载体和助剂对NiO催化剂氨分解反应的影响

研究了负载Ni的MgO、γ Al2 O3 和Si Al陶瓷 3种催化剂的NH3 分解反应活性。活性评价结果表明 ,3种催化剂的活性顺序为Ni/MgO >Ni/Al2 O3 >Ni/Si Al陶瓷。XRD分析表明 ,NiO负载量为 10 %时 ,3种催化剂的表面物相分别为NiMgO2 固熔体、NiAl2 O4尖晶石和游离的NiO ,说明NiO与不同载体的相互作用对催化剂的NH3 分解活性影响很大。对于Ni/MgO催化剂 ,5 5 0℃时NH3 转化率是 5 0 % ,在 6 5 0℃时达到 10 0 %。Ni/MgO催化剂表面物相主要是NiMgO2 固熔体 ,结合H2 TPR结果可以看出 ,难以还原的NiMgO2 表面相是催化剂的活性相。当w (NiO) <10 %时 ,有利于形成NiMgO2 固熔体 ,从而提高催化剂活性 ;当w(NiO) >10 %时 ,由于游离的NiO晶体的出现导致了活性的降低。加入助剂La ,使形成了紧密的La O Ni结构单元 ,加速了NH3 在催化剂表面的解离吸附 ,可提高催化剂的低温活性。与Ni/MgO催化剂相比 ,Ni/Al2 O3 催化剂的稳定性较好 ,在连续反应 4 8h后 ,NH3 转化率仍是 10 0 % ,而Ni/MgO却有所降低。TPR和XRD表征结果证明 ,比较稳定的NiAl2 O4是催化剂的活性相。