电厂粉煤灰、炉渣和污泥复合陶粒对低浓度Pb^(2+)的吸附特性

针对重金属污染具有来源广、危害大等特点,通过以电厂废物(粉煤灰、炉渣)和脱水污泥为原料制备一种高效且价廉的陶粒吸附剂,采用吸附影响因素实验、解吸再生实验、吸附动力学模型和等温吸附模型的拟合以及陶粒表征分析,探究陶粒对Pb^(2+)的吸附特性,同时为实现废物资源化利用提供新思路.结果表明:陶粒去除Pb^(2+)的较佳吸附条件为粒径4 mm、pH 4.5~5.0、吸附时间360 min、吸附温度25℃.陶粒再生所用较佳解吸剂为0.5 mol/L的HCl溶液,较佳解吸时间和次数分别为120 min和5次,解吸5次后陶粒对Pb^(2+)的去除率为92.67%.此吸附过程更好地遵循了准二级动力学模型和Freundlich等温吸附模型.陶粒上的O-H、Si-O和金属氧化键在吸附Pb^(2+)的过程中起主要作用.陶粒吸附Pb^(2+)后,出现了新的物相Pb_(2)Cl_(3)OH和PbO,陶粒与Pb^(2+)之间发生化学吸附,为自发进行的放热反应.陶粒处理实际废水中Pb^(2+)的去除率可达93.70%,Pb^(2+)浓度由3.74 mg/L降至0.24 mg/L.研究显示,电厂粉煤灰、炉渣和污泥复合陶粒对Pb^(2+)具有一定的去除效果,可为以固体废物为原料制备的吸附剂在重金属废水处理应用中提供数据支撑.

玉米秸秆复合高吸水树脂的制备及对Pb^(2+)的吸附研究

以来源丰富的玉米秸秆、高岭土为原料,以丙烯酸、丙烯酰胺为聚合单体,通过水溶液聚合法制备了复合高吸水树脂,并用红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM)对其结构进行了表征分析。利用合成的复合高吸水树脂对含Pb^(2+)模拟废水进行了吸附研究,考察了复合高吸水树脂用量、Pb^(2+)初始浓度、吸附时间和溶液pH及对Pb^(2+)去除率的影响,最优条件下复合高吸水树脂对Pb^(2+)的去除率达88.57%,吸附Pb^(2+)后的复合高吸水树脂经处理后可循环使用。

不同两性复配修饰半碳化纤维对Pb^(2+)的吸附差异

以聚丙烯腈为原料制备半碳化纤维(SCF),经化学和生物两性修饰后,再以海藻酸钠进行复配修饰,得到不同的两性复配修饰SCF,通过试验考察其对Pb^(2+)的等温吸附和动力学特征,分析pH值、温度和离子强度对Pb^(2+)吸附的影响。结果表明:供试材料对Pb^(2+)的吸附等温线符合Langmuir和Freundlich模型,最大吸附量(q_(m))为495.09 mmol/kg~770.56 mmol/kg,两性和两性复配修饰后的SCF对Pb^(2+)的吸附量提高了1.8%~55.6%。pH值升高有利于各供试材料对Pb^(2+)的吸附,离子强度在0.01 mol/L~0.5 mol/L范围内,各供试材料对Pb^(2+)的吸附量呈现先增加后减小的趋势,并在0.1 mol/L时达到最大。热力学参数表明,Pb^(2+)吸附是一个自发、吸热和熵增的过程。

掺杂CoFe_(2)O_(4)膨胀石墨对Pb(Ⅱ)的吸附性能

为解决膨胀石墨吸附后回收难的问题,采用柠檬酸基的溶胶-凝胶法将CoFe_(2)O_(4)粒子负载到膨胀石墨中,制备磁性膨胀石墨。利用扫描电子显微镜(SEM)和磁滞回线对样品的微观形貌和磁性能进行表征,研究了膨胀石墨和磁性膨胀石墨对Pb(Ⅱ)吸附性能的影响因素,包括吸附时间、Pb(Ⅱ)初始质量浓度、吸附剂用量和pH值等,并采用吸附动力学和吸附等温线模型对吸附行为及机理进行了分析。结果表明,膨胀石墨和磁性膨胀石墨对Pb(Ⅱ)的最大吸附量分别为95.6、69.8 mg/g,吸附动力学符合二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型。掺杂CoFe_(2)O_(4)粒子缩短了膨胀石墨对Pb(Ⅱ)吸附平衡所需的时间,并使最佳吸附pH值向更加中性条件迁移。

A型流感病毒PB2蛋白帽子结合结构域的原核表达与鉴定

A型流感病毒是一种重要的人畜共患病病原,严重威胁全球公共卫生安全。PB2蛋白的帽子结合结构域(CBD)在流感病毒的转录过程中发挥重要功能,是抗流感病毒药物的重要靶点之一。为获得高纯度原核表达的A型流感病毒的CBD蛋白,本研究利用同源重组策略将8×His标签与一株H5N1亚型高致病性禽流感病毒的CBD区基因序列克隆至原核表达载体pET28a中,构建重组质粒pET28a-8×His-CBD,经PCR及测序鉴定正确后转化大肠杆菌BL21(DE3)感受态细胞,经不同浓度IPTG诱导不同时间后,经SDS-PAGE检测蛋白表达后使用镍柱纯化。结果显示,菌体裂解上清中在21 ku处可见目的条带,与8×His-CBD蛋白预期大小符合,且以0.5 mmol/L IPTG于37℃诱导6 h时蛋白表达量最高,镍柱纯化后可获得纯度大于95%的8×His-CBD蛋白。为确定该蛋白是否具有生物学活性,本研究以帽子结构类似物m7GTP对其进行等温滴定量热试验,结果显示8×His-CBD蛋白和m~7GTP结合时存在明显热峰,表明8×His-CBD蛋白具有生物学活性;经计算,其Kd值为1.71×10^(-5)(±2.92×10^(-6))mol/L。本研究结果对流感病毒的基础研究和抗流感病毒药物的研发具有借鉴意义。

固定化耐酸曲霉对Pb2+的去除及机理研究

固定化微生物技术凭借处理效率高、投入成本低的优势在重金属废水处理领域应用颇为广泛,然而相关的重金属去除机理尚不明确。以从酸性矿山废水中筛出的耐酸曲霉Aspergillus sp.MF1作为研究对象,对其进行固定化处理,运用亚细胞分离技术以及五步提取法并通过SEM、FTIR表征初步揭示固定化Aspergillus sp.MF1去除Pb^(2+)的机理。研究结果表明,在pH为3.5,初始Pb^(2+)质量浓度为10 mg/L时,固定化Aspergillus sp.MF1对于Pb^(2+)的去除率最高可达78.26%。固定化Aspergillus sp.MF1去除Pb^(2+)的机理可归纳为两点,一是源于固定化Aspergillus sp.MF1载体的高比表面积、聚乙烯醇和海藻酸钠等材料表面活性基团对Pb^(2+)的吸附,二是归于Aspergillus sp.MF1细胞壁对于Pb^(2+)的螯合、吸附和离子交换作用,以及液泡和其他细胞器的隔室化作用。此外,固定化Aspergillus sp.MF1连续循环使用5次对Pb^(2+)的去除率均能达到30%以上,且在去除过程中未发生破裂、细胞泄露等情况。

碳化处理对再生微粉吸附Pb^(2+)行为与机理的影响

随着工业的发展,大量含铅废弃物被排放到环境中,给水体带来了严重的污染。本研究采用经碳化处理的再生混凝土微粉(CRCF)作为吸附剂,针对硝酸铅配制的铅污染溶液开展吸附试验,并测试分析了吸附剂的物相、微观结构和稳定性。研究表明,CRCF对Pb^(2+)具有良好的吸附效果,24 h后可达到93.1%(质量分数,下同)的去除率;CRCF对Pb^(2+)的吸附稳定性较高,吸附后仅有极少量的Pb^(2+)浸出;吸附反应中,Pb^(2+)静电吸附在CRCF表面,与CRCF发生离子交换并在表面形成碳酸盐沉淀,最终主要以碳酸盐的形式固定在CRCF中;CRCF可作为一种低成本的Pb^(2+)高效吸附剂,可有效应用于含铅废水的治理,实现废物资源化再利用。

Pb^(2+)对掺杂硼硅酸盐玻璃中CsPbBr_(3)钙钛矿量子点发光性能的影响

硼硅酸盐玻璃包覆钙钛矿CsPbBr_(3)量子点(PQDs@glass)能够大幅提高PQDs的稳定性,使其在LED照明和显示技术中拥有广泛的应用空间。然而,玻璃包覆的同时也导致了PQDs发光强度与量子产率降低。本工作为提高其发光强度探讨了热诱导温度及Pb^(2+)的含量对PQDs@glass结构的影响,当热诱导温度为460℃,Pb^(2+)浓度为6 mol时,其发光强度最高。研究发现,Pb^(2+)浓度的增加会导致玻璃网状结构的致密化,改变玻璃组分的扩散行为,影响PQDs的析晶过程,导致PQDs@glass发光强度的变化。本工作得到量子产率高达95.6%的PQDs@glass,并实现了硼硅酸盐玻璃基质内PQDs的尺寸可控制备。结果表明,PQDs尺寸分布在10 nm左右,超过86%的颗粒尺寸在6~14 nm内,且具有优越的稳定性,经历10次室温至200℃热循环后,发光强度仍能保持初始强度的98.9%。最后,为了验证其在LED照明及显示领域的应用,将制备的量子点微晶玻璃粉料与二甲基硅氧烷(PDMS)混合,得到的LED器件性能优异,色域范围覆盖110%sRGB。本研究为PQDs@glass的大规模制备及其在LED器件领域的应用奠定了基础。

Cu^(2+)与Pb^(2+)对辉锑矿浮选行为的活化机理研究

通过微浮选试验、吸附量试验以及密度泛函(DFT)计算,本文研究了Cu^(2+)、Pb^(2+)对辉锑矿浮选存在的活化差异及机理。微浮选试验表明,采用丁基黄药(BX)经Pb^(2+)活化后浮选辉锑矿回收率较Cu^(2+)活化提高了7.82%。吸附量试验显示,Pb^(2+)在辉锑矿表面作用后,其表面能够吸附更多的BX。DFT计算结果表明,经Cu^(2+)活化后BX的S1双键原子与Cu形成Cu—S键且属于得电子体系,而Pb^(2+)活化后BX的单键S1和双键S2原子与Pb形成稳定螯合结构且属于失电子体系,为黄药和氧气作用矿物表面生成双黄药供了条件,显著地提高了辉锑矿的可浮性。

酸改性污泥基复合陶粒对Pb^(2+)的吸附性能研究

以污泥、磷尾矿和赤泥为原料制备陶粒,用盐酸、硝酸和柠檬酸进行改性,研究陶粒对水中Pb^(2+)的吸附效果,并通过扫描电镜(SEM)、表面基团、零电荷点(pHPZC)和傅里叶红外光谱(FTIR)分析陶粒对Pb^(2+)的吸附机理。结果表明,低浓度盐酸或硝酸改性陶粒对Pb^(2+)的去除率更好,柠檬酸改性陶粒对Pb^(2+)的去除率低于未改性陶粒。酸改性陶粒具有比表面积大、孔隙结构发达、酸性基团含量多、等电点低等特点,对Pb^(2+)的吸附同时存在物理吸附和化学吸附过程,可用作含Pb^(2+)废水的处理材料。

基于发夹DNA动态自组装树枝状聚合物放大策略的荧光传感体系测定水中Pb^(2+)的含量

基于GR-5脱氧核酶(GR-5 DNAzyme)对Pb^(2+)的特异性识别和发夹DNA动态自组装树枝状聚合物信号放大策略,构建了一种新型无酶、高灵敏检测Pb^(2+)的荧光传感体系。分别于95℃恒温孵育合成序列扩展GR-5 DNAzyme复合物(GR-5E-S,由GR-5 DNAzyme酶链GR-5E和底物链GR-5S合成)以及Y型骨架(由骨架链Y1、Y2、Y3合成),于25℃恒温孵育合成发夹三聚体(由Y型骨架和发夹链H1、H2、H3合成,其中发夹链H1上修饰有荧光团和猝灭团)。将水样4μL添加到96μL含400 nmol·L^(-1)GR-5E-S,400 nmol·L^(-1)发夹三聚体的反应溶液中,于25℃孵育40 min。当水样中存在Pb^(2+)时,GR-5E-S识别Pb^(2+),底物链被切割,酶链和底物链分开并释放出目标链T,目标链T与发夹链H1杂交触发动态自组装过程,生成树枝状聚合物,于520 nm处测量荧光强度。结果显示:建立的荧光传感体系可在40 min内完成检测;Pb^(2+)的浓度在0.1~10.0 nmol·L^(-1)内与对应的传感体系的荧光强度呈线性关系,检出限(3s/k)为19 pmol·L^(-1);按照标准加入法进行回收试验,回收率为98.0%~108%,测定值的相对标准偏差(n=5)不大于15%。

重金属Pb^(2+)对早熟禾种子萌发的影响

[目的]探究重金属铅对早熟禾种子萌发的影响。[方法]用不同浓度Pb^(2+)(20、40、60、80 mg/L)处理早熟禾种子,测定Pb2+对早熟禾种子萌发、叶绿素以及生根等指标的影响。[结果]随着Pb2+浓度的增加,草籽的萌发率、发芽指数降低,但降低趋势不明显。逐日萌发率在第3天出现高峰,早熟禾的根茎长度呈下降趋势。叶绿素a、叶绿素b含量降低明显,类胡萝卜素含量在Pb^(2+)浓度80 mg/L时增加。[结论]早熟禾种子的萌发率在Pb^(2+)浓度20~80 mg/L范围内受影响较小,而叶绿素含量、类胡萝卜素含量以及幼苗根茎的生长受到一定的抑制。

锌电积用Pb-Ag阳极MnO_(2)镀膜的电化学性能

锌电积用Pb-Ag阳极存在析氧过电位高、表面铅易电化学氧化溶解,造成阴极电锌品质低等突出问题,如何减少阳极的溶铅污染并提升其催化析氧活性、降低反应能耗,成为亟待解决的难题。本文在Pb-Ag阳极表面电沉积一层均匀、致密的MnO_(2)薄膜,采用SEM、XRD和ICP等对MnO_(2)催化层的表面微观形貌、晶体结构和溶液含铅量进行分析;采用CV、LSV、EIS和Tafel等对Pb-Ag/MnO_(2)阳极的析氧催化活性和耐腐蚀性能进行分析。结果表明:在MnSO_(4)-H_(2)SO_(4)溶液中,当循环速率为200 mL/min、温度为80℃时,以4 mA/cm^(2)电沉积120 min制备的Pb-Ag/MnO_(2)镀膜电极具有最佳的催化析氧和耐蚀性能;PbAg阳极经优化镀膜后,50 mA/cm^(2)时其析氧过电位由936 mV降低为648 mV,腐蚀电流密度由7.03μA/cm^(2)降低至0.66μA/cm^(2);相较于Pb-Ag阳极,基于Pb-Ag/MnO_(2)阳极的15 d长周期电锌体系中溶铅量由0.61 mg/L降至0.29 mg/L。

化学老化对Zn改性生物炭性质及吸附Pb^(2+)的影响

本文采用60及90℃非生物化学老化方法,对ZnSO_(4)浸渍改性生物炭(PRZn)进行了为期6个月的老化试验.通过元素分析仪,比表面积分析仪,X射线光电子能谱法和傅里叶红外光谱等手段明确老化后生物炭性质的变化特点,并利用等温吸附实验比较老化对Zn改性生物炭Pb^(2+)吸附性能的差异.结果表明,化学老化过程会生成活性自由基,显著增加生物炭表面含氧官能团的数量,导致500℃制备的PRZn老化后比表面积显著提高(从24.67m^(2)/g提升到85.51m^(2)/g),改性引入的Zn氧化物从晶型结构转化为有机结合态,因此,PRZn经60℃老化后,其对Pb^(2+)的吸附量从31.18mg/g提高至47.70mg/g.但经90℃老化后,700℃制备的PRZn吸附量变化不大,这主要是老化过程中产生的活性氧化物质在90℃下发生自猝灭过程,且700℃制备的PRZn碳结构相对稳定,导致老化后含氧官能团的量没有显著升高而比表面积下降.本研究结果将为改性后老化生物炭在铅污染土壤中的长期利用提供具体理论依据.

无机-有机复合材料沸石@聚丙烯酰胺的制备及对Pb^(2+)的吸附研究

重金属污染会引起严峻的环境问题。因此,必须对重金属离子进行测定,但由于重金属离子的含量低并受基体效应影响,检测前需要先将其分离富集。利用一锅法制备沸石@聚丙烯酰胺复合材料,将其作为分离富集材料,结合火焰原子吸收光谱仪,研究对Pb^(2+)的吸附性能。为了得到最佳的吸附性能,对制备条件中的沸石用量进行了优化,并对优化后的复合材料进行了扫描电镜、热重分析和比表面积表征。利用单一变量法,对固相萃取条件中的溶液pH值和振荡时间进行了优化。研究了复合材料在吸附Pb^(2+)过程中的动力学模型、等温线模型和热力学参数。结果表明:在沸石用量为333 mg/g,溶液pH值为5和振荡时间为80 min时,复合材料的吸附效率最佳;沸石@聚丙烯酰胺复合材料吸附Pb^(2+)的过程符合二级动力学和Freundlich模型,且在298.15 K时,热力学参数ΔH=15614.18 J/mol、ΔS=65.2 J/(mol·K)、ΔG=-1878.059 J/mol,是一个吸热且熵增的自发过程;此外,复合材料经过连续三次吸附和解吸实验,对Pb^(2+)的吸附量基本不变,且解吸率保持在89.7%以上,说明沸石@聚丙烯酰胺复合材料具有较好的再生性能。

(Y_(2-x)Pb_(x))Ru_(2)O_(7)中金属-绝缘体转变调控研究

烧绿石结构的Y 2 Ru_(2)O_(7)表现为反铁磁Mott绝缘体基态,而具有相同结构的Pb_(2)Ru_(2)O_(6.5)则呈现顺磁金属基态。为深入理解此差异,本研究采用固相反应法合成(Y_(2-x)Pb_(x))Ru_(2)O_(7)系列多晶材料,并系统研究了Pb^(2+)掺杂浓度x对其晶体结构和电阻率、磁化率等物理性质的影响。结果表明,(Y_(2-x)Pb_(x))Ru_(2)O_(7)(0≤x≤2.0)材料在x=0.5时经历了金属-绝缘体转变。通过与类似结构的烧绿石氧化物对比后发现,Pb^(2+)替代Y^(3+)不仅引入了额外的载流子,其6s^(2)存在的孤对电子还可能增强费米面附近的态密度,这两个因素的综合作用可能是其出现金属-绝缘体转变的原因。该类4d/5d烧绿石氧化物为研究受到强烈几何挫折的关联电子奇异物性提供了关键的材料平台。

MoS_(2)/Fh复合材料的制备及高盐条件下EDTA-Pb(Ⅱ)的去除研究

水铁矿(Fh)因其比表面积大、吸附能力强等优点,对络合态重金属表现出良好的吸附能力,但是盐离子的存在会阻碍Fh对络合态重金属的去除。本研究引入了二硫化钼(MoS_(2)),利用其优异的阻盐能力弥补Fh去除性能被抑制的情况。考察了溶液pH、盐度等不同因素对MoS_(2)/Fh复合材料吸附性能的影响,在15 g/L NaCl的背景盐度、pH=4条件下,1 g/L MoS_(2)/Fh复合材料对20 mg/L EDTA-Pb(Ⅱ)的去除率仍能达到96.72%,较相同条件下Fh的去除率显著提高。通过对吸附机理的探究发现EDTA-Pb(Ⅱ)主要以静电吸附方式被去除。

锌有机骨架材料的合成及对水中Pb^(2+)的萃取性能研究

采用溶剂热法,利用5,11,17,23-四叔丁基-25,26,27,28-四羧基杯[4]芳烃、2,2′-联吡啶和六水合硝酸锌反应制备了一种锌的有机骨架材料(Zn-MOF),并对这种材料从溶液pH值、时间以及Pb^(2+)的初始浓度方面研究了其对Pb^(2+)萃取性能的影响。结果表明,在pH值为4~7范围内,Zn-MOF对Pb^(2+)的萃取效率均能达到99%。且能在20 min内对Pb^(2+)萃取达到平衡。随着Pb^(2+)初始浓度增大,Zn-MOF对Pb^(2+)的萃取容量增大,最大萃取量为243.57 mg·g^(-1)。同时,Zn-MOF对Pb^(2+)的萃取符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型。

玉米芯半纤维素基水凝胶对Pb^(2+)吸附性能和机理

以玉米芯半纤维素(木聚糖)为原料,以丙烯酸(AA)、N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)为功能单体,N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,在光引发剂安息香二甲醚(DMPA)紫外引发下,通过接枝聚合,制备水凝胶吸附剂,利用红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)分析水凝胶吸附金属离子前后的结构,并研究pH、吸附剂用量、温度、金属离子初始浓度、吸附时间对Pb^(2+)吸附性能的影响。结果表明:吸附平衡时间约为300min,对Pb^(2+)的最大吸附容量为1095mg/g。水凝胶对金属离子的吸附为离子交换机制,吸附行为符合动力学准二级模型和Langmuir方程,半纤维素基水凝胶对重金属废水具有显著的吸附效果,可以作为重金属废水处理用的生物质吸附剂。

活性炭的改性及对Pb^(2+)的动力学吸附研究

论文以活性炭为主体吸附剂,进行氯化铁改性,制备出氯化铁改性活性炭吸附剂,并通过FT-IR、SEM、比表面积和孔体积进行表征。实验进一步探究改性活性炭对Pb^(2+)的吸附能力,结果表明,当吸附时间为300min,吸附剂投加量为0.4 g,pH为6时,吸附效果最佳。在此吸附条件下,改性活性炭对Pb^(2+)的去除率达到91.2%。对改性活性炭吸附Pb^(2+)进行动力学吸附研究,结果表明二级速率方程能够更好地描述其动力学吸附过程,吸附的机理可归结为氯化铁改性导致活性炭孔道结构中酸性官能团增加,使得金属阳离子与官能团上的H之间产生离子交换作用,有利于吸附的进行,这一实验结果为后期循环吸附研究提供了新依据。