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Pd-Cu催化剂上吸附O强化甲烷活化机理研究
1
作者 张佳栋 牛俊天 +2 位作者 刘海玉 樊保国 金燕 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期987-995,共9页
甲烷催化燃烧相比较传统燃烧有燃烧温度低,清洁以及高效的优点,在天然气汽车、固体氧化物燃料电池等多个领域具有较好的应用前景。为了揭示甲烷在不同掺杂比的Pd-Cu团簇上的脱氢机理,本研究采用密度泛函理论(DFT)对CH_(4)^(*)在不同团... 甲烷催化燃烧相比较传统燃烧有燃烧温度低,清洁以及高效的优点,在天然气汽车、固体氧化物燃料电池等多个领域具有较好的应用前景。为了揭示甲烷在不同掺杂比的Pd-Cu团簇上的脱氢机理,本研究采用密度泛函理论(DFT)对CH_(4)^(*)在不同团簇上的直接脱氢和O辅助脱氢进行计算。计算结果表明,Pd原子的掺杂提高了Cu(111)表面的吸附能力,在直接脱氢过程中,Pd的掺杂不仅使能垒由2.56 eV降低到2.43 eV,而且使速率控制步骤由CH^(*)+^(*)→C*+H^(*)变为CH_(4)^(*)+^(*)→CH_(3)^(*)+H^(*)。预吸附O能够显著降低甲烷脱氢的能垒,速率控制步骤均为CH_(4)^(*)+O^(*)→CH_(3)^(*)+OH^(*),甲烷在团簇上O辅助脱氢的最高能垒的大小为Cu(111)(1.56 eV)>Pd6Cu(111)(1.44 eV)>Pd_(2)Cu(111)(1.38 eV),Pd的添加对于直接脱氢和O辅助脱氢的性能都有所提升。 展开更多
关键词 CH_(4)活化 pd-Cu催化剂 直接脱氢 o辅助脱氢
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Pd/Mg(Al)O催化剂上NO_x的储存-还原 被引量:6
2
作者 何俊 陈英 +3 位作者 李雪辉 马玉刚 陈小平 王乐夫 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期348-352,共5页
采用共沉淀-浸渍法制备了催化剂Pd/Mg(A l)O,并用XRD、TPD等手段进行了表征。考察了催化剂的NOx储存-还原性能。结果表明,NO在Pd/Mg(A l)O上的主要储存途径是Pd促进NO氧化生成NO2,NO2与Mg(A l)O作用成盐,放出NO;Pd对NO2吸附成盐影响不大... 采用共沉淀-浸渍法制备了催化剂Pd/Mg(A l)O,并用XRD、TPD等手段进行了表征。考察了催化剂的NOx储存-还原性能。结果表明,NO在Pd/Mg(A l)O上的主要储存途径是Pd促进NO氧化生成NO2,NO2与Mg(A l)O作用成盐,放出NO;Pd对NO2吸附成盐影响不大。NO在Pd/Mg(A l)O上吸附储存的适宜温度为350℃。350℃下Pd/Mg(A l)O催化剂经15次储存-还原(以H2为还原剂),NOx储存量变化不超过8%,维持在300μmol.g-1以上,N2选择性维持在94%以上。 展开更多
关键词 Mg(Al)o No 储存-还原
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过渡金属对分子筛担载Pd催化剂上CO氧化性能影响 被引量:8
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作者 毕玉水 吕功煊 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第20期1981-1987,F005,共8页
分别采用共浸和连续浸渍法制备了一系列添加过渡金属的Pd M Ox NaZSM 5 (M =Cr,Mn ,Fe ,Co ,Ni ,Cu ,Zn ,Mo ,Zr等 )负载型催化剂 .以CO氧化为探针反应 ,考察了不同制备方法对CO氧化性能影响 ,结果表明共浸法制备的各催化剂其活性明显... 分别采用共浸和连续浸渍法制备了一系列添加过渡金属的Pd M Ox NaZSM 5 (M =Cr,Mn ,Fe ,Co ,Ni ,Cu ,Zn ,Mo ,Zr等 )负载型催化剂 .以CO氧化为探针反应 ,考察了不同制备方法对CO氧化性能影响 ,结果表明共浸法制备的各催化剂其活性明显优于连续浸渍法 .详细考察了反应温度、Fe含量、氢气预还原、空速以及水蒸气等对共浸Pd Fe Ox/NaZSM 5催化剂上CO氧化行为影响 ,并应用XRD和XPS等手段对催化剂体相结构和表面状态进行了表征 .结果表明 :加入Fe2 O3 可明显提高Pd/NaZSM 5催化剂活性 ,且催化CO氧化的转化率随反应温度及Fe含量增加而增加 ;空速增加以及H2 预还原作用导致Pd Fe Ox/NaZSM 5活性有所降低 ;催化剂对水蒸气较为敏感 .XRD测试结果表明催化剂中Pd组分处于较高分散状态 ,以红铁矿形式存在的Fe2 O3 的引入 ,促进了Pd物种在NaZSM 5载体上的分散 .表面XPS分析证实Fe2 O3 与Pd物种间存在较强的相互协同作用 ,且催化剂表面Pd物种处于较高氧化状态 .Pd的高分散及其与Fe2 O3 展开更多
关键词 过渡金属 分子筛 钯催化剂 一氧化碳 氧化性能
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NaOH协同Pd/C选择性解聚木质素β−O−4键 被引量:3
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作者 王文锦 徐莹 +1 位作者 朱妤婷 马隆龙 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期1876-1882,共7页
β−O−4醚键是木质素结构中含量最丰富的单元间连接键型,研究高效断裂β−O−4的催化体系对木质素解聚制备单酚具有重要意义。本研究以β−O−4型二聚体模型化合物为原料,结合GC-MS、GC-FID、HSQC NMR表征手段,考察炭负载金属催化剂、反应温... β−O−4醚键是木质素结构中含量最丰富的单元间连接键型,研究高效断裂β−O−4的催化体系对木质素解聚制备单酚具有重要意义。本研究以β−O−4型二聚体模型化合物为原料,结合GC-MS、GC-FID、HSQC NMR表征手段,考察炭负载金属催化剂、反应温度、时间、氢气初始压力等因素对二聚体β−O−4键的断键活性以及单体收率的影响。结果表明,NaOH与炭负载金属催化剂存在协同作用,可以增强β−O−4断键活性。其中,NaOH与Pd/C协同效果最佳,二聚体解聚单体产物从44.1%提高至83.4%。机理研究表明,NaOH协同Pd/C能有效抑制二聚体发生C_(α)羟基的脱除,显著提升二聚体β−O−4的断键选择性,从而提高了单体产物的收率。NaOH协同Pd/C催化体系对其他醚键(α−O−4)同样存在优异的断键能力。因此,在所做实验的最佳条件下,NaOH协同Pd/C催化体系能高效解聚碱木质素制备单酚化合物,单体产物收率高达37.5%,苯甲醇类选择性高达48.8%。 展开更多
关键词 协同作用 碱木质素 pd/C NAoH β−o−4
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PdCl2-CuCl2/Li-Al-O催化CO和亚硝酸乙酯合成碳酸二乙酯的研究 被引量:2
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作者 李文龙 董玲玉 +3 位作者 李扬 刘亚华 袁小金 王科 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第2期1-4,共4页
通过LiNO_3对γ-Al_2O_3改性并进行PdCl_2和CuCl_2负载,制备了PdCl_2-CuCl_2/Li-Al-O催化剂,同时采用固定床反应器考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯的催化性能,探讨了载体n(Li)/n(Al),不同溶剂,Pd、Cu负载量及浸渍方式对催化剂... 通过LiNO_3对γ-Al_2O_3改性并进行PdCl_2和CuCl_2负载,制备了PdCl_2-CuCl_2/Li-Al-O催化剂,同时采用固定床反应器考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯的催化性能,探讨了载体n(Li)/n(Al),不同溶剂,Pd、Cu负载量及浸渍方式对催化剂催化性能的影响。结果表明,Li的添加能够提高催化剂的催化活性,最佳的n(Li)/n(Al)为0.15;选用0.1M的盐酸或者稀氨水做活性组分的溶剂来制备催化剂,同样能提高催化剂的活性;金属Pd负载的质量分数为2%,n(Cu)/n(Pd)=1时,催化剂的性能最佳,而浸渍方式对催化剂活性影响不大。 展开更多
关键词 碳酸二乙酯 合成 pd-Cu催化剂 锂铝尖晶石载体 亚硝酸乙酯
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Kinetics and Mechanism of Dechlorination of o-Chlorophenol by Nanoscale Pd/Fe 被引量:7
6
作者 WEIJian-jun XUXin-hua LIUYong 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 2004年第1期73-76,共4页
Nanoscale Pd/Fe bimetallic particles were synthesized with an efficient method to dechlorinate o-chlorophenol. The nanoscale Pd/Fe particles were determined by transmission electron microscopy and BET specific surface... Nanoscale Pd/Fe bimetallic particles were synthesized with an efficient method to dechlorinate o-chlorophenol. The nanoscale Pd/Fe particles were determined by transmission electron microscopy and BET specific surface area analysis. Most of the particles are in the size range of 20—100 nm. The BET specific surface area of synthesized nanoscale Pd/Fe particles is 12.4 m 2/g. In contrast, a commercially available fine iron powder(<100 mesh) has a specific surface area of 0.49 m 2/g. Batch studies demonstrated that the nanoscale particles can effectively dechlorinate o-chlorophenol. The dechlorination reaction takes place on the surface of synthesized nanoscale Pd/Fe bimetallic particles in a pseudo-first order reaction. The surface-area-normalized rate coefficients(k_ SA) are comparable to those reported in the literature for chlorinated ethenes. The observed reaction rate constants(k_ obs) are dominated by the mass fraction of Pd and the mass concentration of the nanoscale Pd/Fe particles. 展开更多
关键词 Nanoscale pd/Fe DECHLoRINATIoN o-CHLoRoPHENoL KINETICS MECHANISM
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Catalytic Dechlorination and Kinetics of o-Dichlorobenzene by Pd/Fe 被引量:2
7
作者 周红艺 徐新华 汪大翚 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2004年第4期505-509,共5页
o-Dichlorobenzene (o-DCB) was dechlorinated by Pd/Fe powder in water through catalytic reduction. The dechlorination reaction is believed to take place on the surface site of the catalyst via a pseudo-first-order reac... o-Dichlorobenzene (o-DCB) was dechlorinated by Pd/Fe powder in water through catalytic reduction. The dechlorination reaction is believed to take place on the surface site of the catalyst via a pseudo-first-order reaction. The final reduction product of o-DCB is benzene. The dechlorination rate increases with the increase of bulk loading of palladium due to the increase of both the surface loading of palladium and the total surface area. Dechlorination efficiency accounts for 90% at Pd/Fe mass ratio 0.02% and metal to solution ratio about 53.3 g·L^-1 in 120 minutes. Dechlorination is affected by the reaction temperature, pH, Pd/Fe ratio and the addition of Pd/Fe. Ea is found to be 102.5kJ·mol^-1 in the temperature range of 287--313K. 展开更多
关键词 催化脱氯 动力学 pd Fe 二氯苯 o-DCB 废水处理
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Direct Oxidation of Ethene to Acetic Acid over Pd-H_4SiW_(12)O_(40 )-Based Catalyst 被引量:1
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作者 房克功 王新平 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期223-224,共2页
关键词 乙烯 乙酸 催化氧化 合成 直接氧化 硅酸 二氧化碳负载型催化剂
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Catalytic dechlorination of o-chlorophenol by nanoscale Pd/Fe
9
作者 WEIJian-jun XUXin-hua WANGDa-hui 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2004年第4期621-623,共3页
Transformation of chlorophenols by nanoscale bimetallic particles represents one of the latest innovative technologies for environmental remediation. Nanoscale Pd/Fe bimetallic particles were synthesized in the labora... Transformation of chlorophenols by nanoscale bimetallic particles represents one of the latest innovative technologies for environmental remediation. Nanoscale Pd/Fe bimetallic particles were synthesized in the laboratory for treatment of o-chlorophenol. Most of the nanoscale particles are in the size range of 20—100 nm. BET specific surface area of the nanoscale Pd/Fe particles is 12.4 m2/g. In comparison, a commercially available Fe powder(<100 mesh) has a specific surface area of just 0\^49 m2/g. Batch experiments demonstrated that the nanoscale Pd/Fe bimetallic particles can effectively dechlorinate o-chlorophenol. Dechlorination efficiency is affected by the mass fraction of Pd in the bimetal, nanoscale Pd/Fe mass concentration and mixing intensity. 展开更多
关键词 nanoscale particles pd/FE DECHLoRINATIoN o-CHLoRoPHENoL
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羊毛-Pd(0)催化剂的制备、表征及其在水相中对醇的催化氧化反应 被引量:4
10
作者 马恒昌 王锋 +4 位作者 曹伟 包志康 马源 杨志旺 雷自强 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第9期1594-1600,共7页
以天然生物高分子羊毛为载体,成功制备了负载型Pd(0)催化剂.采用电场发射扫描电镜和光电子能谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,Pd(0)颗粒均匀地分散在羊毛表面.将羊毛-Pd(0)催化剂用于醇氧化反应,考察了催化剂用量、碱类型和用量、... 以天然生物高分子羊毛为载体,成功制备了负载型Pd(0)催化剂.采用电场发射扫描电镜和光电子能谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,Pd(0)颗粒均匀地分散在羊毛表面.将羊毛-Pd(0)催化剂用于醇氧化反应,考察了催化剂用量、碱类型和用量、反应温度及时间等因素对反应性能的影响.实验发现,在水相中,35mg羊毛-Pd(0)催化剂在0.2mmol的K2CO3存在下,可以高选择性地将0.2mmol的醇转化为相应的醛或酮,且该催化剂具有很好的重复使用性能. 展开更多
关键词 天然生物高分子 羊毛钯-负载型催化剂 催化氧化
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高活性氨基胍树脂负载Pd(0)配合物的催化性能研究 被引量:2
11
作者 杨元法 卢茂玲 +3 位作者 曾朝霞 刘卫东 周凤羽 罗孟飞 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第2期222-227,共6页
以氨基碳酸胍改性氯球为载体,与氯化钯溶液反应并还原制备氨基胍树脂负载钯(0)催化剂.对催化剂进行了FT-IR,XRD,BET,TG-DTA表征.研究了该催化剂对各种取代卤代苯与丙烯酸、苯乙烯的Heck芳基化反应催化性能.实验结果表明,该催化剂对活性... 以氨基碳酸胍改性氯球为载体,与氯化钯溶液反应并还原制备氨基胍树脂负载钯(0)催化剂.对催化剂进行了FT-IR,XRD,BET,TG-DTA表征.研究了该催化剂对各种取代卤代苯与丙烯酸、苯乙烯的Heck芳基化反应催化性能.实验结果表明,该催化剂对活性(吸电子基)溴代苯和碘苯具有良好的催化活性,对含活性吸电子基的溴代苯(4-溴苯甲醛和4-溴硝基苯)于140℃时能在22min内完成Heck芳基化反应;催化剂具有较好的重复使用性能,在90℃下催化碘苯与丙烯酸的反应循环21次时仍能保持良好的催化活性.反应机理研究表明:催化反应的活性组分是可溶性钯物种;可溶性钯是由卤代苯与催化剂表面上的钯氧化加成所致. 展开更多
关键词 负载型pd(o)催化剂 多相催化 HECK反应
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α-十二烷-四氢噻吩亚砜萃Pd性能的研究 被引量:9
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作者 吴松平 古国榜 《有色金属》 CAS CSCD 2001年第4期47-50,65,共5页
合成环状亚砜衍生物α -十二烷 -四氢噻吩亚砜 ,研究其萃取钯性能。以四氢噻吩亚砜为原料 ,通过烷基化作用合成DTMSO。用 0 3mol/LDTMSO从 [Pd] =1 0g/L ,0 1mol/LHCl的溶液中萃取钯 ,一次萃取率 10 0 %。当萃取剂浓度低时 ,萃取率随... 合成环状亚砜衍生物α -十二烷 -四氢噻吩亚砜 ,研究其萃取钯性能。以四氢噻吩亚砜为原料 ,通过烷基化作用合成DTMSO。用 0 3mol/LDTMSO从 [Pd] =1 0g/L ,0 1mol/LHCl的溶液中萃取钯 ,一次萃取率 10 0 %。当萃取剂浓度低时 ,萃取率随盐酸浓度的增加而下降 ;当萃取剂浓度高时 ,萃取率不随酸度变化。DTMSO萃取Pd2 + 为一个快速反应 ,5min达到平衡。随着萃取温度的增加 ,萃取率下降 ,有机相的颜色由桔黄色逐渐变深 ,在 6 0~ 70℃ ,负载有机相呈深红褐色。负载有机相用 5 %Na2 SO3 反萃 ,一次反萃率达 87 5 %。DTMSO在低酸度的盐酸溶液中 ,亚砜通过硫和氧原子与Pd2 + 的配位络合与离子缔合并存。在高酸度条件下 ,亚砜以离子缔合萃取机理萃钯 ,萃合物中发生亚砜对PdCl2 - 4 展开更多
关键词 十二烷 四氢噻吩亚砜 环状亚砜 萃取 萃取剂
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灯盏甲素在大鼠脑缺血再灌注损伤模型的PK-PD结合模型研究 被引量:1
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作者 巩仔鹏 李梅 +4 位作者 胡建春 吴林霖 李月婷 李勇军 王爱民 《天然产物研究与开发》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期554-558,共5页
本研究旨在建立辛芍组方中灯盏甲素的PK-PD结合模型。首先采用液质联用法测定大鼠脑缺血再灌注损伤模型给药后的不同时间点所得血浆样本中灯盏甲素的药物浓度,获得药时曲线;同时采用试剂盒测定不同时间点所得血浆样本中的两种药效指标(... 本研究旨在建立辛芍组方中灯盏甲素的PK-PD结合模型。首先采用液质联用法测定大鼠脑缺血再灌注损伤模型给药后的不同时间点所得血浆样本中灯盏甲素的药物浓度,获得药时曲线;同时采用试剂盒测定不同时间点所得血浆样本中的两种药效指标(SOD和LDH),获得时效曲线。然后用Win Non Lin软件采用房室模型的分析方法对灯盏甲素的药代动力学参数进行拟合,获得PK参数。在此基础之上,固定相关的药代动力学参数,对时效关系进行拟合,得到相关的PD参数,根据PD参数,建立辛芍组方中灯盏甲素的PK-PD结合模型。当以SOD为药效指标时,可得辛芍组方中灯盏甲素的PK-PD模型为E=20.67+(1.22×Ce)/(Ce+5.58);当以LDH为药效指标时,可得辛芍组方中代表成分灯盏甲素的PK-PD模型为E=214.17-(32.72×Ce)/(Ce+0.08)。结果表明,SOD和LDH的浓度与灯盏甲素的浓度存在一定的相关性。辛芍组方及其主要活性成分灯盏甲素可通过提高SOD、降低LDH发挥抗氧化作用来实现保护脑缺血再灌注损伤。 展开更多
关键词 大鼠脑缺血再灌注损伤模型 辛芍组方 灯盏甲素 PK-pd模型
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氮掺杂无定形碳负载Pd催化剂对甲醇的电催化氧化 被引量:3
14
作者 赵彦春 占璐 +2 位作者 田建袅 聂素连 宁珍 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第1期91-96,共6页
采用800℃高温煅烧聚邻甲基苯胺(POT)的方法制备了含氮的新型无定形碳(CxN)载体,其氮含量约为8.5%(w).氮元素的存在使载体具有极性,显著提高载体的化学活性,有利于钯纳米粒子在载体表面的沉积和分散,使CxN负载钯纳米粒子催化剂(Pd/CxN)... 采用800℃高温煅烧聚邻甲基苯胺(POT)的方法制备了含氮的新型无定形碳(CxN)载体,其氮含量约为8.5%(w).氮元素的存在使载体具有极性,显著提高载体的化学活性,有利于钯纳米粒子在载体表面的沉积和分散,使CxN负载钯纳米粒子催化剂(Pd/CxN)具有较大的电化学活性表面积,在碱性介质中对甲醇氧化具有很高的催化活性和稳定性,表明CxN在直接甲醇燃料电池研究中是一类很有潜力的催化剂载体. 展开更多
关键词 碱性直接甲醇燃料电池 聚邻甲基苯胺 煅烧 氮掺杂无定形碳 钯纳米粒子
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一步法合成磁性功能材料Fe_3O_4/C及其应用研究
15
作者 张延琪 方森林 《宿州学院学报》 2015年第1期82-84,113,共4页
以三氯化铁和柠檬酸钠为原料、葡萄糖为碳源,在水热体系中一步合成了磁性功能材料Fe3O4/C,然后利用其表面丰富的羟基原位还原Pd2+,合成Fe3O4/C/Pd,用于催化卤代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应。所得样品采用电子扫描显微镜(SEM)、X射线... 以三氯化铁和柠檬酸钠为原料、葡萄糖为碳源,在水热体系中一步合成了磁性功能材料Fe3O4/C,然后利用其表面丰富的羟基原位还原Pd2+,合成Fe3O4/C/Pd,用于催化卤代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应。所得样品采用电子扫描显微镜(SEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、傅立叶变换红红外光谱仪(FT-IR)热重分析仪进行表征。实验结果表明,Fe3O4/C/Pd可高效催化溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应,而对于活性低的氯代芳烃的催化效率为中等,产率为55%。催化剂可以进行磁性分离,且可循环性很好,在连续使用3次后催化活性依然很高。 展开更多
关键词 一步法 合成 Fe3o4/C Fe3o4/C/pd 催化
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邻巯基氧化吡啶双齿配位的过渡金属(Ni,Pd)化合物NMR研究
16
作者 吴达旭 施继成 卢葛覃 《福建分析测试》 CAS 1996年第2期443-446,共4页
本文报道了化合物 Ni(mpo)_2(1)和 Pd(mpo)_2(2)的~1H,^(13)C NMR 的化学位移和偶合常数 J_(H-H)并借助同核和异核二维相关谱,进行分析,归属了~1H,^(13)C NMR 谱线。简单讨论了这两个非对称结构化合物在溶液中的稳定性。
关键词 邻巯基氧化吡啶 镍化合物 钯化合物 二维 NMR
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Pd掺杂Fe催化剂上邻甲酚加氢脱氧理论研究 被引量:1
17
作者 张泽石 聂小娃 +1 位作者 宋春山 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期728-743,共16页
应用密度泛函理论计算研究了邻甲酚在催化剂Fe(211)表面上的吸附活化行为和加氢脱氧反应性能。在此基础上,探究了过渡金属Pd掺杂以及表面水对Fe催化剂活性和产物选择性的影响。结果表明,邻甲酚通过苯环与催化剂表面发生吸附相比于通过... 应用密度泛函理论计算研究了邻甲酚在催化剂Fe(211)表面上的吸附活化行为和加氢脱氧反应性能。在此基础上,探究了过渡金属Pd掺杂以及表面水对Fe催化剂活性和产物选择性的影响。结果表明,邻甲酚通过苯环与催化剂表面发生吸附相比于通过羟基与表面相互作用更具能量优势,有利于活化苯环及C_(Ar)—O键。Fe(211)表面上邻甲酚脱羟基生成甲苯比其脱甲基生成苯酚更具动力学优势。Pd掺杂减弱了邻甲酚的吸附能,但其使邻甲酚C_(Ar)—O键断裂再加氢生成甲苯的活化能垒降低。Pd掺杂能够促进H_(2)分子解离,增大表面H^(*)覆盖度,降低关键表面物种的吸附热,最终提高邻甲酚加氢脱氧速率。因此,Pd掺杂Fe催化剂对邻甲酚加氢脱氧生成芳烃表现出较好的活性和选择性。H_(2)O^(*)参与能够进一步降低邻甲酚脱羟基活化能垒,促进产物甲苯的生成。 展开更多
关键词 加氢脱氧 邻甲酚 芳烃 pd掺杂Fe催化剂 密度泛函理论(DFT) 反应机理
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Staphylococcus saprophyticus JJ-1协同所合成的钯纳米颗粒还原邻氯硝基苯
18
作者 郑庆瑶 熊晶晶 程园园 《云南大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期149-155,共7页
研究细菌合成纳米颗粒原位还原硝基苯类污染物,为废水中有机物的去除提供参考和思路.首先利用Staphylococcu.saprophyticus JJ-1还原氯钯酸钠合成生物钯纳米颗粒(Bio-Pd NPs),采用一系列表征技术对所合成的Bio-Pd纳米颗粒的形貌、尺寸... 研究细菌合成纳米颗粒原位还原硝基苯类污染物,为废水中有机物的去除提供参考和思路.首先利用Staphylococcu.saprophyticus JJ-1还原氯钯酸钠合成生物钯纳米颗粒(Bio-Pd NPs),采用一系列表征技术对所合成的Bio-Pd纳米颗粒的形貌、尺寸、晶型进行分析.进一步,利用"S.saprophyticus JJ-1/Bio-Pd"复合体系,还原转化邻氯硝基苯(O-Chloronitrobenzene,2-CNB),利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)和高效液相色谱仪(HPLC)对2-CNB的还原途径和还原产物进行分析.结果表明,S.saprophyticus JJ-1能够合成Bio-Pd NPs,并于所合成的Bio-Pd NPs协同作用催化邻氯硝基苯的还原.GC-MS分析显示,邻氯硝基苯的还原产物为邻氯苯胺、硝基苯以及苯胺,说明在此体系下既可以实现硝基还原又可以进行脱氯反应.HPLC对邻氯硝基苯及其还原产物的定量分析显示,邻氯苯胺、硝基苯为中间产物,苯胺为最终产物.此外,研究结果表明,为建立还原2-CNB的"S.saprophyticus JJ-1/Bio-Pd"复合体系,最适的氯钯酸钠浓度为0.2 mmol/L,邻氯硝基苯的浓度上限不应超过0.6 mmol/L.S.saprophyticus JJ-1能够快速的合成Bio-Pd NPs,并于所合成的Bio-Pd NPs构成协同体系,很好地催化邻氯硝基苯(2-CNB)的还原转化. 展开更多
关键词 S.saprophyticus.JJ-1 Bio-pd纳米颗粒 邻氯硝基苯
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Pd/C催化剂催化邻硝基苯胺加氢制备邻苯二胺 被引量:2
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作者 杨乔森 《工业催化》 CAS 2014年第12期966-968,共3页
卤代芳胺是重要的有机中间体,广泛应用于合成染料、农药、医药、香料及橡胶助剂等。卤代芳香硝基化合物通过液相催化加氢制备卤代芳胺的技术以其环境友好、产品质量稳定和工艺先进而受到重视。用负载型贵金属催化剂催化芳香硝基化合物... 卤代芳胺是重要的有机中间体,广泛应用于合成染料、农药、医药、香料及橡胶助剂等。卤代芳香硝基化合物通过液相催化加氢制备卤代芳胺的技术以其环境友好、产品质量稳定和工艺先进而受到重视。用负载型贵金属催化剂催化芳香硝基化合物选择加氢制备相应的芳胺有广泛的应用价值。采用邻硝基苯胺为原料,Pd/C为催化剂,低压催化加氢还原合成邻苯二胺,考察不同溶剂、反应压力、反应温度和反应时间对产物收率的影响。结果表明,在甲醇为溶剂、反应温度100℃、反应压力0.8 MPa和反应时间100 min条件下,邻苯二胺平均收率为97%。与传统硫化碱还原或铁粉化学法还原工艺相比,以甲醇为溶剂,Pd/C催化剂催化加氢法在减少废水和降低成本等方面有较大优势。 展开更多
关键词 有机化学工程 pd/C 催化加氢 邻硝基苯胺 邻苯二胺
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邻氯苯胺合成用催化剂的制备工艺研究
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作者 颜攀敦 陈丹 +1 位作者 张彬雁 张洁兰 《工业催化》 CAS 2023年第7期54-58,共5页
用浸渍还原法制备了Pd/C、Pt/C、Ru/C三种炭载催化剂,考察其在邻氯硝基苯加氢合成邻氯苯胺反应中的催化性能,筛选出Pd/C催化剂效果最佳。进一步基于Pd/C催化剂,对载体进行硼酸处理及在钯前驱体中添加锡盐,硼氢化钠还原制备出改性钯锡炭... 用浸渍还原法制备了Pd/C、Pt/C、Ru/C三种炭载催化剂,考察其在邻氯硝基苯加氢合成邻氯苯胺反应中的催化性能,筛选出Pd/C催化剂效果最佳。进一步基于Pd/C催化剂,对载体进行硼酸处理及在钯前驱体中添加锡盐,硼氢化钠还原制备出改性钯锡炭催化剂,与氯钯酸前驱体制备的催化剂相比,改性的钯锡炭催化剂催化活性和选择性明显提高,且脱氯率明显降低。 展开更多
关键词 催化剂工程 邻氯硝基苯 邻氯苯胺 钯锡炭催化剂 脱氯率
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