NiFe_(2)O_(4)/rGO电极材料的制备及电催化HMF氧化性能研究

利用五羟甲基糠醛(HMF)电合成的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)具有与对苯二甲酸相似的结构和性质,为开发可降解性塑料、减少白色污染提供可能。利用CO_(2)激光成功合成了NiFe_(2)O_(4)/rGO电极材料,其微观形貌呈纳米颗粒镶嵌的氧化石墨烯结构。原位拉曼光谱表明,与Fe_(5)O_(12)/rGO电极材料相比,在HMF电催化氧化过程中NiFe_(2)O_(4)/rGO表面重构为NiOOH和FeOOH物种,证实了Ni的加入使材料更易发生表面重构。表面重构的NiFe_(2)O_(4)/rGO电极材料在100 mA·cm^(-2)时过电位降低至26 mV,且较制氧反应(OER)过电位降低约182 mV。表面重构后的电极材料拥有更大的比表面积,促进了反应物与电极材料的接触。反应物的转化率、目标产物的选择性及法拉第效率分别为99.8%、99.3%和87.6%。本研究为元素加入促进催化材料表面重构进而提高HMF的电催化氧化活性提供了有效途径。

PbO_(2)电极在电催化氧化领域中的应用

电催化氧化技术在废水处理方面拥有反应条件温和、自动化控制、稳定性好、降解迅速、无二次污染等优势,因而成为最有前景的废水处理技术之一。PbO_(2)电极因其制备简易、析氧电位高、导电性好、耐腐蚀强等特点在电催化领域备受青睐。PbO_(2)电极在制备过程中往往通过掺杂元素等手段来提高电极的电催化活性,以此来达到更高效的降解污染物。总结了近年来PbO_(2)电极的制备,重点讨论元素掺杂研究进展,整理不同元素对PbO_(2)电极的电催化性能改变,并且提出PbO_(2)电极在未来研究过程中的挑战及机遇。

SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极制备及其电催化还原CO_(2)产甲酸性能研究

【目的】电催化还原CO_(2)(CO_(2)RR)是降低大气中CO_(2)浓度的绿色可行方案,制备高催化性能和稳定性的催化剂尤为重要。【方法】以γ-Al_(2)O_(3)粒子为载体,采用浸渍-焙烧法制备了SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极用于电催化还原CO_(2)产甲酸来测试其性能,并结合物化分析、电化学测试及长周期实验等手段对粒子电极的微观结构、物相组成、电催化活性、产甲酸性能和稳定性进行了探讨。【结果】物化分析结果表明,负载SnO_(2)前后的形貌由孔洞和裂痕状为主转变为裂层状,比表面积自310.18m^(2)/g增加到352.70m^(2)/g,粒子电极中Sn含量占比48.32%,SnO_(2)成功分散负载到γ-Al_(2)O_(3)表面。据电化学测试所得,SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极的伏安电量(扫速50mV/s)、交换电流密度和析氢电阻分别为40mC、20.02μA/cm^(2)和96.86Ω,与γ-Al_(2)O_(3)相比分别提高了37.93%、75.46%和6.80%,大幅提升CO_(2)RR活性的同时有效抑制了析氢副反应。SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极表现出良好的CO_(2)RR特性,反应时间2h的产甲酸速率为70.35μmol·h-1·cm-2,电流密度为4.94mA/cm^(2),法拉第效率和能量效率分别为79.05%、24.51%;经过12h连续电解,产甲酸法拉第效率仍高于67.81%,说明制备的SnO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)粒子电极具有较强稳定性。

多步法原位制备TiB2颗粒增强点焊电极用铜基复合材料及其应用

为提高点焊电极的使用寿命,采用多步法制备TiB2增强的铜基复合材料。采用X射线衍射(XRD)、金相显微技术、扫描电镜(SEM)等表征手段对多步法制备的TiB2增强的铜基复合材料物相、微观形貌进行分析。通过对复合材料力学性能指标测量发现,多步法制备所制备的铜基复合材料具有较好的综合力学性能,将多步法制备的铜基复合材料加工成点焊电极,其寿命测试结果相较于其它对比样最高,寿命达到1500个焊点,是普通铬锆铜点焊电极寿命的2.6倍。

Bi_(2)WO_(6)-N-TiO_(2)纳米管电极的制备及性能分析

采用水热法与低温等离子体法制备了Bi_(2)WO_(6)-N-TiO_(2)纳米管电极,对其进行SEM、EDS、XRD、UV-VIS-DRS、CV和I-t等手段表征,并应用于环丙沙星抗生素废水的降解。结果表明,Bi_(2)WO_(6)纳米片成功的负载到TiO_(2)纳米管电极表面,Bi_(2)WO_(6)和N的共同改性显著增强了TiO_(2)对可见光的吸收。电化学分析结果表明经过改性后的TiO_(2)纳米管电极具有优异的光电转换性能,光电流密度约是改性前的5~9倍。Bi_(2)WO_(6)-N-TiO_(2)纳米管电极对环丙沙星污染物的降解过程遵循一级动力学反应方程,其中0.8 mmol Bi_(2)WO_(6)-N-TiO_(2)纳米管电极的降解速率最高,可以达到0.00683 min^(-1)。

自支撑Bi@Cu纳米树电极高效电化学还原CO_(2)制甲酸

利用电化学方法将CO_(2)转化为高值化学品是实现碳中和目标的一条有效途径。制备高性能电极是实现CO_(2)高效转化的关键一环。常规喷涂法所制电极中催化层与集流体间的不良接触会严重影响电催化活性以及稳定性。为此,本研究结合电化学沉积和离子置换反应法,构建了一种原位生长的Bi@Cu纳米树(Bi@Cu NTs)自支撑电极。自支撑纳米树结构在降低界面电阻、确保空间结构稳定的同时,为反应提供了丰富的活性位点和发达的孔隙结构,进而实现CO_(2)分子、电解液离子以及电子的协同传输,并进一步促进电化学CO_(2)转化。实验结果表明,Bi@Cu NTs电极在电化学活性和长期运行稳定性方面表现出色。在–1.4~–0.8 V(vs.RHE)的宽工作电位窗口范围内,甲酸选择性均超过90%;在–1.2 V的工作电位下,该电极同时实现了高达97.9%的甲酸选择性和170.6 mA·cm^(–2)的电流密度。此外,该电极在–1.0 V下经过50 h持续电解,获得了超过90%的平均甲酸选择性及大于110 mA·cm^(–2)的平均电流密度,且性能未见明显衰减,稳定性优异。

Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极电化学氧化去除水中BIT

1,2-苯并异噻唑啉-3-酮(BIT)是一种新型广谱工业杀菌剂,因其强杀菌能力而难以直接通过传统生化法处理,电化学氧化是一种有效的预处理方法。通过实验对比不同典型阳极对BIT去除率的影响;以锑镍共掺杂钛基二氧化锡电极(Ti/SnO_(2)-Sb-Ni)为阳极电化学氧化BIT,考察BIT电化学氧化过程中不同初始BIT浓度、初始pH、电流密度和硫酸钠浓度等操作参数对BIT去除率的影响,结合紫外-可见吸收光谱和荧光光谱分析,探究BIT降解过程中的结构变化。结果表明:相较于商业电极,Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极可高效电化学氧化BIT及其产物,消除其生物毒性;Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极电化学氧化BIT过程中,最佳电流密度为15 mA/cm^(2),pH和初始硫酸钠浓度对BIT降解影响较小,最佳BIT初始浓度15 mg/L,BIT降解过程中杂环先被破坏,苯环再被破坏。

电沉积法制备Cu(OH)_(2)/Ni-Co-S复合电极及储能特性研究

本文采用两步电沉积技术,以泡沫铜为基底,原位制备了Cu(OH)_(2)/镍钴双金属硫化物(Ni-Co-S)复合电极材料。先采用恒电流沉积技术将泡沫铜表面氧化,得到Cu(OH)_(2),泡沫铜同时作为电极基底和铜的唯一来源,再通过恒电位沉积,将Ni-Co-S均匀覆盖在Cu(OH)_(2)表面。Cu(OH)_(2)一方面作为活性电极组分参与氧化还原反应,同时作为底层材料,为顶层Ni-Co-S的沉积提供较大的沉积空间,进而形成了更丰富的电化学活性位。基于这种原位电沉积技术以及Cu(OH)_(2)与Ni-Co-S组分的协同作用,Cu(OH)_(2)/Ni-Co-S复合电极表现出增强的赝电容特性,在2mA·cm^(-2)的放电电流密度下,比容量为4.88 F·cm^(-2),库伦效率为88.12%,5000次充放电循环后,比容量保持在初始值的86.38%。

多孔Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极的制备及电催化产臭氧性能研究

采用溶胶凝胶法制备了多孔Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极,并研究了所制备电极的电催化产臭氧性能。采用SEM与XRD等方法对电极涂层的表面形貌及结构进行了表征;考察了不同电极基体条件对电催化产臭氧性能的影响。实验结果表明:多孔Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极表面呈现为密集粗糙颗粒状结构;当电极涂层中Sn∶Sb∶Ni摩尔比为500∶8∶5、泡沫钛基体孔径为20μm时,制备出的电极有最佳的电催化产臭氧性能。多孔Ti/SnO_(2)-Sb-Ni电极可为新型电化学生成臭氧技术的研究和应用提供支撑。

放电等离子烧结制备MoS_(2)@Ni电极及其析氢反应性能

为了解决水分解制氢电极制备步骤复杂和周期长的问题,以镍粉和不同类型硫化钼粉末作为原始材料,采用一步放电等离子烧结工艺制备出MoS_(2)@Ni电极。当使用细小均匀的MoS_(2)粉末和镍粉烧结时,0.03HS@C-Ni电极在50 mA cm^(-2)、100 mA cm^(-2)和150 mA cm^(-2)电流密度下过电位仅为251 mV、322 mV和379 mV。而当使用商用大块的MoS_(2)粉末和镍粉烧结时,0.03C@C-Ni电极在50 mA cm^(-2)、100 mA cm^(-2)和150 mA·cm^(-2)的电流密度下过电位分别为425 mV、488 mV和542 mV,说明使用细小均匀的MoS_(2)粉末和镍粉烧结时电极的催化性能好。对0.03HS@C-Ni电极进行循环稳定性和持久性测试可知,5000循环前后,电极的极化曲线几乎没有任何变化,电极能在约130 mA·cm^(-2)的电流密度下稳定运行超过130 h。

TNTs结构强化TNTs/SnO_(2)-Sb电极电催化活性的影响机制

采用溶剂热法制备了TNTs/SnO_(2)-Sb电极,通过调整氧化电压和氧化时间构建出不同结构的二氧化钛纳米管(TNTs)阵列,以探究其对电极结构和电化学性能的影响。SEM和接触角测试表明,相较于阳极氧化时间,阳极氧化电压是影响TNTs阵列形貌和表面亲水性的主要因素。SEM、XRD、LSV和EIS结果表明,TNTs阵列孔径的大小影响了催化涂层的形貌、晶粒尺寸以及电极的析氧电位。XPS、EPR和羟基自由基(·OH)生成测试表明,涂层表面致密且粒径较小有利于电极表面获得更多的氧空位,且氧空位浓度越高,吸附氧物种越多,从而增强了活性自由基的形成以及对有机物的降解。以长度950 nm,孔径100 nm的TNTs阵列层为基底时,所制备的电极TNTs(25 V)/SnO_(2)-Sb展现出了最佳的苯酚处理效果(92%±4.6%,2 h)。

Ti/PbO_(2)电极与Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系降解酸性大红染料废水的比较研究

为比较Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系降解酸性大红(GR)染料废水的处理效果,并确定体系最佳工艺参数。分别对Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系内初始pH、染料初始浓度、电流密度、电解质浓度对GR染料降解率的影响进行了探索,比较工艺参数优化后两催化体系的GR降解率、电极形貌及TOC去除率。结果表明,工艺参数优化后(初始pH 6.38,染料初始浓度100 mg/L,电流密度50 mA/cm^(2),电解质浓度0.1 mg/L),Ti/PbO_(2)电极和Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极催化体系GR去除率分别可达98.3%和61.1%,TOC去除率为25.4%和13.5%;结合电极表面形貌分析,Ti/IrO_(2)+Ta_(2)O_(5)电极表面损毁较明显,而Ti/PbO_(2)电极表面变化不大。因此,Ti/PbO_(2)电极催化体系GR降解率、TOC去除率均较高,且电极稳定性较好。研究结果为进一步推动电催化法在染料废水处理实际应用领域提供了理论参考。

基于ZnO/CuO敏感电极的NO_(2)传感器性能

二氧化氮(NO_(2))是最常见的空气污染物之一,主要来源于化石燃料的燃烧,需要研制性能优良的NO_(2)气体传感器来对其体积分数进行实时监测。采用氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)为固体电解质、ZnO/CuO为敏感电极,制备了阻抗型NO_(2)传感器。采用分步浸渍法将敏感材料原位引入到YSZ多孔骨架中,通过调整敏感材料ZnO/CuO摩尔比来优化传感器的敏感性能。用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的组成和微观结构进行了表征。结果表明,ZnO/CuO颗粒均匀分散在YSZ多孔层中。以相角(Θ)作为响应信号来评价传感器敏感性能。实验结果表明,与单一氧化物ZnO相比,ZnO和CuO摩尔比为8∶2制备的传感器对NO_(2)气体具有更好的敏感性能。在400~500℃,Θ响应值与5×10^(-5)~5×10^(-4)NO_(2)体积分数呈良好的线性关系。450℃时,传感器有最低检测下限5×10^(-5)。此外,该传感器表现出最大响应值(5×10^(-4)NO_(2)的Θ响应值为18°)、最佳灵敏度(0.039°/10^(-6))、良好的稳定性以及对其他气体的抗干扰能力。

Ti_(3)C_(2)T_(x)基纤维电极材料研究进展

当前,由于高电导率和优异的赝电容特性,Mxene电极材料的研究引起了广泛关注,其纤维在储能纺织品、柔性传感器件等领域具有良好的应用前景。从Ti_(3)C_(2)T_(x)纤维的制备方法,Ti_(3)C_(2)T_(x)纤维电极材料的电化学性能方面进行了简要阐述,展望了Ti_(3)C_(2)T_(x)纤维电极材料的研究趋势。

Ti/RuO2电极高效降解RB19染料废水的研究

蒽醌染料产量大,用途广泛,结构中含有毒性较大的基团,一旦流入水环境中,对动植物的生长发育和人类的器官功能造成不可逆转的伤害。本文采用循环伏安法研究了活性蓝19 (RB19)在Ti/RuO2电极上的电化学氧化行为。此外,探究了以Ti/RuO2电极作为阳极电化学降解RB19模拟废水的最佳工艺参数。实验结果表明,在最佳条件下,RB19脱色率为80.8%,CODCr去除率为31.2%。Ti/RuO2电极对RB19的电化学降解效率较高,是一种理想的电极材料。

Pt-N-TiO_(2)纳米管电极的制备及其表征

采用光化学沉积法与等离子体法制备Pt-N-TiO_(2)纳米管电极,SEM、EDS以及XRD等表征手段表明TiO_(2)纳米管管径约为90 nm,Pt纳米颗粒均匀负载至纳米管管口且未改变TiO_(2)纳米管结构。UV-Vis-DRS表明Pt-N-TiO_(2)纳米管光吸收性能在可见光区相比掺Pt前提高明显。CV、EIS电化学性能分析表明Pt-N-TiO_(2)纳米管表面电荷转移加快,具有更好的导电性能和氧化性能。通过降解目标染料甲基紫分析Pt-N-TiO_(2)纳米管的光电催化性能,在初始浓度10 mg/L,pH=3,外加偏压25 V,Pt负载浓度为1 g/L,甲基紫60 min降解率93.64%,降解过程符合一级动力学反应方程。

NiSe_(2)/Ni(OH)_(2)/TM异质一体电极促进碱性析氧

低廉、高效稳定的催化电极对碱性电解水意义重大。利用水热法在钛网(TM)上原位构筑前驱体Ni(OH)_(2),通过固相硒化法在350℃对前驱体进行不同时长的硒化反应,制备出NiSe_(2)/Ni(OH)_(2)/TM异质一体电极。利用XRD、XPS对电极的物相和表面元素价态进行分析;通过SEM和TEM对电极的形貌和元素分布进行表征。并在1 mol/L KOH电解液中对电极进行电催化析氧性能测试。XRD和SEM分析证实了电极的物相和形貌依赖于硒化时间。电化学测试结果显示了电极的形貌对催化性能的影响较大。硒化2 h所得到的NiSe_(2)/Ni(OH)_(2)/TM电极具有最佳的异质形貌和最优的碱性析氧性能,驱动10 mA/cm^(2)电流密度仅需285 mV的过电位,Tafel斜率为50 mV/dec,100 h的恒电压测试中电流密度衰减率为16%。粗糙的表面显著地增多了有效活性位点,强化了异质界面上不同物种间的协调作用,中间产物的转换速率和电子的转移速率得以加快;该电极表现出优异的催化活性和耐久性。

超级电容器电极用Ti_(3)C_(2)T_(x)基复合材料的研究进展

碳化钛(Ti_(3)C_(2)T_(x))作为一种MXene材料,具有独特的结构和优良的导电性、稳定性以及优越的电化学性能,常被用作超级电容器电极材料。本文结合碳化钛(Ti_(3)C_(2)T_(x))材料层状结构的特性,梳理了超级电容器电极用Ti_(3)C_(2)T_(x)基复合材料的研究进展,重点阐述了Ti_(3)C_(2)T_(x)材料的结构、性能、制备以及通过不同技术手段与多类材料复合后的电化学性能;归纳了Ti_(3)C_(2)T_(x)基复合材料性能提升的原因,包括增大层间距、提供更多活性位点、提高坚韧性等;最后指出Ti_(3)C_(2)T_(x)基复合材料的未来研究重点,如探究新的基体母相、丰富刻蚀方法、改进现有复合材料、探究更多更高效的复合材料等。

PPy对Al掺杂MnO_(2)电极材料电化学性能的影响

利用水热法制备Al 3+掺杂MnO_(2),再通过低温原位聚合法将其与聚吡咯(PPy)进行复合,制得了Al掺杂MnO_(2)/PPy复合电极材料,并对该复合材料进行了结构和形貌表征以及电化学性能测试.结果表明,Al掺杂MnO_(2)/PPy复合材料相比于Al掺杂MnO_(2)有更好的电化学性能.Al掺杂的MnO_(2)与PPy质量复合比为6∶1的电极(A0.45M6P1)在1 A/g的电流密度下比电容可达273.56 F/g,电流密度从1 A/g增加至10 A/g时比电容保持率为77.89%,在10 A/g下经过10000次循环后比电容保持率为93.2%.复合材料性能的改善主要归功于PPy为充放电过程中的电子提供了快速传输的路径,在MnO_(2)的纳米片上复合上一层PPy有利于缓解MnO_(2)在充放电过程中离子嵌入/脱出带来的体积效应.

N-掺杂碳纤维复合Sb_(2)S_(3)柔性电极材料的制备及其性能研究

通过探索一系列静电纺丝-硫化-煅烧等工艺参数,制备了N-掺杂碳纤维复合Sb_(2)S_(3)柔性电极材料(Sb_(2)S_(3)/NC),并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)等对样品的晶体结构、微观形貌及化学组成等进行了表征.制备的Sb_(2)S_(3)/NC纳米纤维具有优异的机械柔性和独特的复合结构.30 nm大小的Sb_(2)S_(3)纳米粒子相互连接成串珠状形貌,均匀地分散在N-掺杂碳纳米纤维中,有利于提高电子/离子的传输速率和电极材料的循环稳定性.Sb_(2)S_(3)/NC作为负极材料直接组装成的钠离子电池显示出优异的电化学性能,电流密度0.1和2.0 A g^(-1)下,比容量分别达到476.5和266.2 mAh g^(-1),0.1 A g^(-1)下循环280次后比容量保持为466.3 mAh g^(-1).