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大气挥发性有机物受体模型来源解析研究进展
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作者 蔡美全 常淼 +3 位作者 丁萌萌 周健楠 沈秀娥 刘保献 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期224-237,共14页
挥发性有机物(VOCs)是细颗粒物和臭氧的重要前体物,对其开展来源解析研究非常必要。正定矩阵因子分解(PMF)模型是应用较为广泛的受体模型来源解析技术,该文归纳了PMF模型中关键参数的选取,综述了其在大气VOCs来源解析上的应用情况,总结... 挥发性有机物(VOCs)是细颗粒物和臭氧的重要前体物,对其开展来源解析研究非常必要。正定矩阵因子分解(PMF)模型是应用较为广泛的受体模型来源解析技术,该文归纳了PMF模型中关键参数的选取,综述了其在大气VOCs来源解析上的应用情况,总结了中国不同区域VOCs来源特点,阐述了特征比值法、潜在污染源区及传输路径分析方法等方法与PMF模型结合开展VOCs来源的研究进展。结果表明:(1)VOCs物种、不确定度、物种权重、因子数等关键参数的选取均会影响解析结果的误差;(2)大气VOCs来源因地区、季节及人为管控等因素影响而存在差异,但机动车相关排放源是北京市、济南市、武汉市、长三角地区及南部城市大气VOCs的主要来源,贡献在16.9%~75.4%;(3)在PMF模型获取源贡献的基础上,利用条件概率函数、潜在源贡献函数、浓度加权轨迹等模型可掌握污染来源空间分布及传输贡献,光化学损耗估算方法可减小高活性VOCs的解析误差,为管理部门提供更加精准的VOCs污染来源信息。研究显示,在PMF模型广泛应用于大气VOCs来源解析的背景下,开展量化VOCs污染本地生成及区域传输贡献、准确估算VOCs损耗方法研究具有重要意义。 展开更多
关键词 挥发性有机物 来源解析 受体模型 正定矩阵因子分解模型
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武汉市居民区大气VOCs的污染特征和来源解析 被引量:21
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作者 沈龙娇 梁胜文 +3 位作者 吴玉婷 项萍 陈安雄 陈怡 《南京信息工程大学学报(自然科学版)》 CAS 2018年第5期527-535,共9页
于2016年7月—2017年6月在武汉市典型居民区对大气中101种挥发性有机物(VOCs)进行了监测,以便研究武汉市典型居民区周边VOCs的组成特征和变化规律,并探讨了其主要来源.结果表明,武汉市空气中VOCs的体积分数为(46. 24±24. 57)×... 于2016年7月—2017年6月在武汉市典型居民区对大气中101种挥发性有机物(VOCs)进行了监测,以便研究武汉市典型居民区周边VOCs的组成特征和变化规律,并探讨了其主要来源.结果表明,武汉市空气中VOCs的体积分数为(46. 24±24. 57)×10^(-9),表现为烷烃>含氧有机物>烯烃>卤代烃>芳香烃.受交通排放影响烷烃的比例上午高于下午,1月机动车尾气为武汉市主要的VOCs排放源,夏季含氧类化合物浓度高于冬季,可能更多地受本地喷涂等溶剂使用行业和光化学反应生成的影响,5—9月表现出明显的生物源排放特征.利用正交矩阵因子分析(PMF)得到武汉市居民区大气VOCs主要有6个来源,分别为燃烧源、机动车尾气、工业排放、溶剂使用、汽油挥发和植物排放.其中,燃烧源、机动车尾气贡献比例最高,是该区域VOCs控制的重要排放源. 展开更多
关键词 挥发性有机物(VOCs) pmf受体模型 源解析
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郑州市冬春季大气VOCs污染特征及源解析 被引量:9
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作者 齐一谨 赵起超 +5 位作者 李怀瑞 董章永 李博伟 韩丽岩 杨艺 赵东旭 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2018年第S1期237-244,共8页
为摸清郑州市冬春季大气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源,对VOCs的浓度变化、SOAP(二次有机气溶胶生成潜势)及来源进行探究。结果表明,郑州冬春季VOCs平均浓度为45.05×10^(-9),其中烷烃20.62×10^(-9),含氧有机物(OVOCs)5.50... 为摸清郑州市冬春季大气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源,对VOCs的浓度变化、SOAP(二次有机气溶胶生成潜势)及来源进行探究。结果表明,郑州冬春季VOCs平均浓度为45.05×10^(-9),其中烷烃20.62×10^(-9),含氧有机物(OVOCs)5.50×10^(-9),炔烃5.27×10^(-9),卤代烃5.15×10^(-9),烯烃5.05×10^(-9),芳香烃3.46×10^(-9);浓度排名前5物种为乙烷8.72×10^(-9)、乙炔5.27×10^(-9)、丙烷4.57×10^(-9)、乙烯3.77×10^(-9)、丙酮3.52×10^(-9)。观测期间上午09时VOCs浓度高于下午14时,VOCs与PM2.5呈明显正相关,冬春季高湿、高温、静稳等天气条件易引起本地VOCs和PM2.5累积和转化。郑州市SOAP为0.74μg/m^3,芳香烃占97.92%,对SOAP贡献较大的前5物种为甲苯、乙苯、间/对二甲苯、苯和邻二甲苯。运用正交矩阵因子(PMF)模型解析出郑州市冬春季VOCs来源为燃煤+生物质燃烧占27.1%、工业溶剂占12.6%、溶剂涂料使用占6.3%、机动车尾气排放占38.2%、燃料挥发占15.8%。建议后期郑州市冬春季重点关注机动车、燃煤及生物质燃烧源排放。 展开更多
关键词 挥发性有机物 浓度特征 二次有机气溶胶生成潜势 pmf受体模型 源解析 冬春季
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重庆市环境空气中VOCs的空间分布及来源解析 被引量:6
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作者 刘佳 翟崇治 +1 位作者 余家燕 刘芮伶 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2018年第2期71-76,共6页
对2015年8-9月重庆市主城区3个站点环境空气中96种VOCs即烷烃、烯炔烃、芳香烃和醛酮类为主的VOCs进行在线气相色谱监测,研究其污染特征并利用PMF受体模型对环境空气中挥发性有机物进行来源分析。结果表明,重庆市中心城区大气中VOCs主要... 对2015年8-9月重庆市主城区3个站点环境空气中96种VOCs即烷烃、烯炔烃、芳香烃和醛酮类为主的VOCs进行在线气相色谱监测,研究其污染特征并利用PMF受体模型对环境空气中挥发性有机物进行来源分析。结果表明,重庆市中心城区大气中VOCs主要有7个来源,分别为工业源、溶剂使用源、汽油机动车、柴油车、二次生成、天然源、区域背景。缙云山天然源贡献量较高,南泉站点和超级站天然源比例极低而二次生成比例较高,分别贡献1.2%、0.5%,该地区的天然源产物受人为源排放污染物的影响迅速进行了二次转化;超级站机动车的贡献率达到42.8%,是该区域臭氧控制的重要排放源。 展开更多
关键词 挥发性有机物 pmf受体模型 源解析
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基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征 被引量:7
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作者 张忠诚 谢宇琪 +7 位作者 张智杰 高岗栓 许博 田霄 徐晗 卫昱婷 史国良 冯银厂 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期2577-2586,共10页
于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km^(2)·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km^(... 于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km^(2)·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km^(2)·30d)和10.6t/(km^(2)·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高. 展开更多
关键词 大气降尘 受体模型 偏目标转换-正定矩阵分解模型(PTT-pmf) 来源解析 城市扬尘
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基于APCS-MLR和PMF模型的煤矸山周边耕地土壤重金属污染特征及源解析 被引量:16
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作者 马杰 沈智杰 +4 位作者 张萍萍 刘萍 刘今朝 孙静 王玲灵 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期2192-2203,共12页
以重庆市南川区某煤矸山周边耕地土壤为研究对象,运用内梅罗指数法和地累积指数法分析土壤重金属污染水平和分布特征,并采用绝对因子得分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解(PMF)模型,探析研究区土壤重金属来源及其贡献率.结果... 以重庆市南川区某煤矸山周边耕地土壤为研究对象,运用内梅罗指数法和地累积指数法分析土壤重金属污染水平和分布特征,并采用绝对因子得分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解(PMF)模型,探析研究区土壤重金属来源及其贡献率.结果表明,下游区土壤中8项重金属均值含量均高于上游区,其中Cu、 Ni和Zn含量显著高于上游区(P<0.05).内梅罗综合污染指数表现为:下游区(1.22)>上游区(0.95),重金属污染程度由大到小表现为:Cd>Cu>Hg、 As、 Pb、 Cr、 Ni和Zn.地累积指数由大到小表现为:Cd>As>Cu=Hg>Ni>Zn=Cr>Pb.源解析表明,研究区土壤中Cu、 Ni和Zn主要受煤矸山堆存影响,APCS-MLR模型的贡献率分别为49.8%、 94.5%和73.2%,PMF模型的贡献率分别为62.8%、 62.2%和63.1%;Cd、 Hg和As主要受农业和交通混合源影响,APCS-MLR模型的贡献率分别为49.8%、 94.5%和73.2%,PMF模型的贡献率分别为62.8%、 62.2%和63.1%;Pb和Cr主要受土壤母质等自然因素影响,APCS-MLR模型的贡献率分别为66.4%和94.7%,PMF模型的贡献率分别为42.7%和47.7%.APCS-MLR和PMF模型源解析结果基本一致. 展开更多
关键词 煤矸山 土壤 重金属 耕地 绝对因子得分-多元线性回归(APCS-MLR) 正定矩阵因子分解(pmf)
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基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果 被引量:5
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作者 朱玉凡 陈强 +2 位作者 刘晓 张瑞欣 郭文凯 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期707-713,共7页
VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不... VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征其光化学反应的状态.将乌海市超级观测站监测的VOCs依据乙苯与间/对-二甲苯的比值分为高、中和低这3种老化状态.结果表明,分类后解析结果的模拟值与实测值的回归方程参数(斜率和截距)、标准误差、决定系数和残差合格率等模型诊断参数改善明显.因为老化程度与气团在大气中的传输时间和大气氧化性密切相关,在一定程度上也反映了气团的不同来源信息.在高老化态样品中焦化源贡献率最高,达47.20%;在低老化态样品中燃烧源和焦化源均较高,分别为28.67%和24.39%.按老化程度进行分类后,PMF对VOCs源解析的结果更符合实际排放源的贡献. 展开更多
关键词 挥发性有机物(VOCs) 源解析 正交矩阵因子分解法(pmf) 老化特征 受体模型
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Source apportionment of PM10 in Delhi, India using PCA/APCS, UNMIX and PMF 被引量:7
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作者 Srishti Jain S.K. Sharma +1 位作者 T.K. Mandal Mohit Saxena 《Particuology》 SCIE EI CAS CSCD 2018年第2期107-118,共12页
Source apportionment of particulate matter (PM10) measurements taken in Delhi, India between January 2013 and June 2014 was carried out using two receptor models, principal component analysis with absolute principal... Source apportionment of particulate matter (PM10) measurements taken in Delhi, India between January 2013 and June 2014 was carried out using two receptor models, principal component analysis with absolute principal component scores (PCA/APCS) and UNMIX. The results were compared with previous estimates generated using the positive matrix factorization (PMF) receptor model to investigate each model's source-apportioning capability. All models used the PM10 chemical composition (organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water soluble inorganic ions (WSIC), and trace elements) for source apportionment. The average PM10 concentration during the study period was 249.7±103.9 μg/m3 (range: 61.4-584.8 μg/m3). The UNMIX model resolved five sources (soil dust (SD), vehicular emissions (VE), secondary aerosols (SA), a mixed source of biomass burning (BB) and sea salt (SS), and industrial emissions (IE)). The PCA/APCS model also resolved five sources, two of which also included mixed sources (SD, VE, SD+SS, (SA+BB+SS) and 1E). The PMF analysis differentiated seven individual sources (SD, VE, SA, BB, SS, IE, and fossil fuel combustion (FFC)). All models identified the main sources contributing to PM10 emissions and reconfirmed that VE, SA, BB, and SD were the dominant contributors in Delhi. 展开更多
关键词 receptor model PCA/APCS UNMIX pmf Source apportionment
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基于多种新型受体模型的PM_(2.5)来源解析对比 被引量:5
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作者 王振宇 李永斌 +6 位作者 郭凌 宋志强 许艳玲 王丰 梁维青 史国良 冯银厂 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期608-618,共11页
为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值(PMF/ME2-SR)、偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)、正定矩阵分解(PMF)和化学质量平衡(CMB)这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_(2.5))数据进行同步... 为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值(PMF/ME2-SR)、偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)、正定矩阵分解(PMF)和化学质量平衡(CMB)这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_(2.5))数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源(25%~26%)、扬尘源(19%~21%)、二次硝酸盐(17%~19%)、二次硫酸盐(16%)、机动车源(13%~15%)、生物质燃烧源(4%~7%)和钢铁源(1%~2%)这7种主要污染源对研究地区PM_(2.5)有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数(CD)和平均绝对误差(AAE),发现4种模型的解析结果具有较高的一致性(平均CD值在0.6~0.7之间),但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%;PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫酸盐的CD和AAE分别为0.25和17%,比PMF低55%和23%,获得了更"纯净"的二次源类并识别了其他模型未识别的钢铁源,对源类的精细化解析更具优势. 展开更多
关键词 PM_(2.5)来源解析 正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值模型(pmf/ME2-SR) 偏目标转换-正定矩阵分解模型(PTT-pmf) 新型受体模型
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成都市区夏季大气挥发性有机物污染特征及来源解析 被引量:34
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作者 徐晨曦 陈军辉 +6 位作者 姜涛 韩丽 王波 李英杰 王成辉 刘政 钱骏 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5316-5324,共9页
2019年6~9月在成都市区对挥发性有机物(VOCs)进行在线观测,研究夏季VOCs浓度水平、变化特征、臭氧生成贡献(OFP)及来源贡献.结果表明,成都市区夏季TVOCs(总挥发性有机物)平均质量浓度为112.66μg·m^-3,烷烃(29.51%)和卤代烃(23.23%... 2019年6~9月在成都市区对挥发性有机物(VOCs)进行在线观测,研究夏季VOCs浓度水平、变化特征、臭氧生成贡献(OFP)及来源贡献.结果表明,成都市区夏季TVOCs(总挥发性有机物)平均质量浓度为112.66μg·m^-3,烷烃(29.51%)和卤代烃(23.23%)为主要组分;VOCs日变化峰值主要出现在上午10:00~11:00,受城市机动车、油气挥发和工业排放影响;夏季VOCs的OFP贡献中芳香烃贡献率(42.7%)最高,其次为烯烃(27.4%),关键活性物种为间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、邻-二甲苯、异戊烷、环戊烷和丙烯醛等;使用PMF受体模型进行来源解析表明,移动源为成都市区夏季VOCs的主要贡献源,贡献率为34%,其次为工业源(17%)和油气挥发(14%),溶剂使用源和天然源分别贡献11%和13%.因此,机动车和工业排放为成都市区VOCs的重点控制源,同时溶剂使用及油气挥发等污染源的管控也不可忽视. 展开更多
关键词 成都市 夏季 挥发性有机物(VOCs) 浓度特征 臭氧生成潜势(OFP) pmf受体模型
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基于多通道分布式VOCs在线监测质谱系统精准识别企业污染源 被引量:6
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作者 韦啸 张永杰 +3 位作者 王沛涛 洪燕 夏瑞 高伟 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期1788-1798,共11页
建立一套适用于工业园区VOCs无组织排放的监管溯源系统,该系统通过多通道分布式质谱在企业内部和厂界进行多个在线监测点位连续监测,实现对VOCs的无组织排放污染源的初步识别.监测数据结合正交矩阵因子分解(PMF)模型和二元条件概率函数(... 建立一套适用于工业园区VOCs无组织排放的监管溯源系统,该系统通过多通道分布式质谱在企业内部和厂界进行多个在线监测点位连续监测,实现对VOCs的无组织排放污染源的初步识别.监测数据结合正交矩阵因子分解(PMF)模型和二元条件概率函数(CBPF)方法精准识别园区内不同范围尺度的污染源.该系统成功应用于台州市化工园区内某医药化工厂,并对于该厂区10个监测点位进行了为期3个多月VOCs在线监测,运用PMF模型解析厂区环境大气VOCs的污染源因子,再结合CBPF方法识别各个污染源因子的地理位置信息.结果表明,在监测期间氯苯排放的贡献率和预警次数远大于其他物种,相对于其他物种,丁烯的异常排放频率更高,甲苯的异常排放频率较低;在浓度排名前10的物种中,只有氯苯在不同监测点位中有明显的浓度变化;园区环境空气中VOCs来自于丁烯排放、甲苯排放、氯苯排放、溶剂使用、涉硫工艺和工业生产;基于各污染源因子相对于10个监测点位的CBPF结果区分了厂区的本地污染源和外部污染源,并识别出了本地污染源的具体位置和外部污染源的传输方向. 展开更多
关键词 挥发性有机物(VOCs) 工业园区 来源解析 pmf受体模型 二元条件概率函数(CBPF) 污染源
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Unmix模型污染源解析研究进展及应用前景 被引量:7
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作者 蔡昂祖 张海霞 +1 位作者 王小剑 武晓琪 《土壤通报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期747-756,共10页
基于国内外近十年的期刊文献,归纳总结了Unmix模型在污染源解析研究中的应用情况,对比分析了在不同介质和研究对象上的差异,对该模型的应用前景进行了展望。现阶段Unmix模型在国外主要用于大气颗粒物的源解析,而国内则多应用于多环芳烃(... 基于国内外近十年的期刊文献,归纳总结了Unmix模型在污染源解析研究中的应用情况,对比分析了在不同介质和研究对象上的差异,对该模型的应用前景进行了展望。现阶段Unmix模型在国外主要用于大气颗粒物的源解析,而国内则多应用于多环芳烃(PAHs)和土壤重金属的源解析。Unmix模型与主成分分析法(PCA)、正定矩阵因子分析法(PMF)等源解析模型的解析结果存在差异,这主要源于不确定性参数的取值方法不同,其次是对原始数据的不确定性反应有异。总体来看Unmix模型在土壤重金属、PAHs及大气颗粒物等方面已经有了较为广泛的应用,而对于其他类型污染物的源解析还需进一步探讨。 展开更多
关键词 源解析 受体模型 UNMIX PCA pmf
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