溶胶-凝胶法制备MgO掺杂SiO_2-Al_2O_3复合氧化物的性质研究

采用溶胶-凝胶法制备了不同MgO掺杂量的SiO_2-Al_2O_3复合氧化物,通过XRD、FTIR、N_2吸附、NH_3-TPD及Py-IR等表征手段考察了MgO的引入对SiO_2-Al_2O_3复合氧化物织构、结构及酸性质的影响。研究发现,SiO_2-Al_2O_3复合氧化物在引入MgO后,比表面积显著增加,可达622cm^2/g。随着MgO引入量的增加,复合物的平均孔径明显减小,由17.1 nm下降至7.6 nm,最可几孔径和孔体积先增大后减小,最大值分别为31nm和2.2 cm^3/g。引入MgO后,复合物的酸强度稍有增加。MgO引入量最少时,总酸量明显减少,之后随MgO含量的增加再次增加,但仍少于引入前的样品。

M_xO_y-Al_2O_3复合氧化物在生物质油催化裂化中的催化性能

采用共沉淀法制备复合氧化物MxOy-Al2O3(MxOy=CeO_2,ZrO_2,SiO_2,TiO_2)催化剂,同时用XRD、SEM、TPD和FT-IR等对复合氧化物的晶相结构、酸种类、酸量以及热稳定性等进行了表征。结果表明,复合氧化物MxOy-Al2O3对生物质油具有较好的催化裂化的反应活性,其中ZrO_2-Al_2O_3有较好的裂化反应活性和选择性,裂化反应产物分布中相对分子量小于100的占70.72%;SiO2-Al2O3表现出较好的脱氧率,裂解油中含氧率为17.72%,比原料油下降了24.29%,而CeO_2-Al_2O_3催化剂具有较好的抗结焦能力。

纳米SiO_2-Fe_2O_3复合氧化物的气相爆轰制备

介绍了以氢气和空气的混合气体为爆炸源,在爆轰管内置铁片,同时以四氯化硅为前驱体,制备纳米SiO_2-Fe_2O_3复合氧化物粉末的气相爆轰合成方法;并探究了不同煅烧温度对SiO_2-Fe_2O_3复合纳米氧化物的影响。利用XRD、XRF及TEM对其组成、结构和形貌进行了分析和表征。结果表明:采用气相爆轰法可以制备出纯度高、分散性较好、颗粒形状为标准球形、平均粒径约50 nm、呈典型的层包覆式结构的纳米SiO_2-Fe_2O_3复合氧化物。并且发现随着煅烧温度的增加,纳米复合氧化物粉末分散性变好,晶粒尺寸变得更均匀。

Ni/CeO_2-Al_2O_3复合氧化物催化甲烷部分氧化制合成气的性能

采用柠檬酸络合法一步制备了Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物催化剂。利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR和SEM手段对催化剂进行了表征。考察了还原条件对该复合氧化物在甲烷催化部分氧化(POM)制合成气的催化性能的影响,进一步考察了原料气配比(V(CH4)/V(O2))、反应空速和反应温度对Ni/CeO2-Al2O3催化POM反应性能的影响。结果表明,Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物的热稳定性好,比表面积较大(108m2/g),其中的NiO容易被还原。在700℃、纯H2气氛下还原后的Ni/CeO2-Al2O3在POM反应中表现出最好的催化性能。最佳反应条件为V(CH4)/V(O2)=2、GHSV=12000mL/(h·g)、反应温度750℃。在该反应条件下,POM反应的CH4转化率大于85%,CO选择性达到85%,H2选择性大于94%。

SiO_2-Al_2O_3复合氧化物作为Pt负载型NO氧化催化剂载体的性能

采用共沉淀法制备Si O2-Al2O3复合氧化物载体,研究制备过程中陈化时间、Si O2与Al2O3物质的量比、焙烧温度以及硅前驱体对载体物化性能的影响,采用N2物理吸附仪、激光粒度仪、X射线衍射、NO程序升温脱附和扫描电镜对样品进行表征。分别在800℃和1 000℃条件下对载体进行高温老化,对比老化前后载体性能。采用浸渍法负载载体质量分数0.3%的Pt,制得Pt负载型NO氧化催化剂,对催化剂活性进行评价。结果表明,硅铝物质的量比为20∶80,陈化12 h,以硅溶胶为硅前驱体,500℃焙烧得到的载体负载Pt后达到预期的NO氧化效果,可以作为NO氧化催化剂用载体。

高分散型La_2O_3/Bi_2O_3复合氧化物的制备及其光降解染料性能研究

采用炭黑吸附-沉淀法合成高分散型La_2O_3/Bi_2O_3复合氧化物光催化材料,通过改变材料的焙烧温度实现对其比表面积、晶体结构、晶粒尺寸、光吸收性质及光降解染料活性的调控。研究结果显示,焙烧温度为600℃时制备的La_2O_3/Bi_2O_3复合材料,具有较高的分散性、较大的比表面积、宽的紫外-可见光吸收范围,以紫外灯为光源,亚甲基蓝的光降解率可达98%(50 min内)。该材料较高的染料光催化降解率主要源于:较小的颗粒尺寸加快了光生e--h+向材料表面的扩散速率,稀土元素镧的存在有利于促进光生e--h+的分离,从而提高光量子效率;同时较大的比表面积和表面较多的活性基团促进了染料的吸附和降解。

ZrO_2-Al_2O_3复合氧化物对负载Ni基催化剂合成甲烷的性能影响

采用并流沉淀法制备了不同配比的Zr O2-Al2O3复合氧化物,并通过浸渍法制备了10%Ni/Zr O2-Al2O3催化剂,考察了复合氧化物载体的水热稳定性及Zr O2与Al2O3的配比对合成气制甲烷Ni基催化剂性能的影响。研究结果表明:Zr O2的添加能在一定程度上抑制Al2O3的水解反应,这可能是Zr O2与Al2O3形成固溶体所致。随着Zr O2含量增加,复合氧化物载体的水热稳定性先降低后升高,当Zr O2与Al2O3质量比为0.24时,载体的水热稳定性最好。不同配比的Zr O2-Al2O3复合氧化物负载Ni基催化剂的稳定性与载体的水热稳定性变化是一致的,说明载体的抗水热能力增强,催化剂结构更稳定,催化剂的活性稳定性相应增加。

进展与述评TiO_2·Al_2O_3复合氧化物载体研究进展

TiO2·Al2O3多孔复合氧化物是新型的催化剂载体材料,因其在加氢精制工艺上能够显著增加催化剂的脱硫、脱氮活性而逐渐受到重视。本文综述了国内外关于TiO2·Al2O3多孔材料的制备方法,分析了制备方法对材料的比表面积、孔结构、表面酸性等载体性能影响的一般规律。通过对国内外研究者的TiO2.Al2O3合成方法的综合评述,指出了有待发展提高的方向。

刚玉型复合氧化物催化剂Cr1.3Fe0.7O3上二氯甲烷催化燃烧

通过溶胶-凝胶法合成一系列具有刚玉结构的Cr_(1.3)Fe_(0.7)O_3复合氧化物,在二氯甲烷催化燃烧反应中进行活性评价。结果表明,复合氧化物比单金属氧化物CrO_x和FeO_x具有更高的催化活性,其催化活性与氧化物的表面酸性和可还原性密切相关,二者在反应中协同作用。与高温焙烧样品相比,低温焙烧的Cr_(1.3)Fe_(0.7)O_3催化剂具有更高的比表面积、表面酸性和可还原性,催化性能更优。以表面酸性位数量为基础计算的催化剂转化频率(TOF)表明,各Cr_(1.3)Fe_(0.7)O_3催化剂活性相近(300℃时约2.3×10^(-3) s^(-1)～2.8×10^(-3) s^(-1)),表面酸性位上发生二氯甲烷分子吸附及C-Cl键断裂,是反应活性位。300℃时Cr^(6+)的TOF为9.3×10^(-3) s^(-1),Cr^(3+)的TOF为0.59×10^(-3) s^(-1),Cr^(6+)物种比Cr^(3+)物种具有更高的活性。

一步水热合成Y-Co_3O_4复合氧化物催化剂及催化分解N_2O（英文）

用一步水热、分步水热、浸渍等方法分别制备Y-Co_3O_4复合氧化物,用于催化分解N_2O的反应,其中,一步水热法制备的催化剂活性较高。再用一步水热法制备了不同Y/Co物质的量比的Y-Co_3O_4复合氧化物,在优化出的催化剂(0. 03YCo_3O_4)表面浸渍K_2CO_3溶液,制备K改性催化剂(0. 02K/0. 03Y-Co_3O_4)。用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子谱(XPS)等技术表征催化剂结构。研究发现,Co_3O_4和Y-Co_3O_4同为尖晶石结构,但Y-Co_3O_4的催化活性显著高于Co_3O_4。K改性增加了催化剂表面的活性位(Co^(2+)),还有利于吸附氧的脱除,从而提高了催化剂活性。在无氧无水、有氧无水、有氧有水气氛中,K改性催化剂上的N_2O全分解温度分别为325、350、375℃,催化剂活性较高。有氧有水气氛350℃连续反应50 h,K改性催化剂上N_2O分解率保持90%以上,稳定性较高。研究发现,Y-Co_3O_4及K改性催化剂上N_2O分解反应的Ea和lnA之间存在动力学补偿效应。

以胶原纤维为模板合成介孔TiO_2-Al_2O_3二元复合氧化物纤维

以胶原纤维为模板合成了介孔TiO2-Al2O3二元复合氧化物纤维,并利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面孔隙分析仪、X光电子能谱(XPS)对该二元复合氧化物纤维进行了表征。结果表明所合成的介孔TiO2-Al2O3二元复合氧化物呈纤维状,较好地保留了胶原纤维的结构。当Ti/Al摩尔比为4.88:1时,TiO2-Al2O3二元复合氧化物纤维的平均孔径为7.4 nm,比表面积可达131.0 cm2/g,其中TiO2主要以锐钛矿相存在,Al2O3则以无定形态分散于TiO2晶体间。

中孔复合锆-铝氧化物微球的制备及其正相色谱性能研究

Zirconia alumina composite was prepared as rigid microspheres by means of a sol gel process. Scan electron micrograph, electron spectroscopy, nitrogen adsorption, and potentiometric titration were used to characterize the zirconia alumina composite before and after acid etching. After the acid etching, the specific surface area of the zirconia alumina composite is about five times larger than that before acid etching; the molar ratio of Zr/Al and the acidity also increases, while the pore size decreases. The normal phase chromatographic performance of the zirconia alumina composite before and after acid etching was studied by using dichloromethane/cyclohexane, chloroform/cyclohexane, ethanol/cyclohexane as mobile phases. After the acid etching the zirconia alumina composite exhibited a higher column efficiency and different separation selectivity as compared with that before the acid etching. Basic compounds have a greater retention on the composite after the acid etching.

复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂（英文）

采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。

NiMo/ZrO_2-Al_2O_3柴油深度加氢脱硫催化剂的研究

以ZrOCl2.8H2O和Al2O3为原料,采用包覆法制备了一系列不同ZrO2含量的ZrO2-Al2O3复合载体,并用等体积浸渍法负载活性金属,制备了相应的NiMo/ZrO2-Al2O3加氢脱硫催化剂,以柴油为原料考察了催化剂的加氢脱硫活性,利用XRD、N2吸附和UV-Vis DRS等技术对催化剂及载体的基本物性进行了表征。结果表明,在催化剂载体中引入适量的ZrO2,保持了Al2O3载体的孔道结构,降低了活性金属和载体的相互作用,有利于提高催化剂的柴油加氢脱硫活性,当载体中ZrO2质量分数为10%时,催化剂表现出最高的催化活性,脱硫率达99.25%,产品中硫低于10μg.g-1,满足柴油欧-Ⅳ的硫含量标准。

球形TiO_2-Al_2O_3的制备、结构和理化性能研究

将Ti(SO4)2溶于稀盐酸合成酸性钛溶胶,再将其与铝溶胶和六次甲基四胺溶液混合后采用油柱成型法制备了球形TiO2-Al2O3复合氧化物。通过XRD、低温氮吸附-脱附与NH3-TPD等手段对样品进行表征,结果表明600℃焙烧得到的球形TiO2-Al2O3中TiO2以无定型形式存在;随TiO2含量的增加,球形TiO2-Al2O3的比表面积、孔容和平均孔径呈增加趋势;TiO2的引入没有对球形TiO2-Al2O3的强酸和弱酸中心的强度产生影响,弱酸中心数量显著增加,强酸中心数量稍有增加;球形TiO2-Al2O3的堆密度和压碎强度随TiO2含量的增加而减小,颗粒直径基本保持不变。

超临界抗溶剂法纳米Al_2O_3-ZrO_2颗粒的制备与表征

以CO2为抗溶剂介质,无水乙醇为溶剂,采用超临界抗溶剂法(SAS)制备了纳米Al2O3-ZrO2复合氧化物颗粒的前驱体—纳米Al(NO3)3-Zr(NO3)4颗粒,系统考察了温度和压力等因素对制备过程的影响,并对前驱体中Al、Zr组分的共抗溶剂效应进行了研究,通过焙烧前驱体Al(NO3)3-Zr(NO3)4制得了纳米Al2O3-ZrO2球形颗粒.采用热重质谱(TG-MS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射透射电镜(FEG-TEM)和程序升温还原(TPR)等技术对所制备的前驱体Al(NO3)3-Zr(NO3)4和Al2O3-ZrO2纳米颗粒的物化性能进行了表征,初步考察了Al2O3-ZrO2纳米颗粒负载Ni催化剂的还原性能.研究发现,该纳米复合氧化物比用浸渍?沉淀法制得的Al2O3-ZrO2载体对活性组分Ni具有更好的分散性能,作为新型催化剂载体材料有良好的应用前景.

SO_4^(2-)(S_2O_8^(2-))/Fe_2O_3-SiO_2固体超强酸对乙酸/丁醇酯化反应的催化性能研究

研究了SO2 -4/Fe2 O3 SiO2 固体超强酸对乙酸 /丁醇酯化反应的催化作用 ,得到合适的工艺条件 :复合氧化物中n(Fe)∶n(Si) =1∶2 ,浸渍的H2 SO4浓度 1mol/L ,5 5 0℃预焙烧活化 3h ,催化剂用量 0 .8g ,酯化反应时间 4h ,乙酸的转化率达 96 .3%。在此条件下制得S2 O2 -8/Fe2 O3 SiO2 固体超强酸催化剂 ,并考察了其催化活性 ,实验结果显示该固体超强酸具有更高的催化活性 ,乙酸转化率高达 98.6 %。

RH精炼过程中含钛超低碳钢的氧化物夹杂组成和形态变化

在含钛超低碳水中，脱氧前的夹杂物主要组成为Fe—Mn—O，添加Al3min后，夹杂物改变成粒状和球形Al2O3。添加A17—10min后，形成簇状Al2O3，其由粒状和直径为1—2μm的球形颗粒组成。添加钛铁合金3min后，形成Al2O3·TiOx夹杂物，其中Ti／（A1＋Ti）介于0．15和0．30之间，由于在富[Ti]和低[A1]区域，形成的簇状Al2O3·TiOx存在于钛铁粒子和簇状A1203周围。当酸溶铝超过0．035％，而钛低于0．08％时，很难形成Ti305，在复杂液相夹杂物中的Ti3O5活度明显随酸溶铝的减少而增加，并随钛含量的增加而增加。

介孔Co_3O_4-CeO_2复合氧化物的制备及在CO选择性氧化中的应用

以硝酸钴和硝酸铈为前驱物,SBA-15为硬模板,利用双溶剂法制备了Co3O4-CeO2介孔复合氧化物,通过X-射线衍射、N2吸脱附测试、程序升温还原和透射电子显微镜等技术对活性组分及载体进行了表征,并且与浸渍法和共沉淀法所制备的催化剂进行了对比分析.结果表明,相比于浸渍法和共沉淀法,采用双溶剂法制备的介孔Co3O4-CeO2复合氧化物具有均匀的介孔结构、较小的颗粒尺寸、较大的比表面积和较高的活性组分分散度.此外,CO氧化脱除评价显示与常规的共沉淀法和浸渍法所制备的催化剂相比该介孔复合氧化物具有较高的反应活性和选择性,其高活性主要归因于较高的比表面积和活性组分的高分散度.

钼掺杂氧化铁基纳米材料的合成及气敏性能研究

利用柠檬酸溶胶-凝胶法合成掺杂钼的Fe2O3复合氧化物对H2S等还原性气体有很高的灵敏度,并利用XRD对产品的物相进行了分析;用TEM或SEM对粉体晶粒的粒径和形貌进行了观察;将产物粉体制成气敏元件,采用静态配气法在气敏测试仪上进行了灵敏度和响应-恢复曲线的测试,研究证明钼铁复合氧化物对H2S气体有很好的气敏特性,其中0.5MoO3-Fe2O3的晶粒粒径在30 nm左右,气敏性更好些,对H2S的灵敏度在300℃左右达到96,响应恢复特性也很好.