郑州市一次连续臭氧污染过程的特征及源解析

为探究夏季臭氧(O_(3))连续污染时段挥发性有机化合物(VOCs)污染特征及来源贡献,对郑州市大气环境中VOCs进行监测,分析了O_(3)污染形势及其前体物与气象的关系,探究O_(3)和VOCs的污染特征,并对比分析了关键活性组分,重点利用比值法和正定矩阵因子分析(PMF)受体模型研究了其来源贡献。结果表明:①郑州市6月O_(3)污染具有浓度高、连续时间长及污染天数多等特点,在强辐射、高温、低湿和风速较小等不利气象条件下,高浓度VOCs与NO_(2)发生光化学反应,造成O_(3)持续生成及累积,导致O_(3)连续超标且高值频发。②郑州市VOCs浓度为(74.7±29.1)μg/m^(3),组分中以烷烃、卤代烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)为主。臭氧生成潜势(OFP)和羟基消耗速率(LOH)分析显示,VOCs中关键活性组分呈烯烃>OVOCs>烷烃>芳香烃的特征,活性物种为异戊二烯、乙烯、丙醛、丙烯、2-己酮、1-己烯和异戊烷等。③郑州市VOCs光化学初始浓度为82.5μg/m^(3),较观测值高7.8μg/m^(3),且下午比上午VOCs的光化学反应消耗明显。④机动车尾气排放源、溶剂涂料使用源和油气挥发源是此次污染过程中VOCs排放的主要来源,贡献率分别为27.0%、26.6%和26.0%,其中溶剂涂料使用源和机动车尾气排放源是对O_(3)生成贡献最大的来源,贡献率分别为27.3%和22.2%。研究显示,郑州市6月O_(3)连续污染主要由于在不利气象条件下,促使较高浓度VOCs和NO_(2)发生光化学反应,造成O_(3)连续超标且高值频发,因此亟需重点加强VOCs中关键活性组分的污染源减排,尤其强化机动车尾气排放源和溶剂涂料使用源的管控力度,从而缓解O_(3)污染。

南京北郊秋季VOCs及其光化学特征观测研究

采用GC5000挥发性有机物在线监测系统和EMS系统,于2011年11月在南京北郊开展了为期一个月的连续观测,分别测量了大气中56种VOCs组分和反应性气体(NOx、CO和O3).结果表明,南京北郊的VOCs小时平均体积分数大约在48.17×10-9,日变化呈明显双峰型特征,受机动车影响比较显著,极小值出现在下午16:00,白天与O3浓度曲线呈负相关;VOCs的平均OH消耗速率常数约为3.26×10-12cm3.(molecule.s)-1,最大增量反应活性约为3.26 mol·mol-1;烯烃对OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)贡献率最大,芳香烃次之,而烷烃在大气中含量最为丰富,却并不是LOH和OFP主要贡献者;VOCs关键活性组分是乙烯、丙烯、1-丁烯、间,对-二甲苯及异戊二烯等物质;臭氧生成过程处于VOCs控制区.

预混湍流3D火焰面密度和燃料消耗率的估计

利用平面激光诱导荧光(OH-PLIF)技术测量了CH_4/air预混湍流火焰前锋面结构,通过图片处理得到了测量平面上的二维火焰面密度。基于不同的假设建立了三种不同模型,利用二维探测得到的火焰面信息来估计三维火焰面密度在测量面上的值,通过积分三维火焰面密度估计值得到燃烧系统的燃料消耗率。结果表明,预混湍流火焰前锋面为凹凸的褶皱结构,平面测量的二维火焰面密度明显低估了真实的火焰面密度,利用模型估计得到的3D火焰面密度对2D值有明显的改善。燃烧系统的燃料消耗率可以用来评估模型的可靠性,结果表明模型的误差都在40%以内。