PW_(12)/PANI/TiO_2复合纳米材料的制备、表征及光催化性能研究

以(NH4)2S2O8为氧化剂,用化学氧化法在纳米TiO2颗粒表面包覆聚苯胺薄膜,通过静电自组装方法简单、快捷地制备了一种新型的复合光催化剂PW12/PANI/TiO2,并通过红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)、X-射线粉末衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等对光催化剂进行了表征.同时,利用甲基橙的降解实验对催化剂的性能进行了评价.结果表明,该光催化剂具有很高的催化活性,90min时甲基橙的脱色率达到98%以上,降解反应符合一级动力学方程和Langmuir-Hinshelwood动力学模型.

PANI/TiO_2/SiW_(12)复合光催化剂的制备、表征及其光催化性能

以(NH4)2S2O8为氧化剂,通过化学氧化法在TiO2颗粒表面包覆聚苯胺(PANI)薄膜制得PANI/TiO2。通过静电自组装方法将SiW412-键合在PANI/TiO2表面,制备了一种新型的复合光催化剂PANI/TiO2/SiW12(1),用UV-Vis,FT-IR,XRD和SEM等对1的结构和光吸收性能进行了表征。以刚果红为目标降解物,研究了1在太阳光下的光催化性能。结果表明,PANI的敏化作用拓宽了TiO2的光响应范围,提高了光能的利用率,增强了复合材料的光催化活性。1的光催化活性明显高于TiO2和PANI/TiO2,90 min降解率达83.94%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物

以H3PW12O40/TiO2-SiO2为催化剂,取代苯甲醛、乙酰乙酸乙酯和尿素为原料,无水乙醇为溶剂合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物.探讨了原料物质的量比、反应温度、催化剂用量及反应时间对收率的影响.实验表明:固定取代苯甲醛的用量为0.04 mol和无水乙醇的量为15 m L的情况下,n(取代苯甲醛)∶n(乙酰乙酸乙酯)∶n(尿素)=1∶1.0∶1.5,催化剂的用量占反应物料总质量的1.5%,反应温度为90℃,反应时间为75 min,分别以对羟基苯甲醛、对硝基苯甲醛、茴香醛、4-氯苯甲醛、对甲氧基苯甲醛分别代替苯甲醛,产品收率为35.0%-89.2%.催化剂和合成产品分别采用IR,XRD和1H NMR,IR,MS手段进行表征.

Ti_3(PW_(12)O_(40))_4/TiO_2-WO_3的制备及光催化降解甲基橙的研究

制备了新型固载杂多酸盐光催化剂Ti3(PW12O40)4/TiO2-WO3,并用傅里叶红外光谱法、X衍射法等对其进行了表征。以光催化降解染料废水甲基橙为探针反应,用正交实验考察了制备条件对催化剂的光催化活性的影响。探讨了催化剂投加量,溶液pH值,甲基橙初始浓度等对光催化降解效果的影响以及催化剂的重复使用性。最后,测定了反应动力学参数。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物

以取代苯甲醛,乙酰乙酸乙酯和尿素为原料,以溶胶凝胶法制备的H3PW12O40/Ti O2-SiO2为催化剂,催化合成3,4-二氢嘧啶-2（1H）-酮衍生物,考察了三组分摩尔比、反应温度、催化剂用量、反应时间对反应收率的影响。研究表明,H3PW12O40/TiO2-SiO2是合成3,4-二氢嘧啶-2（1H）-酮衍生物的良好催化剂,在取代苯甲醛的用量为0.04 mol,n（取代苯甲醛）∶n（乙酰乙酸乙酯）∶n（尿素）=1.0∶1.2∶1.5,催化剂的用量占反应物料总质量的2.5%,反应温度为90℃,反应时间为75min。在此优化条件下,3,4-二氢嘧啶-2（1H）-酮衍生物的收率可达53.7%-94.3%。催化剂经IR、XRD、SEM表征。

PMo_(12)/PANI/TiO_2复合纳米粉的制备及催化性能研究

以(NH4)2S2O8为氧化剂,运用化学氧化法在纳米TiO2颗粒表面包覆聚苯胺薄膜,然后通过静电自组装方法简单快捷地制备了一种新型的复合光催化剂PMo12/PANI/TiO2,应用红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)技术对光催化剂进行了表征。同时利用罗丹明B的降解实验对催化剂的光催化性能进行了评价。结果表明,该光催化剂具有很高的催化活性,90 min时罗丹明B的降解率达到98%以上。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合分子印迹材料的制备及光催化性能

因TiO_2降解污染物不具有选择性,因此利用分子印迹技术加以改性,采用溶胶-凝胶法制备了H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合分子印迹催化剂。利用XRD、TEM、PC对其进行了表征,并探讨了其对DBP和竞争污染物PNP的光催化活性和选择性能。结果表明:改性后复合材料晶型没有改变,且分散性较好,光生电子和空穴分离效率较高。当DBP:H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2=1:7时催化剂的光催化活性最好,对目标分子DBP的降解率最高可达95%;且在竞争污染物PNP与目标分子DBP同时存在的情况下,对目标分子DBP有较高的选择性吸附和选择性降解。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2光催化降解甲基红

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2-SiO_2,用浸渍法将H_2PW_(12)O_(40)负载在TiO_2-SiO_2上,制得H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2光催化剂。探究在模拟自然光条件下,光照时间、甲基红溶液初始浓度、催化剂用量和溶液pH对甲基红可见光催化降解的的影响。实验结果显示,在光照时间为15min.甲基红溶液初始浓度为15mg/L.催化剂用量为1.8g/L以及pH为2的优化条件下,甲基红的光降解率高达99.7%。光催化降解甲基红溶液为一级动力学反应。

α-Fe_2O_3/H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2催化剂的制备及光催化降解罗丹明B的研究

采用溶胶-凝胶法,结合程序升温水热技术将制备的α-Fe_2O_3粉末加入磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))/TiO_2体系中,制备出α-Fe_2O_3/H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2光催化剂,用WKL颗粒图像分析系统对催化剂颗粒进行分析,并用该催化剂光催化降解罗丹明B溶液。结果显示:α-Fe_2O_3/H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合催化剂光催化降解罗丹明B的最佳条件为温度25℃、时间1h、光催化剂用量10mg、罗丹明B溶液50mL。在此条件下,罗丹明B的光催化降解率达到98.24%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成环己酮1,2-丙二醇缩酮

采用H3PW12O40/TiO2-SiO2为催化剂,以1,2-丙二醇、环己酮为原料合成环己酮1,2-丙二醇缩酮。探讨H3PW12O40/TiO2-SiO2对该反应的催化活性。实验表明:H3PW12O40/TiO2-SiO2是合成环己酮1,2-丙二醇缩酮的良好催化剂;在n(环己酮)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.6,反应时间为60min,环己烷用量为6mL,催化剂的用量占反应物料总质量的0.8%的适宜条件下,其收率可达81.9%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2催化合成尼泊金丁酯

以H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2为催化剂,以正丁醇和对羟基苯甲酸为原料合成尼泊金丁酯,探讨H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2-SiO_2对酯化反应催化活性的影响.采用正交实验法研究了醇酸物质的量比、催化剂用量、反应时间等因素对实验结果的影响.结果表明:在醇酸摩尔比为5∶1,催化剂用量为反应物总质量的2.5%,反应时间为4 h的优化条件下,尼泊金丁酯的收率达45.0%.

H_3 PW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成环戊酮缩酮化合物

采用溶胶-液相法制备了H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2复合催化剂,通过FT-IR分析方法对催化剂结构进行表征。用H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2催化剂以丁酮、环戊酮、环己酮、乙二醇及1,2-丙二醇为原料,催化合成6种缩酮化合物。考察反应物配比、催化剂用量、反应时间及催化剂的重复使用性能对产品收率的影响。结果表明,在酮用量0.1 mol、n(酮):n(乙二醇/1,2-丙二醇)=1.0:1.3、催化剂用量0.25 g、带水剂环己烷用量12 mL和反应时间3.0 h条件下,6种缩酮收率为77.3%～88.0%。

三元杂化TiO2-SiO2-H3PW12O40材料的合成与表征

结合分步溶胶凝胶法和超声技术,以正硅酸乙酯、四异丙醇钛及磷钨酸为原料制备TiO2、TiO2-SiO2、TiO2-H3PW12O40及TiO2-SiO2-H3PW12O40材料,并用N2吸附测定(BET)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)分析测试技术对材料进行了表征。结果表明:SiO2的加入有利于单一TiO2或TiO2-H3PW12O40样品的高度分散;制备的所有材料均出现锐钛矿晶型的TiO2特征衍射峰;含H3PW12O40样品中H3PW12O40以杂多酸微晶形式存在,掺杂杂多酸后样品弱酸位和强酸位强度均有一定增加。

SiW_(12)/聚苯胺/TiO_2复合材料的光催化性能

以SiW12/PANI/TiO2为光催化剂。在紫外灯辐射下,研究了模拟染料废水甲基紫溶液的光催化降解的反应,考察了催化剂投加量、染料浓度、溶液的pH值对甲基紫降解率的影响。结果表明,甲基紫溶液光催化降解的最佳条件为:pH=5,SiW12/PANI/TiO2催化剂投加量为0.0125 g,浓度为5 mg/L,经30 W紫外灯照射90 min后,其降解率为90.69%。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2可见光下光催化降解孔雀石绿的研究

以钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备TiO2光催化剂,然后浸渍法制备出H3PW12O40/TiO2复合型光催化剂,并运用XRD、SEM、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析.研究了可见光光照下H3PW12O40/TiO2对孔雀石绿降解的光催化活性,考察了浸渍量、催化剂用量、底物浓度、pH值对光催化降解率的影响.实验表明,在pH=5条件下,H3PW12O40/TiO2催化剂用量为0.3g.L-1,浓度为10mg·mL-1的孔雀石绿溶液在2L·min-1曝气、300W可见光下光照4h后光催化降解率为78%,比TiO2光催化活性提高了24%.

微波增强H3PW12O40／TiO2光催化降解染料和水杨酸的研究

以孔雀石绿为模型分子,考察了微波无极灯的形状、微波功率和溶液初始浓度对光催化降解效果的影响.并且在最佳微波反应条件下,考察了通过溶胶-凝胶再结合程序升温水热法制备的复合材料H3PW12O40/TiO2对刚果红、酸性黑、酸性品红和水杨酸的光催化降解情况.结果表明,微波无极灯具有更好地增强H3PW12O40/TiO2光催化降解有机污染物的作用.

H3PW12O(40)/TiO2催化合成肉桂醛乙二醇缩醛

用溶胶-凝胶法合成出具有Keggin结构的杂多酸H3PW12O40/TiO2复合催化材料,用FT-IR等方法研究了其结构形态,并考察了复合催化剂催化合成肉桂醛乙二醇缩醛的应用研究,其中重点考察了反应物配比、催化剂用量、反应时间及催化剂的重复使用性能等对产品收率的影响。结果表明,合成肉桂醛乙二醇缩醛的较优反应条件为肉桂醛0.1 mol、n(肉桂醛)/n(乙二醇)=1.0/1.5(mol/mol)、催化剂的用量为反应物总质量的2.0%、带水剂环己烷12 mL、回流反应3 h,肉桂醛乙二醇缩醛的产率可达83.0%以上。

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成环己酮乙二醇缩酮

制备了H3PW12O40/TiO2复合催化剂,并利用该催化剂催化合成了环己酮乙二醇缩酮,探讨了H3PW12O40/TiO2对缩酮反应的催化活性,较系统地研究了酮醇物质的量比,催化剂用量,反应时间诸因素对产品收率的影响。实验表明,H3PW12O40/TiO2是合成环己酮乙二醇缩酮的良好催化剂,在n(环己酮)∶n(乙二醇)=1∶1·5,催化剂用量为反应物料总质量的0·5%,环己烷为带水剂,反应时间1·0h的优化条件下,环己酮乙二醇缩酮的收率可达87·9%。

二氧化钛负载磷钨杂多酸催化合成环己酮1,2-丙二醇缩酮

以H3PW12O40/TiO2为催化剂催化合成了环己酮1,2-丙二醇缩酮,探讨了H3PW12O40/TiO2对缩酮反应的催化活性,较系统地研究了酮醇物质的量比,催化剂用量,反应时间诸因素对产品收率的影响.实验表明:H3PW12O40/TiO2是合成环己酮1,2-丙二醇缩酮的良好催化剂,在n(环己酮)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.7,催化剂用量为反应物料总质量的0.5%,环己烷为带水剂,反应时间1.0 h的优化条件下,环己酮1,2-丙二醇缩酮的收率可达83.7%.

6,10,16,19-四氧杂三螺[4.2.2.4.2.2]十九烷的合成

以环戊酮与季戊四醇为原料,用自制纳米二氧化钛负载杂多酸作催化剂,合成了双缩酮化合物6,10,16,19-四氧杂三螺[4.2.2.4.2.2]十九烷。考察了催化剂用量、反应物摩尔比、反应时间等对反应的影响。利用核磁共振光谱对产物进行了表征,最佳条件下标题化合物的收率可达88.5%。