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炭载体制备条件对Pd(OH)_(2)/C催化剂氢解脱苄性能的影响 被引量:1
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作者 南俊平 王瑜凌 +6 位作者 宋建伟 卫改霞 陈云 丁鑫磊 戴恒玮 白广梅 邱文革 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期1138-1146,共9页
为提高六硝基六氮杂异伍兹烷(CL‑20)合成过程中氢解脱苄催化剂的活性、降低贵金属Pd用量,本研究以葡萄糖酸钠为原料采用球磨/碳化方法制备了炭载体,实验主要探索了葡萄糖酸钠的碳化温度、升温速率及助剂等因素对炭载体结构及相应氢氧化... 为提高六硝基六氮杂异伍兹烷(CL‑20)合成过程中氢解脱苄催化剂的活性、降低贵金属Pd用量,本研究以葡萄糖酸钠为原料采用球磨/碳化方法制备了炭载体,实验主要探索了葡萄糖酸钠的碳化温度、升温速率及助剂等因素对炭载体结构及相应氢氧化钯碳(Pd(OH)_(2)/C)催化剂在六苄基六氮杂异伍兹烷(HBIW)和四乙酰基二苄基六氮杂异伍兹烷(TADB)氢解脱苄反应中催化活性的影响。采用氮气等温吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X‑射线粉末衍射(XRD)、元素分析及程序升温脱附(TPD)对炭载体的孔结构、颗粒形貌、晶相结构、化学组成及表面化学性质进行了表征。结果表明:以葡萄糖酸钠为原料制备炭载体的较佳碳化温度为700℃,升温速率为10℃·min^(-1),引入助剂NaHCO_(3)可调变葡萄糖酸钠碳化过程中的膨化程度。在此优化条件下制备的炭载体具有丰富多级孔结构和适量的表面含氧官能团,相应Pd(OH)_(2)/C催化剂在HBIW和TADB氢解脱苄反应中显示出优异催化活性。 展开更多
关键词 cL‑20 氢解脱苄 pd(oh)_(2)/c催化剂 炭载体结构 碳化条件
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SnO_(2)-C载体对Pd催化剂电催化性能的影响研究 被引量:1
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作者 裴昱昊 李芳芳 曲微丽 《化学工程师》 CAS 2022年第2期10-11,50,共3页
以SnO_(2)和Cabot Vulcan XC-72为原料合成了SnO_(2)-C材料,并将其用作担载Pd纳米颗粒的载体,从而制备出Pd/SnO_(2)-C催化剂,并研究其在甲酸环境下的电催化氧化性能,在电化学测试中,催化剂的抗CO中毒能力以及活性有明显的提高,通过进一... 以SnO_(2)和Cabot Vulcan XC-72为原料合成了SnO_(2)-C材料,并将其用作担载Pd纳米颗粒的载体,从而制备出Pd/SnO_(2)-C催化剂,并研究其在甲酸环境下的电催化氧化性能,在电化学测试中,催化剂的抗CO中毒能力以及活性有明显的提高,通过进一步优化SnO_(2)在载体材料中所占比例,当SnO_(2)占载体质量20%时,催化剂在甲酸中抗CO中毒能力以及活性达到最高。 展开更多
关键词 DFAFc 二氧化锡 pd/SnO_(2)-c催化剂
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MnO_(2)-C载体对Pd催化剂电催化性能的研究
3
作者 李芳芳 房越 +1 位作者 杨富开 曲微丽 《电池工业》 CAS 2022年第6期292-294,共3页
以MnO_(2)和CabotVulcanXC-72为原料合成了MnO_(2)-C材料,并将其用作担载Pd纳米颗粒的载体,从而制备出Pd/MnO_(2)-C催化剂,并研究其在酸性环境下对甲酸的电催化氧化性能,在电化学测试中,催化剂的稳定性及活性有明显的提高,通过进一步的... 以MnO_(2)和CabotVulcanXC-72为原料合成了MnO_(2)-C材料,并将其用作担载Pd纳米颗粒的载体,从而制备出Pd/MnO_(2)-C催化剂,并研究其在酸性环境下对甲酸的电催化氧化性能,在电化学测试中,催化剂的稳定性及活性有明显的提高,通过进一步的优化MnO_(2)在载体材料中所占比例,当MnO_(2)占载体质量15%时,催化剂在甲酸中氧化的稳定性及活性达到最高。 展开更多
关键词 直接甲酸燃料电池 二氧化锰 pd/MnO_(2)-c催化剂
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用乙酰丙酮钯作前驱物制备Pd/C催化剂的研究 被引量:6
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作者 张曙东 雷远进 +2 位作者 刘小荣 顾永万 潘再富 《贵金属》 CAS CSCD 2006年第2期45-52,共8页
分别采用乙酰丙酮钯、氯化钯和硝酸钯作前驱物,用浸渍-还原法制备了一系列Pd/C催化剂,以松香歧化反应评价其活性,研究了活性炭类型、载体预处理、溶剂、还原方法及温度等因素对Pd/C催化剂活性的影响。结果表明,采用具有较大比表面积和... 分别采用乙酰丙酮钯、氯化钯和硝酸钯作前驱物,用浸渍-还原法制备了一系列Pd/C催化剂,以松香歧化反应评价其活性,研究了活性炭类型、载体预处理、溶剂、还原方法及温度等因素对Pd/C催化剂活性的影响。结果表明,采用具有较大比表面积和孔容的活性炭作载体有利于钯在其表面的均匀分布和催化剂活性的提高;以Pd(acac)2作前驱体,以及使用极性较强的溶剂与用无机配合物前驱体相比,制备的Pd/C催化剂活性较高;TG-DTA分析表明Pd(acac)2在350℃下完全分解,基于此结果,作者在350℃条件下采用氢气干法还原,制备出活性略高于从日本进口的Pd/C催化剂。 展开更多
关键词 催化化学 催化剂 钯/碳 乙酰丙酮钯 前驱物 歧化松香
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Pd/C催化剂上烯酮的选择性加氢反应 被引量:3
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作者 李玲 李杰 +2 位作者 江大好 张群峰 李小年 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期71-75,共5页
采用釜式反应器,在无溶剂条件下考察了金属Pd的负载量、催化剂粒度、载体预处理方式和反应温度等因素对Pd/C催化剂6,10,14-三甲基-13-烯-2-十五烷酮(FA-4H)选择性加氢性能的影响规律。实验结果表明:随着Pd负载量的增加,Pd/C催化剂FA... 采用釜式反应器,在无溶剂条件下考察了金属Pd的负载量、催化剂粒度、载体预处理方式和反应温度等因素对Pd/C催化剂6,10,14-三甲基-13-烯-2-十五烷酮(FA-4H)选择性加氢性能的影响规律。实验结果表明:随着Pd负载量的增加,Pd/C催化剂FA-4H加氢的活性逐渐增加;当Pd负载量在0.5%~3.0%(wt),FA-4H完全转化时目标产物六氢法呢基丙酮(PA)的选择性为99.3%~99.5%。较小的催化剂粒度对应较短的催化剂孔道,有利于减少产物PA在催化剂孔道内停留的时间,从而在一定程度上防止了C=O双键的过度加氢。此外,活性炭载体的硝酸或氨水预处理、较低的反应温度等也有利于减少Pd/C催化剂上FA-4H完全转化时加氢副产物6,10,14-三甲基-13-烯-2-十五烷醇(FA-alcohol)和6,10,14-三甲基-2-十五烷醇(PA-alcohol)的生成量,从而使目标产物PA的选择性接近100%。 展开更多
关键词 六氢法呢基丙酮 6 10 14-三甲基-13-烯-2-十五烷酮 pd c催化剂 选择性加氢
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超声震荡对负载型Pd催化剂制备的作用
6
作者 曲洪莹 邬冰 高颖 《化学工程师》 CAS 2012年第12期5-7,共3页
采用了两种方法制备了Pd/C-1-GC和Pd/C-2-GC两种催化剂。比较了在制备催化剂的不同过程采用超声震荡分散制备的催化剂Pd/C-2-GC对活性组分Pd分散的作用,发现在制备催化剂的整个过程都使用超声震荡制备的催化剂Pd/C-2-GC更有利于Pd的分散... 采用了两种方法制备了Pd/C-1-GC和Pd/C-2-GC两种催化剂。比较了在制备催化剂的不同过程采用超声震荡分散制备的催化剂Pd/C-2-GC对活性组分Pd分散的作用,发现在制备催化剂的整个过程都使用超声震荡制备的催化剂Pd/C-2-GC更有利于Pd的分散,Pd/C-2-GC催化剂对甲酸的氧化具有更高的电催化氧化活性和稳定性。 展开更多
关键词 pd 超声震荡 甲酸 电催化剂
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1-Boc-3-氮杂环丁酮的合成
7
作者 吕娜 张群正 +2 位作者 高雅 马瑜 潘青 《杭州化工》 CAS 2018年第2期19-21,共3页
1-Boc-3-氮杂环丁酮是应用广泛的有机药物中间体。该文在现有合成路线上加以改进。以溴苯为原料,经催化加氢、环合、氨基保护、Swem氧化等步骤得到目标化合物,总收率为26.1%;首次将Swem氧化法用于1-Boc-3.氮杂环丁酮的合成,合成... 1-Boc-3-氮杂环丁酮是应用广泛的有机药物中间体。该文在现有合成路线上加以改进。以溴苯为原料,经催化加氢、环合、氨基保护、Swem氧化等步骤得到目标化合物,总收率为26.1%;首次将Swem氧化法用于1-Boc-3.氮杂环丁酮的合成,合成路线具有原料易得、操作简便、污染较小的特点。 展开更多
关键词 1-Boc-3-氮杂环丁酮 Swem氧化 Boc酸酐 pd(oh)2/c
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啶酰菌胺的合成研究 被引量:6
8
作者 孙斌 李忆雪 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1645-1650,共6页
本文报道一种啶酰菌胺的新方法,即用Pd(OH)2/C催化的对氯苯硼酸与2-硝基溴苯的Suzuki反应、其产物2-(4-氯苯基)硝基苯经水合肼-三氯化铁体系还原后与2-氯烟酰氯或2-氯烟酸缩合得目标产物。在Suzuki反应中,考察了反应温度、无机碱、季铵... 本文报道一种啶酰菌胺的新方法,即用Pd(OH)2/C催化的对氯苯硼酸与2-硝基溴苯的Suzuki反应、其产物2-(4-氯苯基)硝基苯经水合肼-三氯化铁体系还原后与2-氯烟酰氯或2-氯烟酸缩合得目标产物。在Suzuki反应中,考察了反应温度、无机碱、季铵盐和溶剂对反应的影响后。再考虑到生产效率与生产成本的因素,发现以K3PO4·7H2O为无机碱,四丁基溴化铵(TBAB)为助剂,在DMF中,120℃下反应13h,Pd(OH)2/C能很好地催化对氯苯硼酸与2-硝基溴苯的Suzuki反应,并在这一的条件下考察Pd(OH)2/C循环利用的情况。 展开更多
关键词 啶酰菌胺 pd( oh) 2/c SUZUKI反应 水合肼 还原
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绿色合成AMA反应中纳米Pd/C催化剂的失活和再生
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作者 张群峰 马磊 +4 位作者 卢春山 吕井辉 刘维 王红 李小年 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第S2期526-529,共4页
在2-硝基-4-乙酰胺基苯甲醚(NMA)催化加氢合成2-氨基-4-乙酰胺基苯甲醚(AMA)反应中,规整纳米Pd/C催化剂表现出很好的催化活性和选择性。但Pd/C催化剂在反应的套用过程中表现出反应活性逐渐降低。通过XRD、BET、EDS、XPS等物性表征以及N... 在2-硝基-4-乙酰胺基苯甲醚(NMA)催化加氢合成2-氨基-4-乙酰胺基苯甲醚(AMA)反应中,规整纳米Pd/C催化剂表现出很好的催化活性和选择性。但Pd/C催化剂在反应的套用过程中表现出反应活性逐渐降低。通过XRD、BET、EDS、XPS等物性表征以及Na2S滴定法和原子吸收法测定Pd含量的研究表明,钯微晶的长大、钯流失、催化剂中毒等不是引起Pd/C催化剂失活的主要原因,而Pd/C催化剂表面金属钯活性位在反应后被2-氨基-4-乙酰胺基苯甲醚产物等有机物覆盖可能是导致其性能逐渐降低的关键。使用酸洗法可以去除反应后Pd/C催化剂表面覆盖的2-氨基-4-乙酰胺基苯甲醚等有机物,释放金属钯活性位,实现Pd/C催化剂的性能有较大程度的恢复;而其他方法对Pd/C催化剂活性恢复的效果不明显。 展开更多
关键词 2-氨基-4-乙酰胺基苯甲醚 pd/c催化剂 失活 再生
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吡啶羧酸类化合物吡啶环4位上连接氨甲基的方法探讨
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作者 赵明明 刘冬娴 贺江南 《广东化工》 CAS 2015年第20期58-59,共2页
文章探讨了两种在吡啶羧酸类化合物吡啶环4位上连接氨甲基的方法,发现路线2是可行的:将吡啶环4位先连接上羟甲基,用PBr3将羟甲基溴代为溴甲基,再用Na N3将溴甲基化合物转化为叠氮化合物,最后在Pd-C催化剂作用下H2将叠氮基还原为氨基,即... 文章探讨了两种在吡啶羧酸类化合物吡啶环4位上连接氨甲基的方法,发现路线2是可行的:将吡啶环4位先连接上羟甲基,用PBr3将羟甲基溴代为溴甲基,再用Na N3将溴甲基化合物转化为叠氮化合物,最后在Pd-C催化剂作用下H2将叠氮基还原为氨基,即得到产物4-氨甲基-2,6-吡啶二甲酸二甲酯(L)。最后一步的产率为74.5%。并讨论了路线1没有得到产物(L)的原因。 展开更多
关键词 2 6-吡啶二甲酸 4-氨甲基-2 6-吡啶二甲酸二甲酯 pd-c催化剂 催化加氢
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无溶剂液相催化加氢合成邻氨基苯甲醚的工艺研究 被引量:2
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作者 刘玉枫 孟庆方 徐国想 《淮海工学院学报(自然科学版)》 CAS 2019年第1期68-71,共4页
以邻硝基苯甲醚为原料,Pd/C作催化剂,研究了无溶剂液相催化加氢合成邻氨基苯甲醚的工艺.确定的适宜工艺条件为:氢压0.8MPa,反应温度80℃,搅拌转速800r/min,钯(干基)质量分数为5%的Pd/C催化剂用量为质量分数0.5%.在该条件下,产品收率≥94... 以邻硝基苯甲醚为原料,Pd/C作催化剂,研究了无溶剂液相催化加氢合成邻氨基苯甲醚的工艺.确定的适宜工艺条件为:氢压0.8MPa,反应温度80℃,搅拌转速800r/min,钯(干基)质量分数为5%的Pd/C催化剂用量为质量分数0.5%.在该条件下,产品收率≥94.50%(以邻硝基苯甲醚为计算基准),邻氨基苯甲醚产品质量分数≥99.70%,且催化剂可重复套用10次. 展开更多
关键词 邻硝基苯甲醚 pd/c催化剂 无溶剂液相催化加氢 邻氨基苯甲醚
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PNAM氢解脱苄合成NAM的反应动力学
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作者 肖珣 屈一新 温守明 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期372-375,共4页
采用湿Pd(OH)2/C催化剂在排除扩散影响的条件下,研究了常压下N-乙酰保护胞壁酸(PNAM)在w(乙酸)=80%的溶剂中氢解脱苄合成N-乙酰胞壁酸(NAM)的反应动力学。通过空白实验消除湿Pd(OH)2/C及溶剂对吸氢量的影响,以吸氢量来表征反应程度。通... 采用湿Pd(OH)2/C催化剂在排除扩散影响的条件下,研究了常压下N-乙酰保护胞壁酸(PNAM)在w(乙酸)=80%的溶剂中氢解脱苄合成N-乙酰胞壁酸(NAM)的反应动力学。通过空白实验消除湿Pd(OH)2/C及溶剂对吸氢量的影响,以吸氢量来表征反应程度。通过积分反应速率方程,对不同温度下该反应的实验数据进行了动力学计算。实验结果表明,在实验条件下,PNAM加氢脱苄反应合成NAM反应表现为一级,反应表观活化能Ea为76.496 kJ.mol-1,指前因子A为4.868×1010min-1。用IR、1HNMR、13CNMR、LC-MS和元素分析对产物进行了表征,证实了该化合物即是目标产物NAM。 展开更多
关键词 反应动力学 N-乙酰胞壁酸 湿pd(oh)2/c催化剂 氢解 脱苄
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CO2 electrolysis at industrial current densities using anion exchange membrane based electrolyzers 被引量:2
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作者 Pengfei Wei Hefei Li +7 位作者 Long Lin Dunfeng Gao Xiaomin Zhang Huimin Gong Guangyan Qing Rui Cai Guoxiong Wang Xinhe Bao 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第12期1711-1715,共5页
Significant progress on electrocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) has been achieved in recent years.However,the research and development of electrolyzer device for CO2RR is scarce.Here we use anion exchange memb... Significant progress on electrocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) has been achieved in recent years.However,the research and development of electrolyzer device for CO2RR is scarce.Here we use anion exchange membrane to develop zerogap electrolyzers for CO2RR.The electrochemical properties of the electrolyzers with Pd/C and Cu cathodes are investigated.The Pd/C cathode shows a current density of 200 mA cm^-2with CO Faradaic efficiency of 98%and energy efficiency of 48.8%,while the Cu cathode shows a current density of 350 mA cm^-2with total CO2RR Faradaic efficiency of 81.9%and energy efficiency of 30.5%.This work provides a promising demonstration of CO2 electrolyzer using anion exchange membrane for CO2 electrolysis at industrial current densities. 展开更多
关键词 cO2 electrolysis ELEcTROLYZER industrial current density anion exchange membrane energy efficiency pd/c catalyst cu catalyst
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无稳定剂水相体系中氢氧化钴纳米片沉积钯用于催化还原4-硝基苯酚
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作者 唐曾民 张玲 +1 位作者 杜晶晶 许利剑 《Transactions of Nonferrous Metals Society of China》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第6期1994-2002,共9页
在水溶液中制备负载钯的氢氧化钴(Co(OH)_(2)-Pd)纳米片,并将其作为催化剂用于还原4-硝基苯酚。为了制备Co(OH)_(2)-Pd纳米片,Pd纳米颗粒在室温和没有稳定剂的情况下通过抗坏血酸还原Na_(2)PdCl_(4)后固定在Co(OH)_(2)纳米片上。透射电... 在水溶液中制备负载钯的氢氧化钴(Co(OH)_(2)-Pd)纳米片,并将其作为催化剂用于还原4-硝基苯酚。为了制备Co(OH)_(2)-Pd纳米片,Pd纳米颗粒在室温和没有稳定剂的情况下通过抗坏血酸还原Na_(2)PdCl_(4)后固定在Co(OH)_(2)纳米片上。透射电镜和扫描电镜观察表明,尺寸为2~5 nm的Pd纳米颗粒均匀地分散在Co(OH)_(2)纳米片表面。在催化测试中,制备的2.18%Pd(摩尔分数)沉积的Co(OH)_(2)-Pd(1000)纳米片可以在6 min内催化并完成4-硝基苯酚向4-氨基苯酚的转化,第一次测试的动力学常数为0.0089 s^(−1)。该催化剂经过几个循环后仍保持较高的活性。结果表明,在NaBH_(4)存在下,Co(OH)_(2)-Pd(1000)纳米片对4-硝基苯酚的还原表现出较高的催化活性。 展开更多
关键词 pd纳米粒子 co(oh)_(2)纳米片 无稳定剂 催化剂 4-硝基苯酚
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直接氧化法制备羟基特戊酸的研究 被引量:2
15
作者 姜云鹏 洪哲 《丹东纺专学报》 2001年第2期3-4,共2页
羟基特戊醛在浓碱作用下歧化所生成的混合体系,不经分离直接在Pd/C催化下用空气氧化,得到较高产率的目标产物。对反应条件及催化活性进行了研究,用红外光谱分析、熔点测定等对产物进行了表征。
关键词 羟基特戊酸 羟基特戊醛 pd/c催化剂 直接氧化法
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酸碱性浸渍条件对钯炭催化剂加氢性能的影响
16
作者 王柳枫 徐志超 +1 位作者 李琪 王梁炳 《贵金属》 CAS 北大核心 2021年第2期56-61,共6页
采用氢氧化钠和盐酸调节钯炭(Pd/C)催化剂制备过程中的浸渍液的pH,制备了相应的钯炭催化剂。对Pd/C催化剂的成分、形貌等性质进行表征分析,研究了不同浸渍条件下制备的Pd/C催化剂对苯甲醛和2-氰基吡啶加氢的催化性能。结果表明,酸/碱浸... 采用氢氧化钠和盐酸调节钯炭(Pd/C)催化剂制备过程中的浸渍液的pH,制备了相应的钯炭催化剂。对Pd/C催化剂的成分、形貌等性质进行表征分析,研究了不同浸渍条件下制备的Pd/C催化剂对苯甲醛和2-氰基吡啶加氢的催化性能。结果表明,酸/碱浸渍方法可有效控制钯颗粒的尺寸大小及分散度。在浸渍液的pH值为3的条件下制备出的Pd/C-1^(#)催化剂平均粒径为2.78 nm。当浸渍液的pH值为10时,制备的Pd/C-2^(#)催化剂平均粒径为3.75 nm。对于2-氰基吡啶加氢,采用酸性浸渍条件制备的Pd/C催化剂具有更好的催化效果;而采用碱性浸渍条件制备的Pd/C-2^(#)催化剂对苯甲醛加氢效果更好。 展开更多
关键词 钯炭催化剂 浸渍pH 加氢反应 苯甲醛 2-氰基吡啶
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钯催化芳基溴代物和氨基乙醛缩二乙醇的偶联反应研究 被引量:1
17
作者 洪灵芬 孙楠 +4 位作者 任鸿 莫卫民 胡宝祥 沈振陆 胡信全 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第6期489-495,共7页
以Pd2(dba)3/XantPhos为原位生成的催化剂,研究了以芳基溴代物与氨基乙醛缩二乙醇之间的偶联反应合成N-(2,2-二乙氧基乙基)芳胺的反应,考察了催化剂前体、配体以及催化剂前体与配体的用量对该反应的影响.实验结果表明,当以2.5%Pd2(dba)... 以Pd2(dba)3/XantPhos为原位生成的催化剂,研究了以芳基溴代物与氨基乙醛缩二乙醇之间的偶联反应合成N-(2,2-二乙氧基乙基)芳胺的反应,考察了催化剂前体、配体以及催化剂前体与配体的用量对该反应的影响.实验结果表明,当以2.5%Pd2(dba)3作为催化剂前体,3.75%XantPhos作为配体,吸电子取代和给电子取代的芳基溴代物均可与氨基乙醛缩二乙醇发生C-N交叉偶联反应,高选择性的得到产物N-(2,2-二乙氧基乙基)芳胺,分离收率为73%~96%. 展开更多
关键词 芳基溴代物 氨基乙醛缩二乙醇 钯催化 c-N交叉偶联反应
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