Pd/La_2O_3-CeO_2-Al_2O_3/CC催化燃烧低浓度甲烷的试验研究

采用涂覆-浸渍法制备了Pd/La2O3-CeO2-Al2O3/CC催化剂,测定了其对低浓度甲烷催化燃烧活性。试验表明,Pd/La2O3-CeO2-Al2O3/CC催化剂具有良好的催化活性,Pd负载量大的催化剂活性越好,La2O3对催化剂稳定性有帮助,CeO2的加入可以提高催化活性,空速为10000h-1时,0.5%Pd催化剂的T10为309℃、T90为432℃。

添加Ce(La)的Pd/γ-Al_2O_3甲醇低温裂解催化剂的结构和性能

采用XRD、BET、NH3 TPD、TPR等方法对CeO2 以及La2 O3和CeO2 共同改性的γ -Al2 O3担载Pd催化剂的结构和性能进行研究。结果表明 ,CeO2 改性的Pd/γ -Al2 O3具有很高的甲醇低温分解活性 ,但表面酸性导致生成较多的二甲醚 ;La2 O3的加入掩蔽了催化剂的表面酸性 ,同时促进了CeO2 在γ -Al2 O3载体内外表面的分散 ,使活性组分Pd和CeO2 之间的相互作用加强 ,从而大大提高了甲醇的裂解率。

不同方法制备的Ni/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂对CH_4-CO_2重整反应的催化性能

采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀 负载法制备了相同NiO含量的Ni ZrO2 CeO2 Al2 O3催化剂 ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及稳定性 ,测定了积碳量 .用CO2 程序升温脱附方法测试了它们的CO2 吸附性能 ,用H2 程序升温脱附方法测试了表面Ni的分散度 .结果表明 ,随温度升高 ,CH4和CO2 转化率降低的顺序是 :溶胶凝胶法≈共沉淀 负载法 >水热合成法 ,并且反应产物中n(CO) n(H2 ) 比随温度升高而降低 .水热法和共沉淀 负载法制备的催化剂稳定性好 ,且前者的活性比后者高 ;溶胶凝胶法制得的催化剂活性较高 ,但易失活 .积碳量大小顺序是 :水热法 >溶胶凝胶法 >共沉淀 负载法 .与其他方法制备的催化剂相比 ,水热法制备的催化剂对CO2 的吸附量更大 ,而且积碳主要存在于载体上 。

过渡金属对Pd/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响

利用分步等体积浸渍的方法 ,从蒽醌法生产双氧水的角度 ,制备了系列氢化催化剂 .同时 ,利用TPR ,XRD和TEM等技术 ,考察了第 4周期过渡金属对Pd/γ Al2 O3 催化剂活性的影响 .结果表明 ,铁系元素和锌助剂有利于钯在载体上的分散 ,提高了Pd的催化活性 ,使氢化效率提高 5 %～ 16 % 。

CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用

采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释.

ZrO2-Al2O3复合载体的制备方法对Pd基催化剂加氢脱硫性能的影响

采用连续流动微反装置考察了ZrO2-Al2O3复合载体制备方法对Pd基催化剂加氢脱硫性能的影响,并采用XRD,TPR,H2-TPD,NH3-TPD和H2吸附等技术对催化剂进行了表征。结果表明,复合载体的制备方法对Pd基催化剂加氢脱硫性能有较大的影响,与浸渍法相比,溶胶-凝胶法制备的复合载体增强了活性组分与载体的相互作用,有利于Pd分散度的增大和催化剂酸量的增加,从而有利于Pd基催化剂活性的提高。

La改性Al_2O_3载体负载Pd碳二馏分选择加氢催化剂的表征

通过氢吸附、程序升温还原、程序升温脱附、X射线衍射、X光电子能谱等表征手段,对以活性Al2O3为载体的Pd基碳二馏分选择加氢催化剂及以La改性Al2O3为载体的Pd基碳二馏分选择加氢催化剂进行了比较。实验结果表明,由于载体中的La与活性组分Pd发生了相互作用,对Pd起到了间隔作用,因而以La改性Al2O3为载体的催化剂具有Pd分散度高、热稳定性强、对反应物种的选择吸附性好等优点。

复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂（英文）

采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。

Pd/ZrO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Zr含量的ZrO2-Al2O3复合载体和Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,利用连续流动微反装置考察了Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的噻吩加氢脱硫(HDS)性能,并运用程序升温还原(TPR),程序升温脱附(H2-TPD,NH3-TPD)和N2物理吸附等技术对载体及催化剂进行了表征.结果表明:ZrO2-Al2O3复合载体中Zr含量对Pd基催化剂的HDS性能有较大影响,加入适量Zr可增大Pd/Al2O3催化剂的分散度及H2吸附量和酸量,减弱活性组分与载体的相互作用,使活性中心和噻吩吸附位增多以及活化能降低,从而有利于Pd基催化剂HDS反应活性的提高,w(Zr)为9%时Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的活性最好.

稀土(镧和铈)改性Pd/γ-Al_2O_3甲醇低温裂解催化剂的制备和性能

采用浸渍法制备稀土金属氧化物La2 O3和CeO2 改性的Pd/γ -Al2 O3甲醇低温裂解催化剂 ,考察了助剂镧和铈的加入顺序、活性组份Pd的含量以及焙烧温度等制备参数和预处理条件对催化剂性能的影响 ,并采用BET法测定催化剂的比表面积、用X射线光电子能谱研究催化剂的表面结构。在微反装置上对催化剂进行活性评价。结果表明 ,以硝酸镧和硝酸亚铈溶液顺序浸渍γ -Al2 O3载体、Pd负载量为 3% (质量分数 )、经 5 0 0～ 60

催化剂Pd/γ-Al_2O_3上Pd的双态行为

采用模拟配气系统和 XPS技术研究了活化气体的氧化还原特性对催化剂中 Pd质量分数为 7%的 Pd/γ- Al2 O3催化活性的影响 .得出 :催化剂经过贫燃保持 /贫燃下降或富燃保持 /贫燃下降处理后 ,催化剂失活 ,表面钯以 Pd O形式存在 ;经过贫燃保持 /富燃下降 ,富燃保持 /富燃下降 ,或富燃保持 /等化学计量下降处理后 ,催化剂被活化 ,表面钯以Pd0 形式存在 .Pd0 的钯对混合配气的催化活性比 Pd O的高得多 .催化剂活性具有可逆性 .等化学计量的气体具有保持催化剂活性的功能 .

负载型催化剂Pt-γ-Al_2O_3-CeO_2的合成和活性研究

模拟贫燃机车尾气条件下 ,比较浸渍法和共沉淀法制备的 Pt-γ- Al2 O3- Ce O2 纳米催化剂对 NO的催化还原活性 .结果表明 ,采用浸渍法所得的样品催化活性最高 ,使 NO的转化率达83% ;而共沉淀法所得的样品抗烧结性能好 ,活性温度范围宽 .利用 XRD,BET,TEM等手段对活性好的样品进行了一系列分析和比较 .

ZrO_2-Al_2O_3复合载体和焙烧温度对Pd基催化剂加氢脱硫性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了ZrO2-Al2O3复合载体,考察了复合载体和焙烧温度对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、NH3-TPD、H2和N2吸附等技术对载体及催化剂进行了表征。结果表明,Pd/ZrO2-Al2O3比Pd/ZrO2、Pd/Al2O3催化剂有较好的噻吩加氢脱硫反应活性。ZrO2-Al2O3复合载体的焙烧温度对Pd基催化剂加氢脱硫性能有较大的影响,其中以773 K焙烧制得的ZrO2-Al2O3复合载体的比表面积和孔容较大,Pd活性组分与载体的相互作用较强,催化剂的酸量和活性组分的分散度较大,以及加氢脱硫反应的活化能较低,因此以其为载体的Pd基催化剂具有较好的加氢脱硫活性。

ZrO_2及其含量对Pd/ZrO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并考察了ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,运用XRD和NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化剂的HDS性能有较大的影响,其中ZrO2含量为12wt%时Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的活性最好。ZrO2-Al2O3复合载体及其ZrO2含量对Pd基催化活性的影响是通过增加Pd的分散度、H吸附量和催化剂的酸量、以及降低活性组分与载体的相互作用来实现。

La_2O_3和CeO_2改性的Ag/γ-Al_2O_3甲醇深度氧化催化剂

在固定床常压连续流动反应器 气相色谱仪组合装置上考察La2 O3和CeO2 改性Ag/γ Al2 O3催化剂对甲醇深度氧化的催化性能 ,并用XRD进行物相结构表征。结果表明 ,载体中添加CeO2 大大促进了Ag在γ Al2 O3载体上的分散 ,La2 O3的加入能够降低甲醇的起燃温度 ,而La2 O3和CeO2 的协同作用能够提高甲醇转化为CO2 的选择性。

Pd-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂脱除水中硝酸盐

采用分步浸渍法和共浸渍法制备系列Pd负载质量分数为1%的Pd-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,以氢气为还原剂研究其对水中硝酸盐催化脱除的性能。结果表明,催化剂中Cu与Pd物质的量比以及Cu、Pd的浸渍顺序对催化剂性能有重要影响,硝酸根转化率随着Cu与Pd物质的量比的增大而增大;硝酸根转化活性以Cu与Pd物质的量比为5∶1、先浸渍Pd再浸渍Cu所得催化剂较优;从氨氮选择性方面看,以先浸渍Cu后浸渍Pd制备的催化剂选择性较低,在Cu与Pd物质的量比为1∶1、先浸渍Cu再浸渍Pd所得催化剂较优。

Pd-La/Al_2O_3催化剂的制备及其在胺化反应中的催化性能

研究了负载型Pd-La/Al2O3催化剂的制备条件及其在2,6-二异丙基苯酚(2,6-DIPP)气相胺化制备2,6-二异丙基苯胺中的反应性能。探讨了制备催化剂采用的溶剂、催化剂活性组分Pd的含量对催化性能的影响,并对气相胺化反应的工艺条件进行了研究。在0 5%Pd-0 1%La/Al2O3催化剂上,在反应温度220℃、液态空速0 1h-1、NH3/2,6-DIPP摩尔比10、H2/2,6-DIPP摩尔比30的条件下,酚的初始转化率为92 7%,胺的初始选择性为90 5%,该催化剂连续运转386h,性能稳定。

α-甲基苯乙烯加氢生成异丙苯Pd/γ-Al_2O_3催化剂制备及评价

用不同的方法制备了一系列的Pd/-γAl2O3和Pd-Ni/-γAl2O3催化剂,并在溢流床反应器中对其-α甲基苯乙烯(AMS)加氢为异丙苯的催化性能进行了评价。结果发现用浸渍沉淀法制备的0.25%Pd/-γAl2O3催化剂性能较佳,在0.7MPa、100℃、空时为17min和氢气放空量为10mL/min～20mL/min的条件下,其AMS转化率近100%,异丙苯的选择性为94%以上。对使用过的催化剂进行了Χ射线衍射、透射电镜、扫描电镜表征和能谱分析的结果表明:催化剂钯颗粒分散均匀,反应500h未见晶粒聚集,钯含量不变。制备的最佳催化剂性能可比工业上应用的进口催化剂,甚至在短的实验测时期内还略优。

MgO修饰的γ-Al_2O_3作为燃烧催化剂La_(0.8)Sr_(0.2)CoO_3载体的研究

以γ-Al2 O3 为第一载体 ,Mg O为修饰物 ,在修饰过程中加入络合剂聚乙烯醇 ( PVA)制备复合载体 ,以稀土复合氧化物 La0 .8Sr0 .2 Co O3 为活性组分 ,采用浸渍蒸干法得到负载型催化剂 ,用 XRD、BET法、二甲苯完全氧化等手段 ,测定了复合载体及催化剂的相关性能 .结果表明 :加入 PVA可有效减小复合载体的晶粒至纳米量级 ,提高其比表面积 ,降低修饰物 Mg O的用量 ,其相应催化剂的活性也得到改善 .

碱金属改性Pd/γ-Al_2O_3催化剂三效性能的研究

考察了碱金属对氧化铝负载钯催化剂的改性作用,发现钾的作用最为明显,其三效起燃温度可降低50℃以上.在氧化还原数S=1.0和5=1.5两种条件下进行对比,表明碱金属的掺入可以拓宽催化剂的操作窗口.低电负性碱金属的掺入,一方面增强了电负性物种CO,NO和O2的吸附能力,同时减弱了电正性物种C3H6的吸附能力,另一方面,削弱了吸附态分子NO中N-O键的键能,促进其解离,抑制了N2O的生成.