M-N4大环化合物对O_2的催化还原机理

M-N4大环化合物由于良好的电催化活性和选择催化性,使其有望替代Pt应用于燃料电池阴极。介绍了M-N4大环化合物在阴极催化还原O2领域的相关研究。M-N4大环化合物催化还原O2存在两条方便的途径,即中心金属离子与O2之间的电子转移存在4e和2e两个过程。Fe大环化合物是一个4e催化还原O2过程,而多数Co大环化合物是一个2e催化还原O2过程,多核大环化合物可以促进O2催化还原的4e过程。中心金属离子氧化还原电势影响M-N4大环化合物催化还原O2的性能。

钯钌原子比对碳载Pd-Ru催化剂催化H_2O_2电还原性能影响

利用化学还原法制备了不同原子比的碳载Pd-Ru催化剂,考察了钯钌原子比对碳载Pd-Ru催化剂催化H2O2电还原反应性能的影响。研究结果表明,随着Ru元素的增加,碳载Pd-Ru催化剂的粒径逐渐减小,各催化剂上H2O2电还原反应的起始还原电势稳定在0.82V,电流密度先增大后减小。当Pd∶Ru=1∶1时,PdRu/C催化剂表现了最好的催化性能。

FeO^＋(^6Σ^＋)催化CO还原N2O的理论研究

在B3LYP/6-311+G(2d)//B3LYP/6-31G(d)计算水平下,考察了FeO+(6Σ+)分子如何催化CO还原N2O微观机理.计算结果表明,FeO+(6Σ+)是一种有效的催化剂,其可从N2O中夺取一个O原子,然后再传递给CO,完成整个氧转移过程.结果发现,反应中可能生成各种过氧[Fe(O2)+]或双端氧(OFeO+)物种,其中前者比较稳定,后者更活泼.

镧掺杂Fe-beta分子筛CO选择性催化还原N_(2)O反应性能

采用浸渍法制备了La/Fe-beta分子筛用于CO选择性催化还原N_(2)O反应的研究.结果表明,La的掺杂可以提升催化剂的CO氧化活性,从而改善Fe-beta分子筛的反应性能,在350℃时,其N_(2)O转化率可达到95%以上.H_(2)-TPR的结果表明,La的掺杂会改变Fe-beta分子筛表面的Fe物种分布,降低催化剂的抗O_(2)及抗水蒸气性能.此外,还研究了废物焚烧尾气中的HCl气体对Fe-beta和La/Fe-beta分子筛的影响.结合CO氧化活性、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD的结果发现,稳定FeClx物种的生成、较差的还原性能和CO氧化性能是导致催化剂HCl中毒的主要原因.