Ni/Mo/MgAl(O)催化甲烷干重整制合成气的研究

通过焙烧由共沉淀法制备的NiMgAl-Mo_(7)O_(24)^(6-)类水滑石,制备了一系列不同MoO_(3)质量分数(0、10%、15%、20%、25%和30%)的Ni/Mo/MgAl(O)复合氧化物催化剂。将该催化剂用于甲烷干重整(DRM)反应中,并研究了MoO_(3)的含量对催化剂性能的影响。借助XRD、BET、H_(2)-TPR、CO化学吸附、CO_(2)-TPD以及O_(2)-TPO等表征手段研究了催化剂结构和性能之间的关系。结果表明,催化剂的催化活性和抗积炭性能与MoO_(3)含量有关,当MoO_(3)的负载量为15%时,催化剂的催化活性和稳定性最佳,其在GHSV=60000 mL/(g·h),800℃反应57 h后,甲烷转化率仍维持在66%以上。较大的比表面积、强的金属与载体作用力、较高的金属分散度、适量的酸性和碱性位点数以及Ni-Mo双金属合金的协同作用,使得催化剂具有较好的催化活性和较强的抗积炭能力。

钼镍磷溶液的制备和表征

以三氧化钼、碱式碳酸镍、磷酸为原料,制备了Mo-Ni-P-O溶液。在Mo-Ni-P-O溶液的制备过程中发现存在1个可配区间和2个难配区间,考察了可配比关系及可配区间内溶液的性质,并初步探讨了各区间的形成原因以及可配区间内不同物料配比的Mo-Ni-P-O溶液形成速率。在Mo-Ni-P-O浸渍液中添加一定量的柠檬酸,采用共浸渍法制备了Mo-Ni-P-O/-γAl2O3催化剂,考察了催化剂组成对其噻吩加氢脱硫性能的影响。结果表明,当催化剂中Mo、Ni、P含量分别为1.67、0.65、0.32 mmol/(g Cat)时,Mo-Ni-P-O/-γAl2O3催化剂表现出较好的噻吩加氢脱硫活性。