MgO、La_(2)O_(3)对Ni-Fe双金属甲烷化催化剂催化性能的影响

对不同含量NiO和Fe_(2)O_(3)活性组分、不同含量MgO、La_(2)O_(3)助剂系列催化剂进行等体积浸渍,在固定床微型反应装置中进行催化性能研究,结果表明,当活性组分配比为8%Ni-2%Fe时,CO转化率达90.07%,CH_(4)选择性为97.34%;当MgO添加量为2 wt%时,CO转化率在反应温度530℃时达到最大值95.98%,CH_(4)选择性随温度的升高在390℃和550℃出现有两个极大值分别为96.43%和94.52%;当La_(2)O_(3)添加量为2 wt%时,在反应温度440℃和530℃时CH_(4)选择性分别为98.72%和97.74%,而CO转化率在500℃最好,达到94.41%;催化剂表征添加助剂MgO不仅能缩小孔径提高其比表面积,还增加了活性组分在载体表面的分散性。

焙烧温度对Ni-Fe催化剂催化CO_2化学气相沉积合成碳纳米管的影响

采用柠檬酸燃烧法制备了添加Fe助剂的Ni基催化剂,考察了焙烧温度对合成碳纳米管的影响。通过CVD-IP技术对制备的催化剂活性进行了评估,450℃下焙烧的催化剂催化所得的碳纳米管的收率以及产率较高,分别为21. 88%、4. 40g(c)/g(cat)(每克催化剂生产的碳纳米管质量)。利用H_2-TPR、XRD对不同焙烧温度下催化剂的还原行为、物相结构进行分析,结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的晶粒尺寸变大,还原过程越难进行。TG-DTG测试结果表明,所制备的碳纳米管具有良好的热稳定性。FT-IR表征结果表明,其表面具有较多的含氧官能团,避免了氧化性酸热回流等复杂处理,这有利于其进一步的应用。TEM表征结果表明,碳纳米管的端口为开口结构,同时,焙烧温度的升高会导致较大管径的碳纳米管的生成。

Ni/Fe3O4催化乙酰丙酸甲酯加氢制γ-戊内酯

利用共沉淀法制备了一系列不同Ni含量的Ni/Fe3O4催化剂,用粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂进行表征,并考察了在乙酰丙酸甲酯(ML)液相加氢制γ-戊内酯(GVL)反应中实验条件对其催化性能的影响。实验结果显示,20%Ni/Fe3O4催化剂活性最高,在优化的反应条件:180℃、6.0MPa、反应5.0h,ML浓度为2.25mol/L时,其ML转化率和GVL选择性分别达到72.22%和100%,而相同反应条件下,对比的16%Ni/Al2O3催化剂,ML转化率和GVL选择性分别为21.94%和100%。XRD表征结果说明,20%Ni/Fe3O4催化剂中活性组分Ni-Fe合金结晶程度最高,XPS和H2-TPR表征结果表明,Ni和Fe金属间协同作用强是催化剂具有突出催化活性的主要原因。

镍掺杂对Fe催化剂上CO2加氢制烃影响的理论计算研究

为研究镍掺杂对铁基催化剂上二氧化碳加氢生成C1和C2烃类产物的影响,应用密度泛函理论进行了相关计算.在Fe(110)和Ni-Fe(110)表面上,CH^*物种是最有利的生成CH4和C2H4的C1物种(CHx^*),其最可能的生成路径为CO2→HCOO^*→HCO^*→CH^*.尽管CO2直接解离为CO^*在动力学上相较于加氢生成HCOO^*和COOH^*是较为有利的,但CO^*进一步加氢生成HCO^*在能量上是不利的,其倾向于逆向解离回到CO^*.CH^*物种可以通过三步加氢反应生成CH4或者经C—C耦合及两步加氢生成C2H4.在Fe(110)表面上,对甲烷和乙烯产物选择性起决定作用的基元反应能垒之间差异仅为0.10 eV,因此两者选择性相近.在将Ni原子引入Fe(110)表面后,生成甲烷与乙烯的选择性差异变大,导致乙烯的选择性提高.计算结果表明,添加少量金属Ni能够促进CO2转化为CH^*,及两个CH^*物种发生C—C耦合和进一步加氢转化为乙烯.