La2O3助剂对Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂催化加氢合成间苯二胺性能的影响

研究助剂La2O3对Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂结构与性能的影响。采用悬浮液涂层法、活性组分浸渍法制备不同La2O3助剂含量的Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂。通过BET、XRD、TPR、XPS对催化剂进行表征,发现不添加La2O3助剂时活性组分以NiAl2O4形式存在,添加La2O3助剂后则以NiAl2O4和NiO两种形式存在,易还原NiO的生成提高了催化剂的活性。添加La2O3助剂还能使催化剂的比表面积降低和孔尺寸增大,活性评价表明助剂La2O3存在适宜添加量,即La含量为3%。同时发现助剂La2O3对选择性的影响大于活性,La2O3具有结构助剂的特点。

Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂上二甘醇催化氨化合成吗啉的本征动力学研究

在固定床反应器中研究了Cu-Ni/γ-Al_2O_3催化剂上二甘醇氨化脱水合成吗啉的本征动力学。通过增大进料气体速度和减小催化剂粒径,分别消除内、外扩散的影响;在温度483～513 K,体积空速1.73～4.32 s^(-1),压力1.7 MPa,氨醇摩尔比大于10的条件下,考察了温度与进料空速对二甘醇转化率的影响;使用幂律模型描述反应动力学过程,并拟合实验数据估算模型参数。结果表明:当体积空速大于4.32 s^(-1),催化剂粒径40～80目,内、外扩散影响均已消除;二甘醇氨化合成吗啉的反应活化能为43.97 kJ?mol^(-1),对二甘醇的反应级数为1.45。二甘醇反应速率实验值与模型计算值比较和统计检验结果表明模型是合适的。

负载型Ni/γ-Al2O3催化加氢提高乙二醇紫外透过率

采用负载型Ni/γ-Al2O3催化剂对茂名乙二醇进行催化剂加氢研究,考察了催化剂载体类型,Ni负载量,加氢压力,加氢温度和空速对加氢的影响。结果表明:以γ-Al2O3为载体,负载15%的Ni,加氢压力0. 5 MPa,加氢温度110℃,空速3 h-1,220 nm、250 nm、275 nm和350 nm的UV值由初始的12. 4%,26. 6%,25. 3%,75. 3%提高到49. 1%,79. 9%,78. 1%,99. 8%;同时催化剂进行了二十天的寿命实验,紫外透过率基本稳定。

Co-Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷、二氧化碳共活化同时制取乙烯和合成气研究

采用微反-色谱法和TPR技术研究了负载型Co-Ni/γ-Al2O3系列催化剂对甲烷、二氧化碳共活化反应的催化活性,并对其表面还原性能进行了表征.另外还考察了催化剂上Co/Ni质量比、催化剂的活化程序对催化剂反应性能的影响.实验结果表明,催化剂经过800～850℃煅烧后,由于与载体发生了固相反应而生成了铝酸盐,使得C5N5和C7N3两个催化剂C2烃选择性和收率得到较大的提高,而催化剂C9N1上C2烃选择性和甲烷转化率都没有明显变化.

Influence of ultrasonic on the coking amount of catalyst （Ni/γ-Al2O3） for the dry reforming of benzene

The Influence of ultrasonic treatment on the coking amount of a nickel-based catalyst （Ni/γ-Al2O3） for the reaction of reforming with carbon dioxide of Benzene was investigated. The results show that ultrasonic treatment modify the pore size distribution of the catalysts significantly and also reduce the amount of coke formed on the catalyst. The reduction in the coking amount is not sensitive to the power output of the ultrasonic treatment device in the power range tested （120 W and 500 W）.

钡改性的Ni/γ-Al_2O_3催化剂用于甲烷部分氧化的研究

800℃、80 000h-1、CH4/O2/N2=14/7/79下比较了质量分数20%的N i/-γA l2O3和Ba改性的N i/-γA l2O3催化剂,用于甲烷部分氧化反应的活性和选择性。结果表明,Ba的添加提高了镍基催化剂的活性和稳定性。BET和XRD表明,Ba的加入有利于高温焙烧下抑制大颗粒的N iA l2O4的形成,保持了高比例的活性镍组分,提高了催化剂催化活性。常压下,xCH4接近100%,sCO、sH2达到92.2%和98.1%,催化剂15h内活性稍微下降。Ba的加入使A l2O3的晶型转化温度由800℃提高到900℃,提高了载体的稳定性。

不同镍盐前驱物对CH_4-CO_2重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响

采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,由不同镍盐制备的催化剂中 ,镍物种的存在状态明显不同 ,在催化剂的制备过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni N具有较好的催化性能和抑制积碳性能 ,这与Ni N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散度高、晶粒小密切相关。

Ni^(2+)在γ-Al_2O_3上的分散状态及负载型Ni/γ-Al_2O_3催化剂的α-蒎烯加氢活性(英文)

用X-射线衍射(XRD)、紫外-可见漫散射光谱(UV-VisDRS)、程序升温还原(TPR)、CO化学吸附和微反测试等方法研究了Ni2+在γ-Al2O3上的分散状态和负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的α-蒎烯加氢催化活性。结果表明,当Ni2+负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面分散容量时,Ni2+优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2+负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位Ni2+的比例增大。由于八面体Ni2+易被还原为金属态Ni0,NiO/γ-Al2O3样品的还原度随Ni2+负载量的增加而大幅度地增加,经氢还原所得Ni/γ-Al2O3催化剂的CO吸附量和α-蒎烯加氢催化活性大幅度增加。对La2O3助剂的作用进行了研究,结果表明分散在γ-Al2O3上的La3+物种可阻止Ni2+嵌入γ-Al2O3表面四面体空位,增大了八面体Ni2+物种所占比例,提高了催化剂的还原度,故Ni-La2O3/γ-Al2O3催化剂催化活性高于Ni/γ-Al2O3催化剂。

Ni/γ-Al_2O_3中助剂的加入对于CH_4/CO_2重整反应性能的影响

以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以含Ca的催化剂效果最好 ,其甲烷的转化率可由原来的 71 91%增加到 72 92 % ,其次为La。但所有加入助剂后的催化剂的抗积碳性能均有所提高 ,特别是碱金属K的添加 ,使催化剂表面积碳量降到了 0 1%。这表明添加碱金属或碱土金属助剂 ,对提高Ni/γ Al2 O3 催化剂在CH4 /CO2

Cu-Ni/γ-Al_2O_3的制备及其催化苯羟基化反应性能

用程序升温还原方法合成了Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂,使苯直接羟基化合成苯酚。对该反应过程中,反应温度、反应溶剂、反应原料的不同配比等因素的影响进行了探讨。采用H2-TPR、XRD等技术考察了CuO、NiO的还原状态,确定了最佳还原温度和最佳反应条件:在350℃的还原温度下,当反应温度为70℃、水为反应溶剂、n(H2O)∶n(C6H6)=40∶1、n(H2O2)∶n(C6H6)=5∶1时,苯转化率为36.2%,苯酚选择性为86.3%,苯酚收率为31.2%。

Co-Ni/γ-Al_2O_3催化剂上乙醇催化氨化合成乙腈反应的本征动力学

引言乙腈是一种重要的溶剂和化工原料,广泛用于有机合成、农药、医药、石油化工、表面活性剂以及高分子材料等领域。此外,由于高纯乙腈对紫外线的吸收为零,并且具有独特的物理化学性质,因此,乙腈在高压液相色谱、电化学以及分光光度法分析中作为溶剂广泛使用[1]。目前。

助剂Cu对Ni/γ-Al_2O_3催化剂低温还原性能影响

制备了一系列铜质量分数不同的CuN i/γ-A l2O3催化剂,进行了TPR和XRD表征并测定了该系列催化剂对苯加氢制环己烷的催化活性。结果表明,助剂Cu的负载量对低温(160℃)还原后催化剂的催化活性影响很大,在铜镍原子摩尔比为1∶1时,催化剂具有较高的催化活性和稳定性;添加铜组分可促进镍在载体表面分散,使负载N iO的还原温度降低,催化活性提高。

Ni对Cu-Ni/γ-Al_2O_3苯羟基化催化剂的影响

通过程序升温还原方法合成了Cu/γ-Al2O3和Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂,使苯直接羟基化制苯酚。该反应过程中,温度和溶剂对Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂的反应性能影响进行了探讨。采用H2-TPR、XRD、EDS等表征技术考察了Ni对催化剂结构和性质的影响。结果表明,Ni使催化剂前驱体还原温度增加、活性组分Cu单晶粒度降低、催化剂表面Cu原子数增加;当反应温度为70°C、以水作反应溶剂时,Cu-Ni/γ-Al2O3比Cu/γ-Al2O3催化剂有较高反应活性和选择性,苯转化率为32.4%,苯酚选择性为93.3%,苯酚收率为30.2%。

原位漫反射红外光谱研究Ni-Fe/γ-Al2O3催化CO甲烷化反应

利用原位漫反射红外光谱研究Ni/γ-Al2O3、Fe/γ-Al2O3和Ni-Fe/γ-Al2O3催化CO甲烷化反应。结果表明,CO和CO-H2混合气在Ni/γ-Al2O3和Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂上均存在化学吸附,且Ni-Fe/γ-Al2O3对CO和CO-H2混合气的吸附能力明显强于Ni/γ-Al2O3催化剂,但在Fe/γ-Al2O3上未发生化学吸附。CO-H2混合气吸附时,Ni/γ-Al2O3表面以镍羰基氢化物吸附为主,而Ni-Fe/γ-Al2O3表面则以镍多氢羰基氢化物为主,特别是桥式镍多氢羰基氢化物。与镍羰基氢化物相比,镍多氢羰基氢化物结构中含有更多的氢原子,其较强的给电子作用提高了Ni中心对CO分子反键π轨道反馈电子的能力,导致Ni-C键增强,C-O键削弱。因此,与Ni/γ-Al2O3催化剂相比,Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂上CO分子的C-O键更易断裂进而加氢进行甲烷化反应,推测这是Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂表现出更高催化活性的直接原因。

气相常压法α-蒎烯加氢制蒎烷Ni/γ-Al_2O_3催化剂研究

对Ni/γ-Al2O3催化剂在气相常压法α-蒎烯加氢反应中的作用进行了研究,TPR结果显示NiO与γ-Al2O3发生了相互作用,进入了γ-Al2O3表面上的四面体和八面体空位,其中由进入γ-Al2O3表面上八面体空位的NiO还原出的金属Ni是本反应的催化剂成分,而进入四面体的Ni不起作用。增加Ni含量利于提高α-蒎烯的转化率。

MoNi/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其催化乙酸临氢酯化反应性能

采用等体积浸渍的方法制备了MoNi/γ-Al2O3系列催化剂,利用XRD和TPR手段表征了其结构随Mo助剂的添加量和催化剂还原温度的变化,并考察了在3 MPa的氢气压力下,乙酸催化酯化的反应性能。结果表明,添加助剂Mo有利于Ni均匀地分散,减弱了Ni与Al之间的相互作用,抑制了NiAl2O4尖晶石结构的形成,降低了催化剂的还原温度。催化剂经600℃还原后,NiO被还原为Ni0。当加入经过600℃还原的催化剂MoNi/γ-Al2O3后,乙酸临氢反应转化率显著提高,可达33.2%。在3 MPa的氢气压力下,乙酸反应的途径可能为一部分乙酸被还原得到乙醇,乙醇与未还原的乙酸发生酯化,以乙酸乙酯和水为反应产物。

Mo-Ni/γ-Al_2O_3甲烷化催化剂研究(Ⅱ)制备条件及还原条件对催化剂结构的影响

用程序升温还原 ( TPR)、程序升温脱附 ( TPD)、X射线粉末衍射 ( XRD)及透射电子显微镜 ( TEM)等法对分步浸渍法制备的一系列 Mo-Ni/ γ-Al2 O3甲烷化催化剂的结构进行了表征 .考察了浸渍液的 p H值、焙烧温度及还原温度对催化剂的表面结构的影响 .结果表明∶先浸 Mo时 ,调 ( NH4 ) 6Mo7O2 4 溶液的 p H=3、浸 Mo后 50 0℃焙烧的催化剂易于还原 ,而且能抑制后浸 Ni时 ,难还原铝酸盐的形成 ;浸 Ni时 ,调 Ni( NO3) 2 溶液的 p H=8,浸后 4 30℃焙烧的催化剂易于还原 ;浸 Mo后 ,650℃焙烧易形成难还原的 Al2 ( Mo O4 ) 3,浸 Ni后 530℃焙烧的催化剂易形成难还原的 Ni Al2 O4 与类 Ni Al2 O4 铝酸盐 .催化剂于 50 0℃还原时 ,还原态的 Ni最多 ,4 50℃还原时有利于

正交试验法确定Ni/γ-Al_2O_3催化剂的最佳制备条件

采用正交试验法,研究了超声波强度、助剂La2O3和CeO2含量以及煅烧温度4个因素对浸渍法制备的Ni/γ-Al2O3催化剂用于苯-CO2裂解时的积炭量的影响.试验结果表明:对积炭量的影响从大到小的顺序为煅烧温度、超声辐射强度、CeO2含量、La2O3含量.在设定试验条件下,当煅烧温度为550℃,在120 W的超声辐射条件下,添加质量分数为3%的CeO2和质量分数为2%的La2O3为助剂时,制备的催化剂积炭量最低.

助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂活性和抗水合性能的影响

采用浸渍法制备了不同种类助剂改性的Ni-M/γ-Al2O3催化剂,通过XRD、低温氮气物理吸附和FT-IR等手段对改性前后的催化剂进行表征,并考察催化剂在1,4-丁炔二醇加氢反应中的活性和抗水合性能。结果表明,在所选助剂中,SiO2的引入使催化剂维持了较高的加氢活性,同时,显著提高了Ni/γ-Al2O3催化剂的抗水合性能,γ-Al2O3表面Si—O—Al的形成是SiO2抑制γ-Al2O3发生水合的直接原因。

Ni/γ-Al_2O_3催化乙基咔唑加氢性能研究

以自制的镍基催化剂对乙基咔唑进行加氢性能研究。实验采用γ-Al2O3为载体,在乙二醇溶液中以水合肼为还原剂,制备了不同负载量的Ni/γ-Al2O3催化剂,采用X射线荧光分析、X射线衍射等检测手段对其表征,并在0.1 L的高压反应釜中对乙基咔唑进行催化加氢。实验表明:当Ni负载量为20%时,Ni/γ-Al2O3催化剂具有较优的催化性能;在反应温度200℃、反应压力6 MPa、负载量为20%的Ni/γ-Al2O3用量1.5 g的加氢条件下,10 g乙基咔唑可以加氢0.280 mol,吸氢转化率达91.2%。