OCS分子的双光子简并四波混频光谱

用双光子共振简并四波混频（ＤＦＷＭ）首次观察到荧光产率很低的ＯＣＳ在３０１ｎｍ处电子振动激发的ＤＦＷＭ（Ｄ１Σ＋←Ｘ１Σ＋）光谱，并测量了在静态池中ＯＣＳ的ＤＦＷＭ信号强度随泵浦激光能量和ＯＣＳ压强的变化关系。

OCS分子紫外多光子电离和解离过程

本文用多光子电离飞行时间质谱法分别测定了OCS分子在不同紫外激光波长和激光功率下的共振和非共振多光子电离和解离产物,结果表明其主要的正离子产物为OCS^+、S^+、CO^+和C^+离子.本文还对不同离子的产生机理分别作了讨论.

OCS分子基态(X^3A′)的势能函数

应用群论及原子分子反应静力学方法推导了OCS分子的电子态及其离解极限,采用B3P86方法,在CC-PVTZ水平上,优化出OCS基态分子稳定构型为三重态的Cs构型,其平衡核间距RC-S=0.1768nm、RC-O=0.1179nm、∠OCS=122.9,°能量为-512.0405 a.u.。同时计算出基态的简正振动频率:对称伸缩振动频率ν(A′)=354.5cm-1,弯曲振动频率ν(A′)=633.5cm-1和反对称伸缩振动频率ν(A′)=1792.8cm-1。在此基础上,使用多体项展式理论方法,导出了基态OCS分子的全空间解析势能函数,该势能函数准确再现了OCS(Cs)平衡结构。

OCS分子的共振多光子电离光谱

OCS分子的真空紫外吸收光谱早有研究,但有关OCS分子的多光子电离光谱尚未见报导。我们利用可调脉冲激光器,研究了OCS分子的共振多光子电离光谱。首次观察到OCS分子在277—285nm波长范围内的多光子电离光谱。OCS由硫氰酸铵和硫酸反应制取,经多次低温蒸馏纯化。

飞秒激光场中OCS分子的里德堡态激发

本文研究了800 nm飞秒强激光场下OCS分子的里德堡态激发过程.实验不仅观测到强激光场中的中性母体分子的里德堡态激发,而且观测到大量的中性里德堡态碎片.我们测量了里德堡态激发产率随激光强度及椭偏率的变化,并与强场电离解离进行了比较.分析表明,飞秒激光场下中性里德堡态碎片的产生与强场多次电离密切相关.此外,我们还讨论了中性里德堡态碎片对激光椭偏率依赖的内在原因.

在300um波段OCS分子的多光子电离谱

本文首次测定了ＯＣＳ分子在２９９～３０２ｕｍ波段的多光子电离谱。这一段的谱线被归属为Ｄ１Σ＋←Ｘ１Σ＋的跃迁。通过激光功率和离子信号强度的关系，认为ＯＣＳ分子多光子电高经历了（２＋１）三光子电离的过程。此外，还考察了ＯＣＳ的压力对离子信号强度的影响，并对此进行了讨论。

OCS电子基态势能面与振动光谱的理论研究

本文采用键长-键角内坐标系下的自洽场-组态相互作用方法精确计算了OCS分子的振动高激发态能级,并结合实验观测到的振动能级利用非线性最小二乘法优化电子基态势能函数中的势能参数.由优化所得的势能面计算出的振动激发态能级与50个实验观测到的振动能级比较,标准偏差为0.08cm^(-1).此外,还用该势能面计算了OCS同位素分子的振动能级,计算结果与实验值也十分吻合.