Na_(2)Fe_(1.5)(SO_(4))_(3),Na_(2.4)Fe_(1.8)(SO_(4))_(3)和Na_(2.4)Fe_(1.8)(SO_(4))_(3)...铁基硫酸盐聚阴离子材料因其成本低廉、电化学性能优异等优点,是钠离子电池大规模应用最有前景的候选材料之一.尽管Na_(2)Fe_(2)(SO_(4))_(3),Na_(2)Fe_(1.5)(SO_(4))_(3),Na_(2.4)Fe_(1.8)(SO_(4))_(3)和Na_(2.4)Fe_(1.8)(SO_(4))_(3)等Na_(6-2x)Fe_(x)(SO_(4))_(3)(NFSO-x 1.5≤x≤2.0)材料在储钠方面取得了巨大成果,但这些NFSO-x的相和结构特性仍存在争议,难以实现具有最佳电化学性能的纯相材料.本文通过实验方法和密度泛函理论计算研究了6个具有不同x的NFSO-x样品,以分析其相和结构特性.结果表明在NFSO-x的1.6≤x≤1.7区域存在纯相,部分Na离子倾向于占据Fe位点以形成更稳定的框架.NFSO-1.7在NFSO-x样品中表现出最佳的电化学性能,具有高的放电容量(0.1 C时为104.5 mAh g^(-1),接近其理论容量105 mAh g^(-1))、出色的倍率性能(30 C时为81.5 mAh g^(-1)),并在10,000次循环中具有超长的循环稳定性,容量保持率为72.4%.本研究有助于阐明铁基硫酸盐聚阴离子材料的相和结构特征,以促进其在大规模储能中的应用.展开更多
基金supported by the National Natural Science Foundation of China(U20A20249,22209125,and 21972108)the Key Research Program of Hubei Province(2020BAA030)。
文摘铁基硫酸盐聚阴离子材料因其成本低廉、电化学性能优异等优点,是钠离子电池大规模应用最有前景的候选材料之一.尽管Na_(2)Fe_(2)(SO_(4))_(3),Na_(2)Fe_(1.5)(SO_(4))_(3),Na_(2.4)Fe_(1.8)(SO_(4))_(3)和Na_(2.4)Fe_(1.8)(SO_(4))_(3)等Na_(6-2x)Fe_(x)(SO_(4))_(3)(NFSO-x 1.5≤x≤2.0)材料在储钠方面取得了巨大成果,但这些NFSO-x的相和结构特性仍存在争议,难以实现具有最佳电化学性能的纯相材料.本文通过实验方法和密度泛函理论计算研究了6个具有不同x的NFSO-x样品,以分析其相和结构特性.结果表明在NFSO-x的1.6≤x≤1.7区域存在纯相,部分Na离子倾向于占据Fe位点以形成更稳定的框架.NFSO-1.7在NFSO-x样品中表现出最佳的电化学性能,具有高的放电容量(0.1 C时为104.5 mAh g^(-1),接近其理论容量105 mAh g^(-1))、出色的倍率性能(30 C时为81.5 mAh g^(-1)),并在10,000次循环中具有超长的循环稳定性,容量保持率为72.4%.本研究有助于阐明铁基硫酸盐聚阴离子材料的相和结构特征,以促进其在大规模储能中的应用.
