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Pd/Cu(111)双金属表面催化糠醛脱碳及加氢的反应机理 被引量:3
1
作者 钱梦丹 薛继龙 +3 位作者 夏盛杰 倪哲明 蒋军辉 曹勇勇 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期34-42,共9页
采用密度泛函理论(DFT)研究糠醛在最稳定Pd/Cu(111)双金属表面上的吸附构型和糠醛脱碳及加氢的反应机理。结果表明,当糠醛初始吸附于O_3-Pd-top、O_7-Cu-hcp位时,吸附构型最稳定,其吸附能为73.4 kJ/mol。糠醛在Pd/Cu(111)双金属表面上... 采用密度泛函理论(DFT)研究糠醛在最稳定Pd/Cu(111)双金属表面上的吸附构型和糠醛脱碳及加氢的反应机理。结果表明,当糠醛初始吸附于O_3-Pd-top、O_7-Cu-hcp位时,吸附构型最稳定,其吸附能为73.4 kJ/mol。糠醛在Pd/Cu(111)双金属表面上更易发生脱碳反应。对于糠醛脱碳反应,所需活化能较低,各个基元反应均为放热反应,糠醛更易先失去支链上的H形成(C_4H_3O)CO,然后中间体脱碳加氢得到呋喃,其中,C_4H_3O加氢生成呋喃所需活化能(72.6 kJ/mol)最高,是反应的控速步骤。对于加氢反应,糠醛与首个氢原子的反应需要最大的活化能(290.4 kJ/mol),是反应的限速步骤。 展开更多
关键词 糠醛 密度泛函理论 pd/cu(111)双金属表面 吸附 脱碳 加氢
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改性Cu-Pd双金属电极电化学还原硝酸盐性能研究 被引量:4
2
作者 王畅 刘吉明 +1 位作者 王永恒 逯新宇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5296-5307,共12页
为揭示高盐废水中电催化还原硝酸盐氮的能力,采用阴极电沉积法成功制备了NF/CNTs/Cu-Pd双金属复合电极.通过SEM-EDS、XRD和XPS表征,证实CuPd纳米颗粒成功沉积在泡沫镍(NF)底板上.研究了电流密度、初始pH值、初始硝酸盐浓度和Cl^(-)浓度... 为揭示高盐废水中电催化还原硝酸盐氮的能力,采用阴极电沉积法成功制备了NF/CNTs/Cu-Pd双金属复合电极.通过SEM-EDS、XRD和XPS表征,证实CuPd纳米颗粒成功沉积在泡沫镍(NF)底板上.研究了电流密度、初始pH值、初始硝酸盐浓度和Cl^(-)浓度等因素对模拟水中NO_(3)^(-)-N、TN的去除能力的影响,并用实际高盐废水验证了其可行性.结果表明:没有Cl^(-)存在情况下,NF/CNTs/Cu-Pd可有效去除NO_(3)^(-)-N,但TN去除能力一般,NO_(3)^(-)-N主要转化为NH_(4)^(+)-N.有Cl^(-)存在作用下,NO_(3)^(-)-N、TN得到有效去除.反应最佳条件为:电流密度30mA/cm^(2),初始pH值7,初始浓度50mg/L,氯离子浓度2.0g/L,此时NO_(3)^(-)-N、TN去除率分别达到100%和97.2%.实际废水中溶解性有机物(DOM)会抑制NO_(3)^(-)-N去除.DOM去除后,NO_(3)^(-)-N去除率为95.5%,TN去除率达到85.6%. 展开更多
关键词 硝酸盐还原 NF/CNTs/cu-pd电极 电沉积 高盐废水
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Pd-Cu催化剂上吸附O强化甲烷活化机理研究
3
作者 张佳栋 牛俊天 +2 位作者 刘海玉 樊保国 金燕 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期987-995,共9页
甲烷催化燃烧相比较传统燃烧有燃烧温度低,清洁以及高效的优点,在天然气汽车、固体氧化物燃料电池等多个领域具有较好的应用前景。为了揭示甲烷在不同掺杂比的Pd-Cu团簇上的脱氢机理,本研究采用密度泛函理论(DFT)对CH_(4)^(*)在不同团... 甲烷催化燃烧相比较传统燃烧有燃烧温度低,清洁以及高效的优点,在天然气汽车、固体氧化物燃料电池等多个领域具有较好的应用前景。为了揭示甲烷在不同掺杂比的Pd-Cu团簇上的脱氢机理,本研究采用密度泛函理论(DFT)对CH_(4)^(*)在不同团簇上的直接脱氢和O辅助脱氢进行计算。计算结果表明,Pd原子的掺杂提高了Cu(111)表面的吸附能力,在直接脱氢过程中,Pd的掺杂不仅使能垒由2.56 eV降低到2.43 eV,而且使速率控制步骤由CH^(*)+^(*)→C*+H^(*)变为CH_(4)^(*)+^(*)→CH_(3)^(*)+H^(*)。预吸附O能够显著降低甲烷脱氢的能垒,速率控制步骤均为CH_(4)^(*)+O^(*)→CH_(3)^(*)+OH^(*),甲烷在团簇上O辅助脱氢的最高能垒的大小为Cu(111)(1.56 eV)>Pd6Cu(111)(1.44 eV)>Pd_(2)Cu(111)(1.38 eV),Pd的添加对于直接脱氢和O辅助脱氢的性能都有所提升。 展开更多
关键词 CH_(4)活化 pd-cu催化剂 直接脱氢 O辅助脱氢
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氮掺杂Pd-Cu/Al_(2)O_(3)催化剂富氢气氛下CO优先氧化性能
4
作者 岳丽君 马浩程 +2 位作者 赵婉君 李晋芳 张成明 《工业催化》 CAS 2023年第10期48-54,共7页
以Al_(2)O_(3)为载体,采用共浸渍法制备Pd-Cu/Al_(2)O_(3)和Pd-Cu-N/Al_(2)O_(3)催化剂。利用连续流动微反应装置考察氮掺杂对Pd-Cu/Al_(2)O_(3)催化剂低温富氢气氛下CO优先氧化性能的影响,结合XRD、FT-IR、H_(2)-TPR和XPS等手段对催化... 以Al_(2)O_(3)为载体,采用共浸渍法制备Pd-Cu/Al_(2)O_(3)和Pd-Cu-N/Al_(2)O_(3)催化剂。利用连续流动微反应装置考察氮掺杂对Pd-Cu/Al_(2)O_(3)催化剂低温富氢气氛下CO优先氧化性能的影响,结合XRD、FT-IR、H_(2)-TPR和XPS等手段对催化剂进行表征。结果表明,相较于Pd-Cu/Al_(2)O_(3),Pd-Cu-N/Al_(2)O_(3)具有更好的CO优先氧化性能。氮掺杂促进了表面Cu_(2)Cl(OH)_(3)的分散,增强了Pd和Cu之间的相互作用,提高了Pd和Cu_(2)Cl(OH)_(3)的氧化还原能力。同时,氮掺杂也有利于生成更多的表面活性Cu+物种,并且部分进入Pd晶格,抑制了反应过程中PdHx的形成,从而使催化剂催化性能提高。 展开更多
关键词 催化化学 Wacker型催化剂 pd-cu/Al_(2)O_(3) CO优先氧化 氮掺杂
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可逆型荧光探针的合成及对Cu^(2+)和Pd^(2+)的双重检测
5
作者 邵琦 鞠立鑫 +1 位作者 蒋春辉 陆鸿飞 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1943-1951,共9页
以6-肼基-8,9-二(萘-1-基)-9H-嘌呤、4-羟基-3-甲氧基苯甲醛为原料,通过简单的席夫碱反应合成了一种用于检测溶液中Cu^(2+)和Pd^(2+)的可逆型荧光探针(E)-4-({2-[8,9-二(1-萘基)-9H-嘌呤-6-基]肼亚基}甲基)-2-甲氧基苯酚(PHM)。并通过^(... 以6-肼基-8,9-二(萘-1-基)-9H-嘌呤、4-羟基-3-甲氧基苯甲醛为原料,通过简单的席夫碱反应合成了一种用于检测溶液中Cu^(2+)和Pd^(2+)的可逆型荧光探针(E)-4-({2-[8,9-二(1-萘基)-9H-嘌呤-6-基]肼亚基}甲基)-2-甲氧基苯酚(PHM)。并通过^(1)HNMR、^(13)CNMR、MS对其结构进行了表征。荧光光谱表明,PHM可以快速识别4-羟乙基哌嗪乙磺酸(HEPES)缓冲溶液中的Pd^(2+)和Cu^(2+),并且不受其他金属离子的干扰。其在V(二甲基亚砜)∶V(H_(2)O)=9∶1(pH 7.4,用0.2 mmol/L HEPES缓冲液调节)溶液中对Cu^(2+)和Pd^(2+)的检出限分别为72.97和839.00 nmol/L。PHM对Cu^(2+)和Pd^(2+)的响应时间在1 min内,PHM与Cu^(2+)和Pd^(2+)以物质的量比1∶1和1∶2形成配合物。同时,肉眼可以察觉到视觉色调的明显变化。向配合物PHM-Cu^(2+)溶液中加入乙二胺四乙酸(EDTA)后,探针PHM呈现出明显荧光恢复响应,证实了PHM的可逆性。Job’s曲线和密度泛函理论均验证了探针PHM与Pd^(2+)和Cu^(2+)可能的络合机制。 展开更多
关键词 可逆型荧光探针 cu^(2+) pd^(2+) 双重检测 试纸 功能材料
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Pd-Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究
6
作者 陆光 马国辉 +1 位作者 曲振平 李新勇 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2085-2087,共3页
采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破... 采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破坏了蒙脱土的层间排列但未改变Ti-PILC的层间距;TPR结果表明,Pd改变Cu-Ti-PILC催化剂表面上铜物种的还原性能;NO-TPD结果表明,Pd组分提高催化剂化学吸附NO;C3H6-SCR结果显示Pd物种能够提高Cu-Ti-PILC催化效果。 展开更多
关键词 C3H6-SCR NO-Tpd pd/cu-Ti-PILC
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多孔钛板负载Pd-Cu阴极电催化还原饮用水中硝酸盐的研究 被引量:14
7
作者 范经华 范彬 +2 位作者 鹿道强 曲丹 栾兆坤 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期1117-1122,共6页
研究了以多孔钛板负载钯-铜(4∶1)合金作为阴极,通过电催化还原脱除饮用水中硝酸盐氮的效果和主要影响因素.试验表明,电催化反硝化的主要产物为氮气,钯-铜合金的电催化活性可达到16.69 mg/(g.h)、选择性可达96.9%.在低硝酸盐氮浓度下,... 研究了以多孔钛板负载钯-铜(4∶1)合金作为阴极,通过电催化还原脱除饮用水中硝酸盐氮的效果和主要影响因素.试验表明,电催化反硝化的主要产物为氮气,钯-铜合金的电催化活性可达到16.69 mg/(g.h)、选择性可达96.9%.在低硝酸盐氮浓度下,电催化反硝化反应符合表观一级反应动力学,高浓度时符合零级反应动力学.当槽压低于1.5V或电流强度小于5mA时,阴极几乎不会发生硝酸盐氮的还原反应;而当槽压大于4.2V时或电流强度大于30mA时,阴极生成氨氮的副反应显著增加.中性条件下电催化反硝化的活性和选择性都能达到较好的效果,酸性条件下反应活性增加但选择性降低.溶液中的传质对反硝化没有显著影响.溶液中存在的其它阴离子对反硝化不利,不同阴离子对反硝化反应的影响次序为ClO4-<HCO3-<Cl-. 展开更多
关键词 多孔钛 钯铜合金 电催化脱硝 饮用水
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滇东Pt-Pd-Cu含矿建造地球化学特征及其含矿性分析 被引量:13
8
作者 陈永清 夏庆霖 刘红光 《中国地质》 CAS CSCD 2003年第3期225-234,共10页
滇东Pt-Pd-Cu含矿建造包括黑色页岩建造和玄武岩建造,黑色页岩建造由不同层位的黑色岩系组成。作者重点对元古宙昆阳群、下寒武统黑色岩系和二叠纪峨眉山玄武岩的地球化学特征进行了系统研究。研究表明:昆阳群黑色岩系以As、B(K≥5)显... 滇东Pt-Pd-Cu含矿建造包括黑色页岩建造和玄武岩建造,黑色页岩建造由不同层位的黑色岩系组成。作者重点对元古宙昆阳群、下寒武统黑色岩系和二叠纪峨眉山玄武岩的地球化学特征进行了系统研究。研究表明:昆阳群黑色岩系以As、B(K≥5)显著富集,Sb、Pd、Mo、Ag、U、Pt、V、Zn、W、Cu(K≥1.2)富集为特征;滇东下寒武统黑色岩系以Mo、Ag、U、As、V、B、Pd、Sb(K≥5)显著富集,Pt、Pb、Zn、W、Cu、Ni(K≥1.2)富集为特征;峨眉山玄武岩则以Pt、Pd(K≥5)显著富集,Au、Ag、Cu、Zn、Sb、B、U、V(K≥1.2)富集为特征。总之,分布于研究区不同层位的黑色岩系和二叠纪峨眉山玄武岩建造构成了该区贵金属(Pt、Pd、Ag、Au等)和有色金属(Cu、Mo、V等)元素成矿的初始矿源层,上述区域成矿要素最佳匹配地段是可能产出非传统贵金属(Pt、Pd、Ag、Au等)和有色金属(Cu、Mo、V等)矿床的潜在地段。 展开更多
关键词 非传统Pt-pd-cu矿床 黑色页岩建造 峨眉山玄武岩 滇东 地球化学 矿性
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微量吸附量热技术研究Pd-Cu/SiO_2的表面吸附 被引量:6
9
作者 李明时 葛欣 +1 位作者 邹琥 沈俭一 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第12期1896-1899,共4页
应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的... 应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的吸附性能 ,并考察了 O2 对 C2 H4 吸附性能的影响 .结果表明 ,Pd-Cu/Si O2 具有与 Pd/Si O2数量相近的表面 Pd原子 .加入 Cu可使 Pd对 H2 和 CO的强吸附位数目相对减少 ,弱吸附位数目相对增加 .Pd增加了 H2 在 Cu/Si O2 催化剂表面的吸附量 ,加速了 O2 在 Cu表面的吸附速率 .Pd原子和 Cu原子在Pd-Cu/Si O2 中混合均匀且分散良好 .乙烯在 Pd/Si O2 表面吸附有乙川、 di-σ和π吸附态 .Cu的加入可抑制乙烯在 Pd表面解离吸附为乙川 ,促进了非解离的 di-σ和 π吸附态形成 .乙烯在室温下可与 Pd表面吸附氧发生氧化反应 ,加入 Cu可降低 Pd表面吸附氧的氧化活性 ,使乙烯在 展开更多
关键词 乙烯 pd-cu/SiO2催化剂 表面吸附 微量吸附量热
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焙烧温度对Pd-Cu/凹凸棒土CO常温催化氧化性能的影响 被引量:4
10
作者 王永钊 程慧敏 +2 位作者 范莉渊 石晶 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期597-602,共6页
以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进... 以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,随焙烧温度升高,Pd-Cu/APT中载体逐步脱水,进而引起催化剂结构和织构变化,其中,Cu物种由Cu(OH)Cl逐渐向CuO转变,同时,高分散的Pd物种与Cu物种间相互作用先增强后减弱。经300℃焙烧的催化剂比表面积大,Cu物种以Cu(OH)Cl形式存在,且具有良好的分散状态,与Pd物种之间产生较强的相互作用,显著提高了其还原性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数0.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,常温可将CO完全转化800 min以上。焙烧温度高于或低于300℃均引起CO常温催化氧化性能的下降。 展开更多
关键词 pd-cu APT 凹凸棒土 焙烧温度 CO常温催化氧化
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多孔钛板负载Pd-Cu催化还原水中硝酸盐氮的研究 被引量:9
11
作者 周丽 邓慧萍 桑松表 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2008年第2期172-176,共5页
研究了多孔钛板负载Pd-Cu(1∶1)催化剂作为阴极,利用电化学反应器脱除水中的硝酸盐氮,在pH值为6.4,电极板的电流密度为2.3mA·cm-2的条件下,以0.1g·l-1无水硫酸钠作为支持电解质,反应4h后,硝酸盐氮的去除率可以达到36%,出水浓... 研究了多孔钛板负载Pd-Cu(1∶1)催化剂作为阴极,利用电化学反应器脱除水中的硝酸盐氮,在pH值为6.4,电极板的电流密度为2.3mA·cm-2的条件下,以0.1g·l-1无水硫酸钠作为支持电解质,反应4h后,硝酸盐氮的去除率可以达到36%,出水浓度已接近饮用水标准,然而在此催化剂负载比例下对副产物氨氮的选择率非常高.反应在300mA,pH值为6.4时脱硝效果最高.在合适的浓度下,NO3-占优势地位,受竞争吸附影响小,同时电极板吸附位未达到饱和时,电催化反硝化反应符合表观一级反应动力学.另外,溶液的传质对反硝化没有显著影响;进水口的外露形成的水流跌落有利于NH3的逸出,反应溶液中的NH4+-N副产物减少,但是硝酸盐氮的去除效果受到影响. 展开更多
关键词 多孔钛板 pd-cu催化剂 硝酸盐
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金属蒸气法制备聚合物固载双金属催化剂 Ⅱ.聚合物比表面对Pd-Cu催化剂分散度和活性的影响 被引量:3
12
作者 吴世华 朱常英 +2 位作者 黄唯平 解勤兴 吴文艳 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期49-53,共5页
利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载PdCu双金属催化剂.X射线衍射和透射电镜结果表明,随着树脂比表面积增大,固载量相同的PdCu催化剂,PdCu合金的颗粒减小,因而在甲苯,4甲基4羟基2戊... 利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载PdCu双金属催化剂.X射线衍射和透射电镜结果表明,随着树脂比表面积增大,固载量相同的PdCu催化剂,PdCu合金的颗粒减小,因而在甲苯,4甲基4羟基2戊酮加氢和电催化反应中活性增大. 展开更多
关键词 加氢 燃料电池电极 SMAI 双金属催化剂
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Pd-Cu合金复合膜的制备及表征 被引量:7
13
作者 高会元 李永丹 林跃生 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期41-45,共5页
采用无电化学镀技术制备了Pd-Cu合金复合薄膜。复合膜的初始基体是0.2pm等级的316L多孔不锈钢圆片(PSS),经过改性的(含Pd)溶胶-凝胶ZrO2成膜技术对PSS表面进行了修饰。修饰后的PSS表面首先进行无电镀金属Pd膜,然后在Pd膜表面再... 采用无电化学镀技术制备了Pd-Cu合金复合薄膜。复合膜的初始基体是0.2pm等级的316L多孔不锈钢圆片(PSS),经过改性的(含Pd)溶胶-凝胶ZrO2成膜技术对PSS表面进行了修饰。修饰后的PSS表面首先进行无电镀金属Pd膜,然后在Pd膜表面再镀金属Cu膜。最后把具有双金属镀层的膜片在773K,H2气氛(101kPa)下保持5~10h进行退火热处理,通过金属间分子热扩散把不锈钢基体上的金属Pd膜和金属Cu膜合金化为均匀的Pd-Cu合金复合薄膜。XPS确定表面组成为Pd90Cu10(质量分数/%)合金薄膜,经过XRD分析结合确定为单相无序fcc结构;而Pd59Cu41合金膜是由平衡fcc相和有序bcc相组成。通过SEM观察到Pd90Cu10合金薄膜(厚度5 μm)表面存在一些针孔;而Pd59Cu41合金膜(厚度10μm)没有针孔存在,这种合金复合膜应该具有极高的透H2选择性。 展开更多
关键词 pd-cu合金复合薄膜 渗透氢 多孔不锈钢 化学镀
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Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的TPR特性 被引量:6
14
作者 施介华 徐慧珍 过中儒 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第7期426-431,共6页
采用程序升温还原技术研究Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Pd-Cu/Al_2O_3双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Pd/Al_2O_3和Cu/Al_2O... 采用程序升温还原技术研究Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Pd-Cu/Al_2O_3双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Pd/Al_2O_3和Cu/Al_2O_3催化剂的还原性能有明显的差异,Pd-Cu/Al_2O_3催化剂的TPR峰形和峰位与相应的单金属催化剂的TPR曲线亦有明显的差异,其还原峰位发生位移。同时还发现热处理气氛对Pd-Cu/Al_2O_3催化剂的还原性能有明显的影响。讨论了负载于Al_2O_3载体上的Pd-Cu双金属及其单金属催化剂在还原过程中金属与载体、金属与金属间的相互作用以及热处理条件对其还原性能的影响。 展开更多
关键词 催化剂 金属催化剂 还原性
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氨浓度对氨蒸发法制备Pd-Cu/凹凸棒土催化剂常温CO氧化性能的影响 被引量:3
15
作者 王永钊 范莉渊 +3 位作者 武瑞芳 石晶 李潇 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1076-1082,共7页
以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和... 以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,在较低或过高氨浓度条件下,制备的PdCu/APT中Cu物种均主要以Cu O为主,仅有少量Cu2(OH)3Cl;适宜的氨浓度有利于稳定Cu2(OH)3Cl物相的形成,其薄片状的形貌特征、良好的分散状态以及与Pd物种间较强的相互作用,显著提高了CO催化氧化性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数1.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,Pd-Cu/APT催化剂表现出优异的CO室温催化氧化活性和稳定性。 展开更多
关键词 pd-cu/APT 凹凸棒土 氨蒸发法 氨浓度 CO常温催化氧化
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乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上气相氧化酯化一步合成乙酸乙酯 被引量:5
16
作者 伏再辉 奚红霞 龚健 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第4期262-267,共6页
研究了乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,CU主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇深度氧化副反应,提高酯化选择性.分子筛的酸性强弱对活性,特别是对酯化选... 研究了乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,CU主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇深度氧化副反应,提高酯化选择性.分子筛的酸性强弱对活性,特别是对酯化选择性有明显的影响,酯化要求在较强的酸中心上进行.探讨了氧化活性中心和酸中心的匹配关系以及CU对Pd的调变作用,提出了乙醇氧化酯化机理. 展开更多
关键词 乙醇 酯化 钯铜分子筛 乙酸乙酯
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用溶剂化金属原子浸渍法制备的高分散负载型催化剂Pd-Cu/C的结构与性质 被引量:3
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作者 吴世华 黄唯平 +2 位作者 朱常英 赵维君 张书笈 《化学工业与工程》 CAS 1995年第3期15-19,共5页
应用溶剂化金属原子浸渍(SMAI)法制备了三种金属含量比不同的Pd-Cu/C双金属催化剂。经XRD和TEM测定结果表明,催化剂中Pd和Cu已形成合金,合金颗粒平均直径小于5nm。XPS和Auger谱说明Pd和Cu均以... 应用溶剂化金属原子浸渍(SMAI)法制备了三种金属含量比不同的Pd-Cu/C双金属催化剂。经XRD和TEM测定结果表明,催化剂中Pd和Cu已形成合金,合金颗粒平均直径小于5nm。XPS和Auger谱说明Pd和Cu均以零价态存在。在亚异丙基丙酮(CH_3)_2C=CHCOCH_3加氢反应中,随着催化剂中Cu比例增加,催化活性增大,而生成六碳酮的选择性基本不变。 展开更多
关键词 合成 催化剂 活性炭 金属原子浸渍 金属催化剂
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Pd-Cu/Fe_3O_4@C催化1,4-丁炔二醇选择性加氢的研究 被引量:6
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作者 任勇 袁涛 +4 位作者 刘德蓉 熊伟 吴小海 衣飞 孟晓静 《化学研究与应用》 CSCD 北大核心 2017年第11期1686-1692,共7页
1,4-丁烯二醇是一种高经济价值的精细化学品,1,4-丁炔二醇选择性加氢是制备1,4-丁烯二醇的有效途径。本文采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Pd-Cu/Fe_3O_4@C,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等技术手段... 1,4-丁烯二醇是一种高经济价值的精细化学品,1,4-丁炔二醇选择性加氢是制备1,4-丁烯二醇的有效途径。本文采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Pd-Cu/Fe_3O_4@C,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等技术手段对催化剂进行了表征,考察了Pd/Cu物质的量比、反应温度、H2压力、反应时间和催化剂用量等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在Pd/Cu物质的量之比1∶1、催化剂/底物为1∶90000、反应温度为50℃、H_2压力为4MPa、时间为25min的条件下,1,4-丁炔二醇选择性加氢的转化率和选择性分别达到了95.2%和98.3%。该催化剂不仅具有高催化活性和选择性,而且易与反应产物实现磁性分离,为该过程的工业化应用奠定了基础。 展开更多
关键词 Fe3O4@C载体 pd-cu双金属催化剂 1 4-丁炔二醇 1 4-丁烯二醇
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Pd(OAc)_2/Cu(OTf)_2在离子液体BMImPF_6中催化苯乙烯二聚反应的研究 被引量:2
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作者 彭家建 厉嘉云 +3 位作者 邱化玉 蒋剑雄 蒋可志 来国桥 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第16期1749-1751,共3页
在离子液体BMImPF6中,用不同的钯催化剂和Lewis酸三氟甲磺酸铜Cu(OTf)2共催化苯乙烯二聚反应,发现用Pd(OAc)2/Cu(OTf)2作催化剂,Pd/Cu物质的量之比为1~4时,可高产率高选择性地获得苯乙烯二聚产物1,3-二苯基-1-丁烯.BMImPF6对催化剂有... 在离子液体BMImPF6中,用不同的钯催化剂和Lewis酸三氟甲磺酸铜Cu(OTf)2共催化苯乙烯二聚反应,发现用Pd(OAc)2/Cu(OTf)2作催化剂,Pd/Cu物质的量之比为1~4时,可高产率高选择性地获得苯乙烯二聚产物1,3-二苯基-1-丁烯.BMImPF6对催化剂有较好的溶解性,可固定催化剂体系,使催化剂有效地与产品分离.同时,α-甲基苯乙烯的二聚反应表明,室温下不发生反应,提高温度有利于反应进行. 展开更多
关键词 苯乙烯二聚 室温离子液体 pd(OAc)2/cu(OTf)2催化剂
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Pd、Cu-La_2O_3/SiO_2催化剂用于CO_2+H_2反应的研究 被引量:6
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作者 解红娟 谭猗生 牛玉琴 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第2期188-190,共3页
Pd and /or Cu - La2O3/SiO2 catalysts were prepared by Pd and/or Cu supported on La2O3/SiO2 with impregnation The capacities of catalysts reduction and the performance of reaction were studied by H2-TPR and hydrogenati... Pd and /or Cu - La2O3/SiO2 catalysts were prepared by Pd and/or Cu supported on La2O3/SiO2 with impregnation The capacities of catalysts reduction and the performance of reaction were studied by H2-TPR and hydrogenation of CO2 The results of H2-TPR indicate that increasing the content of CuO is advantageous to the reduction of high dispersing CuO, but adding La2O3 hinder the reduction of high dispersing CuO It was found that Pd-Cu alloy formed while Pd, Cu impregnated on La2O3/SiO2 The results of hydrogenation of CO2 indicate that CO2 conversion is promoted by adding La2O3 increasing the content of CuO The thermal stablity of methanol formation was improved by adding La2O3 Aldehyde can be obtained when Pd-Cu were used as active components, and the production of methanol was related to the content of Pd loaded on the 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 涂层氧化物 二氧化硅载体 双金属负载型催化剂 氧化镧
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