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二氧化碳在Pd/SiO_2和La-Pd/SiO_2上的催化氢化反应 被引量:1
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作者 姜玄珍 鲍坚斌 +1 位作者 周涛 陈旸 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1988年第1期91-93,共3页
对CO2在附载型Pd催化剂上的氢化反应的研究迄今报道不多,且都在加压条件下进行,对常压下助催剂如何改善Pd的催化行为未见报道。本文探讨了Pd/SiO2催化剂,未加与掺加助催剂La(NO3)3后,其Pd粒大小、CO2的吸附性能及CO2/H2催化活性等方... 对CO2在附载型Pd催化剂上的氢化反应的研究迄今报道不多,且都在加压条件下进行,对常压下助催剂如何改善Pd的催化行为未见报道。本文探讨了Pd/SiO2催化剂,未加与掺加助催剂La(NO3)3后,其Pd粒大小、CO2的吸附性能及CO2/H2催化活性等方面都有显著差异。 展开更多
关键词 pd/sio2 La-pd/sio2 催化剂 脱附活化能 CO 催化氢化 氢化反应 sio
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Pd/Ce_xZr_(1-x)O_2/SiO_2催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究 被引量:6
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作者 周忠良 季生福 +2 位作者 银凤翔 卢泽湘 李成岳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期583-588,共6页
采用浸渍法制备了Pd质量分数为0.1%~1.0%的Pd/SiO2和Pd/5%CexZr1-xO2/SiO2(x=0.0~1.0)系列催化剂,在微型固定床反应器上对催化剂的甲烷催化燃烧性能进行了评价,用XRD、H2-TPR等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征.结果表明,Pd/SiO2... 采用浸渍法制备了Pd质量分数为0.1%~1.0%的Pd/SiO2和Pd/5%CexZr1-xO2/SiO2(x=0.0~1.0)系列催化剂,在微型固定床反应器上对催化剂的甲烷催化燃烧性能进行了评价,用XRD、H2-TPR等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征.结果表明,Pd/SiO2和Pd/CexZr1-xO2/SiO2催化剂都具有较好的甲烷催化燃烧活性,CexZr1-xO2可以明显提高催化剂的催化活性,并且Ce和Zr的比值对催化剂催化活性也有显著的影响.XRD和TPR显示,Pd/CexZr1-xO2/SiO2催化剂中的CexZr1-xO2对PdO的分散性和还原性有较好的促进作用. 展开更多
关键词 甲烷催化燃烧 pd/sio2 pd/CexZr1-xO2/sio2 XRD TPR
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不同温度焙烧的Au-Pd/SiO_2催化剂上甲醇选择性氧化制备甲酸甲酯 被引量:2
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作者 师瑞萍 王辉 +4 位作者 朱华青 吴志伟 秦张峰 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第8期985-991,共7页
以溶胶固定法制备了Au-Pd/SiO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对甲醇选择氧化制甲酸甲酯反应性能的影响。在200~500℃,400℃焙烧的Au-Pd/SiO2具有最好的低温催化性能,在室温下就有活性,反应温度为100℃时甲醇转化率为25.3%,甲酸甲酯的选... 以溶胶固定法制备了Au-Pd/SiO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对甲醇选择氧化制甲酸甲酯反应性能的影响。在200~500℃,400℃焙烧的Au-Pd/SiO2具有最好的低温催化性能,在室温下就有活性,反应温度为100℃时甲醇转化率为25.3%,甲酸甲酯的选择性为100%。采用BET、XRD、UV-vis DRS、XPS、TEM和DRIFTS技术对催化剂进行表征,结果表明,催化剂中活性组分Au和Pd的高分散性,合适的Au和Pd粒径,Au-Pd合金的形成以及Au和Pd之间的强相互作用力,有利于甲醇氧化为甲酸甲酯反应的进行。初步推测出了甲醇在Au-Pd/SiO2上氧化为甲酸甲酯的反应机理,甲醇在Au-Pd/SiO2催化剂上是通过甲氧基中间体得到甲酸甲酯的。 展开更多
关键词 甲醇 甲酸甲酯 焙烧温度 Au-pd/sio2
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Pd/SiO_2有机-无机薄膜的制备及其在N_2气氛中的热稳定性 被引量:1
4
作者 杨靖 许好 +2 位作者 李保松 霍翔 李悦 《膜科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期9-13,19,共6页
采用溶胶-凝胶法,在甲基化改性SiO2溶胶中掺杂PdCl2,制备Pd/SiO2有机-无机薄膜.通过XRD、红外光谱、TG-DTG分析、接触角以及SEM测试,考察该样品在N2气氛中的热稳定性.结果表明,Pd/SiO2膜材料经200℃以上温度焙烧后,样品中即出现了少量... 采用溶胶-凝胶法,在甲基化改性SiO2溶胶中掺杂PdCl2,制备Pd/SiO2有机-无机薄膜.通过XRD、红外光谱、TG-DTG分析、接触角以及SEM测试,考察该样品在N2气氛中的热稳定性.结果表明,Pd/SiO2膜材料经200℃以上温度焙烧后,样品中即出现了少量纳米金属Pd粒子,这些金属Pd为PdCl2还原所得.随着焙烧温度的升高,金属Pd粒子的衍射峰强度增加,膜材料中的Si-CH3吸收峰和Si-OH吸收峰减弱.样品中的Si-CH3吸收峰在750℃时完全消失.金属Pd的掺杂对SiO2膜材料的化学结构基本没影响.保持Pd/SiO2有机-无机薄膜及分离膜疏水性的最适宜焙烧温度为350℃. 展开更多
关键词 pd/sio2薄膜 溶胶-凝胶法 疏水性 热稳定性
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Pd/SiO_2杂化材料在空气气氛中热分解的动力学和热力学研究
5
作者 杨靖 李保松 赵亚梅 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2016年第12期36-40,共5页
为了研究Pd/SiO_2杂化材料的热力学性能,以正硅酸乙酯、甲基三乙氧基硅烷为前驱体,氯化钯为钯源,采用溶胶-凝胶法制备Pd/SiO_2杂化材料。采用TG-DTG技术对其进行热分析,利用KAS和FWO法计算热分解活化能Ea,根据主曲线法确定热分解的机理... 为了研究Pd/SiO_2杂化材料的热力学性能,以正硅酸乙酯、甲基三乙氧基硅烷为前驱体,氯化钯为钯源,采用溶胶-凝胶法制备Pd/SiO_2杂化材料。采用TG-DTG技术对其进行热分析,利用KAS和FWO法计算热分解活化能Ea,根据主曲线法确定热分解的机理函数,并计算峰温下不同升温速率时的平均活化焓ΔH≠、活化熵ΔS≠、活化Gibbs自由能ΔG≠。结果表明,Pd/SiO_2杂化材料的热分解过程分为3个阶段。第1阶段为水分子和醇的挥发,第2阶段为未完全水解反应物的分解和Pd^(2+)的还原/氧化,第3阶段为甲基的分解和部分Pd0的氧化。3个阶段的ΔG≠、ΔH≠值均随着温度的升高而增加,其值都大于0。Pd的负载增大了甲基热分解反应阶段的活化能。 展开更多
关键词 pd/sio2杂化材料 热分解 热分析动力学 热力学
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界面活性Pd/SiO_2催化剂用于水相加氢反应
6
作者 郝雅娟 薛楠 +2 位作者 刘玲玲 张晓明 杨恒权 《中国科技论文》 CAS 北大核心 2018年第6期655-659,713,共6页
将Pd/SiO2进行表面疏水化修饰后,获得具有界面活性的固体催化剂,并以此作为稳定剂成功制备了气体微泡。这种微泡体系可以增加气-液反应界面,减小传质阻力,为水介质中进行的气-液-固多相反应提供了一种高效的催化反应平台。研究表明,与... 将Pd/SiO2进行表面疏水化修饰后,获得具有界面活性的固体催化剂,并以此作为稳定剂成功制备了气体微泡。这种微泡体系可以增加气-液反应界面,减小传质阻力,为水介质中进行的气-液-固多相反应提供了一种高效的催化反应平台。研究表明,与传统的多相反应体系相比,这种微泡催化体系在水相催化烯烃的氢化反应中显示出更高的催化活性。经过7次反应循环,催化剂活性没有明显降低。 展开更多
关键词 物理化学 界面活性pd/sio2 微泡 多相反应体系 加氢反应
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ICP-AES法测定Pd/-γAl_2O_3-SiO_2催化剂中微量钯 被引量:2
7
作者 刘丽华 赵荣林 张喜文 《当代化工》 CAS 2005年第4期281-283,共3页
建立了用电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES)法测定Pd/-γAl2O3-SiO2催化剂中微量钯含量的方法。确定了适宜的炬管高度、火焰水平位置、高频发生器正向功率及进样速度,考察了基体效应,在此条件下测定的数据具有较高的重复性和回收率。用... 建立了用电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES)法测定Pd/-γAl2O3-SiO2催化剂中微量钯含量的方法。确定了适宜的炬管高度、火焰水平位置、高频发生器正向功率及进样速度,考察了基体效应,在此条件下测定的数据具有较高的重复性和回收率。用该法对实际样品进行了分析,得到满意的结果。 展开更多
关键词 钯含量 ICP—AES pd/γ-Al2O3-sio2催化剂
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SiO_2为载体负载Pd催化加氢合成2,4-二氟苯胺的研究 被引量:2
8
作者 袁加程 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2009年第1期44-46,50,共4页
用浸渍法制得0.2%铁元素改性的SiO2为载体的负载5%Pd催化剂对2,4-二氟硝基苯常压催化加氢,用沸点、元素分析I、R和1H NMR对它的结构进行了表征,证明为目标产物2,4-二氟苯胺;确定优化工艺条件为:反应物0.1 mol,催化剂0.26 g,80 mL无水乙... 用浸渍法制得0.2%铁元素改性的SiO2为载体的负载5%Pd催化剂对2,4-二氟硝基苯常压催化加氢,用沸点、元素分析I、R和1H NMR对它的结构进行了表征,证明为目标产物2,4-二氟苯胺;确定优化工艺条件为:反应物0.1 mol,催化剂0.26 g,80 mL无水乙醇作溶剂,反应温度为50℃,0.1 MPa下氢化反应2 h,产率为97.9%,产物的纯度达98.4%。 展开更多
关键词 sio2为载体负载pd催化剂 2 4-二氟硝基苯 2 4-二氟苯胺 催化加氢 常压
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Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂的稳定性研究
9
作者 常仕英 于飞 +2 位作者 杨冬霞 王加俊 易健宏 《贵金属》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期54-59,共6页
以浸渍法制备Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂(Pt-Pd/CS),与Pt-Pd/Al2O3催化剂进行耐硫和耐热稳定性对比。用比表面(BET)、X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电镜(HRTEM)等表征催化剂,用模拟气小样方法(SGB)评价催化活性。结果表明,Pt-Pd/CS具有比Pt-... 以浸渍法制备Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂(Pt-Pd/CS),与Pt-Pd/Al2O3催化剂进行耐硫和耐热稳定性对比。用比表面(BET)、X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电镜(HRTEM)等表征催化剂,用模拟气小样方法(SGB)评价催化活性。结果表明,Pt-Pd/CS具有比Pt-Pd/Al2O3催化剂更好的热稳定性和耐硫性。780℃,10 h老化后,Pt-Pd/Al2O3性能轻微下降,而Pt-Pd/CS催化剂中CeO2与贵金属的相互作用增强,NO氧化活性提高。在SO2气氛中,两种催化剂的低温活性均显劣化,但在350℃以上时,Pt-Pd/CS的活性反而提高;Pt-Pd/Al2O3对SO2的饱和吸附时间和吸附量分别为Pt-Pd/CS的3倍以上,因此活性衰减迅速。 展开更多
关键词 催化化学 NO氧化 Pt-pd/CeO2-sio2 热稳定性 耐硫性
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醋酸乙烯Pd—Au/SiO2催化剂的老化研究
10
作者 杨运信 张丽斌 +1 位作者 张士福 查晓钟 《维纶通讯》 2010年第1期20-24,38,共6页
比较了乙烯气相法合成醋酸乙烯Pd—Au/SiO2催化剂不同反应时期的结构变化情况,指出催化剂的失活主要是由于稠环有机物的不可逆吸附而不是活性组分Pd晶粒增长造成的,由此提出了催化剂的多种老化方法促使Pd晶粒增长以降低初活性,从而... 比较了乙烯气相法合成醋酸乙烯Pd—Au/SiO2催化剂不同反应时期的结构变化情况,指出催化剂的失活主要是由于稠环有机物的不可逆吸附而不是活性组分Pd晶粒增长造成的,由此提出了催化剂的多种老化方法促使Pd晶粒增长以降低初活性,从而达到缩短催化剂驯化期的目的。以XRD作为主要表征手段,研究了制备过程中各种气氛下的高温老化方法对Pd—Au/SiO2体系的影响。结果表明,高温焙烧不影响Pd,Au的合金结构,但会促使金属微粒的凝聚生长,从而降低了催化剂初活性,缩短了工业运行的驯化期,尤其是醋酸气氛老化的催化剂具有更好的活性稳定性和更高的反应选择性。 展开更多
关键词 pd—Au/sio2 醋酸乙烯 催化剂 老化 晶粒粒径 活性 选择性
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用Pd-Fe/SiO_2常压催化加氢合成3-氟-4-氨基苯酚的研究
11
作者 周壮 张晓伟 《淮阴师范学院学报(自然科学版)》 CAS 2009年第1期60-63,共4页
以自制的Pd-Fe/SiO2为催化剂,对3-氟-4-硝基苯酚常压催化加氢得到3-氟-4-氨基苯酚,用熔点、元素分析I、R和1H NMR对其结构进行了表征,并确认为目标产物.确定优化工艺条件为:0.1 mol硝基物,催化剂2.6 g/mol硝基物,无水乙醇作溶剂,用量为6... 以自制的Pd-Fe/SiO2为催化剂,对3-氟-4-硝基苯酚常压催化加氢得到3-氟-4-氨基苯酚,用熔点、元素分析I、R和1H NMR对其结构进行了表征,并确认为目标产物.确定优化工艺条件为:0.1 mol硝基物,催化剂2.6 g/mol硝基物,无水乙醇作溶剂,用量为60 mL,反应温度为40℃,0.1 MPa下加氢反应3 h,收率为98.1%,产物的纯度达98.4%. 展开更多
关键词 pd-Fe/sio2催化剂 3-氟-4-氨基苯酚 催化加氢 常压
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核-壳结构Pd-Co_3O_4@SiO_2催化剂的低浓度甲烷催化燃烧性能 被引量:5
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作者 卢楠 吴志伟 +5 位作者 雷丽军 秦张峰 朱华青 罗莉 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1120-1127,共8页
用自组装法制备了一种具有核#壳结构的Pd-Co3O4@SiO2催化剂,对其低浓度甲烷催化燃烧性能进行了研究。TEM、XRD、H2-TPR表征及催化活性测试结果表明,SiO2壳内的PdO与CoOx之间的强相互作用,使得Pd-Co3O4@SiO2对低浓度甲烷燃烧具有优异的... 用自组装法制备了一种具有核#壳结构的Pd-Co3O4@SiO2催化剂,对其低浓度甲烷催化燃烧性能进行了研究。TEM、XRD、H2-TPR表征及催化活性测试结果表明,SiO2壳内的PdO与CoOx之间的强相互作用,使得Pd-Co3O4@SiO2对低浓度甲烷燃烧具有优异的催化活性。同时,与负载型Pd/Co3O4-SiO2及Pd/Co3O4@SiO2催化剂相比,核-壳型Pd-Co3O4@SiO2催化剂经800℃煅烧后仍能保持较好的核-壳结构,有效地避免了Pd和Co活性物种的高温烧结,因而具有更高的热稳定性。 展开更多
关键词 pd-Co3O4@sio2 低浓度甲烷 催化燃烧 核-壳结构 热稳定性 自组装法
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一锅水热-浸渍法制备Pd-Fe/SiO_2催化剂及其蒽醌加氢性能增强 被引量:6
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作者 卓俊琳 蔡卫权 罗晓雷 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期3913-3918,共6页
以正硅酸乙酯为硅源,Pluronic三嵌段共聚物P123或四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构调节剂,采用一锅温和水热法成功地合成了Fe-修饰的SiO_2;并以其为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型0.3%Pd-3%Fe/SiO_2催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、CO脉... 以正硅酸乙酯为硅源,Pluronic三嵌段共聚物P123或四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构调节剂,采用一锅温和水热法成功地合成了Fe-修饰的SiO_2;并以其为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型0.3%Pd-3%Fe/SiO_2催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、CO脉冲吸附法、微型浆态床反应器和高效液相色谱对产物的物相结构、织构性质和2-乙基蒽醌加氢性能进行了表征和测试。结果表明,该催化剂具有较规整的孔道、较窄的孔径分布和适中的比表面积;在蒽醌加氢反应中,该催化剂的氢化效率可达13.1g/L、选择性可达66.1%,并且反应4h时的氢化效率仍高达11g/L。相比之下,典型的工业Pd-催化剂反应1.5h后便因副反应过多而无法进行,且氢化效率仅有5.4g/L,选择性仅有26.2%。研究还发现,以P123为结构调节剂时,掺杂Fe可以提高催化剂的选择性;而以TPAOH为结构调节剂时,掺杂Fe可以同时显著地改善催化剂的活性和选择性。 展开更多
关键词 过氧化氢 2-乙基蒽醌 加氢 pd-Fe/sio2催化剂 Fe-助剂 选择性
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Photocatalytic Synthesis of Hydrocarbon Oxygenates from C_2H_6 and CO_2 over Pd-MoO_3/SiO_2 Catalyst 被引量:2
14
作者 Xitao Wang Zhong He Shunhe Zhong Xiufen Xiao 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2007年第2期173-178,共6页
Pd-MoO3/SiO2 catalyst has been prepared using the method of incipient wetness impregnation. The photo absorbing behaviors and chemisorbing properties of the catalyst have been characterized by UV-vis spectra and TPD-M... Pd-MoO3/SiO2 catalyst has been prepared using the method of incipient wetness impregnation. The photo absorbing behaviors and chemisorbing properties of the catalyst have been characterized by UV-vis spectra and TPD-MS experiments. The results indicated that metal Pd loaded on MoOa/SiO2 has a significant effect on the photo absorbing performance of MoOa/SiO2, and an obvious blue shift of the absorption edge is produced. Under UV irradiation, the chemisorption state of CO2 undergoes decomposing process to form CO at 481 K, and a two-site adsorption state of ethane can be formed at around 496 K. Photo-oxidation of ethane using carbon dioxide can mainly produce propanal, ethanol and acetaldehyde in the temperature range of 353-423 K. The presence of metal Pd improves the catalytic activity remarkably. 展开更多
关键词 PHOTO-CATALYSIS carbon dioxide ethane hydrocarbon oxygenates pd-MoOa/sio2 catalyst
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高温焙烧对Pd-Au/SiO_2体系中Pd-Au合金聚集态的影响 被引量:1
15
作者 姚建东 张丽斌 +1 位作者 宋朝红 杨运信 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第5期416-420,共5页
以XRD作为主要的表征手段,研究了在Pd-Au/SiO2体系的制备过程中引入高温焙烧技术后对此体系的影响。实验结果表明,制备过程中的还原阶段对Pd-Au合金相的形成起着决定性作用,还原之前的高温焙烧对Pd和Au的化合物产生各自不同的影响,使得P... 以XRD作为主要的表征手段,研究了在Pd-Au/SiO2体系的制备过程中引入高温焙烧技术后对此体系的影响。实验结果表明,制备过程中的还原阶段对Pd-Au合金相的形成起着决定性作用,还原之前的高温焙烧对Pd和Au的化合物产生各自不同的影响,使得Pd,Au不能最终形成均一的合金结构;而还原后的高温焙烧则不影响Pd,Au的合金结构,但会引起金属微粒的凝聚生长,使得晶粒变大,晶粒增长的程度受焙烧气氛、焙烧温度的影响,与焙烧时间无关。 展开更多
关键词 钯-金/二氧化硅体系 醋酸乙烯 高温焙烧 晶粒粒径
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超临界干燥法制备载Ru-Pd硅气凝胶及其催化加氢制备1,4-环己二胺 被引量:1
16
作者 熊亮亮 刘春洋 +1 位作者 张瑜 蔡建国 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1332-1337,共6页
采用溶胶-凝胶法及超临界干燥法制备了载Ru-Pd硅气凝胶催化剂,利用XRD、TEM、N_2吸附-脱附等方法对制备的催化剂进行表征,通过单因素实验考察了催化剂用量、氢气压力、反应温度、反应时间对催化剂催化性能的影响,并研究了催化剂的稳定... 采用溶胶-凝胶法及超临界干燥法制备了载Ru-Pd硅气凝胶催化剂,利用XRD、TEM、N_2吸附-脱附等方法对制备的催化剂进行表征,通过单因素实验考察了催化剂用量、氢气压力、反应温度、反应时间对催化剂催化性能的影响,并研究了催化剂的稳定性。实验结果表明,所制备的载Ru-Pd硅气凝胶催化剂比表面积大、孔隙率高,Ru和Pd在载体表面分散均匀;在催化剂用量为1.0 g、反应压力为4.2 MPa、反应温度为140℃、反应时间为3 h条件下,催化剂的催化性能良好,对硝基苯胺转化率接近100%,1,4-环己二胺选择性为72%;5次实验后催化剂仍具有较好的催化活性,稳定性良好。 展开更多
关键词 超临界干燥法 载Ru-pd硅气凝胶 催化加氢 1 4-环己二胺
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葡萄糖和Pd对钴基费托合成催化剂结构和性能的影响
17
作者 代惠 胡石野 +2 位作者 慕璐璐 王彪 宁文生 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期490-494,I0007,共6页
采用等体积浸渍法制备SiO2负载的钴基催化剂,利用N2低温吸附、XRD、SEM和H2-TPR等方法表征了在浸渍操作中添加葡萄糖和助剂Pd对催化剂结构和性质的影响,并在固定床反应器中评价了催化剂的费托合成反应性能。葡萄糖和Pd能够改变Co3O4晶... 采用等体积浸渍法制备SiO2负载的钴基催化剂,利用N2低温吸附、XRD、SEM和H2-TPR等方法表征了在浸渍操作中添加葡萄糖和助剂Pd对催化剂结构和性质的影响,并在固定床反应器中评价了催化剂的费托合成反应性能。葡萄糖和Pd能够改变Co3O4晶粒形状,添加葡萄糖提高了Co3O4的分散程度,助剂Pd促进了Co3O4还原。两者的联合使用则同时提高了钴物种分散度和还原度,从而改善了催化剂的费托合成反应活性和C5+烃选择性。 展开更多
关键词 Co/sio2 葡萄糖 pd 费托合成
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Pd/SAPO-5的制备及其在合成甲基正戊基酮中的应用
18
作者 王强 王乃威 +2 位作者 付睿峰 王忍青 江志东 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第10期1667-1672,共6页
以三乙胺为模板剂,采用水热法制备了Pd/SAPO-5双功能催化剂,并用H2-TPR,XRD,SEM,XRF,^(29)Si MASNMR等手段对催化剂进行了表征。结果表明:钯的加入并不能改变分子筛的晶体结构;而不同的硅铝比(SiO2与Al2O3的物质的量比,下同)会导致... 以三乙胺为模板剂,采用水热法制备了Pd/SAPO-5双功能催化剂,并用H2-TPR,XRD,SEM,XRF,^(29)Si MASNMR等手段对催化剂进行了表征。结果表明:钯的加入并不能改变分子筛的晶体结构;而不同的硅铝比(SiO2与Al2O3的物质的量比,下同)会导致SAPO-5分子筛晶体结构以及形貌上的差异。将所制备的催化剂用于丙酮和丁醛气相一步法合成甲基正戊基酮(MAK)的反应中,考察了硅铝比、反应温度和金属负载量对催化活性的影响,在SAPO-5分子筛结构完整的前提下,Pd/SAPO-5催化活性随硅铝比的上升而增加。在硅铝比为1.5、反应温度180℃、w(Pd)=0.25%时,MAK的收率最高,可达57.86%,并可运行500 h以上而不明显失活。 展开更多
关键词 pd/SAPO-5 双功能催化剂 硅铝比 一步合成 甲基正戊基酮 催化技术
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Effect of Zirconium and Cerium Loadings on Aerogel Pd-Based Catalysts for Methane Combustion 被引量:1
19
作者 Khouloud Sadouki Shemseddine Fessi +3 位作者 Zouhaier Ksibi Mickael Capron Franck Dumeignil Abdelhamid Ghorbel 《Advances in Materials Physics and Chemistry》 2018年第3期105-119,共15页
Aerogel Pd/(Ce0.33Zr0.66O2)SiO2 catalysts (CeZry) were prepared with variable Ce and Zr loadings (molar ratio Ce/Zr = 1/2) by combining sol-gel and impregnation methods. First, N2-physisorption was used to investigate... Aerogel Pd/(Ce0.33Zr0.66O2)SiO2 catalysts (CeZry) were prepared with variable Ce and Zr loadings (molar ratio Ce/Zr = 1/2) by combining sol-gel and impregnation methods. First, N2-physisorption was used to investigate the texture evolution. Then, H2-chimisorption and TEM were performed to study the effect on particle dispersion. After, TPR was used to determine the catalyst reducibility. Furthermore, XPS characterization was done to identify the palladium oxidation state and to evaluate the Pd-support interaction. Finally, the prepared catalysts were tested in methane combustion to assess their catalytic activity. The obtained results showed that, when the Zr and Ce loadings are varied between 0% and 8% and between 0% and 6% respectively, the BET surface area was increased from 615 to 744 m2/g, the porosity diameter from 45.7 to 83.6 &#197;, the Pd particle diameter from 5.2 to 7.0 nm, the CeO2 and ZrO2 particle size from 0 to 68 nm, the reduction temperature shift reached 16°C, the Pd binding energy shift attained 0.6 eV, but an optimum amounts of Zr (4 wt.%) and Ce (3 wt.%) are needed to maximize the PdO reducibility and to enhance the catalytic activity. In effect, 100% conversion of methane was reached at around 415°C on the CeZr4 catalyst. 展开更多
关键词 pd/(CexZr(1-x)O2)/sio2 CATALYSTS Methane Combustion CATALYTIC Activity
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纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒对2,4-DCP的还原脱氯研究 被引量:4
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作者 杨鑫宇 吴杰 +3 位作者 解帅 吴纯鑫 张建庭 赵德明 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期3794-3801,共8页
为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善其表面特性,将纳米SiO2包覆在Pd/Fe颗粒表面,超声波辐照下液相还原法制备纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒,采用TEM、SEM、XRD、EDX及BET表征其物性,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为目标污染物,探究其对... 为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善其表面特性,将纳米SiO2包覆在Pd/Fe颗粒表面,超声波辐照下液相还原法制备纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒,采用TEM、SEM、XRD、EDX及BET表征其物性,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为目标污染物,探究其对2,4-DCP的还原脱氯影响因素、降解机理和动力学,结果表明:制备的纳米级颗粒粒径均匀、分散性好,比表面积大;体系中纳米级Pd/Fe投加量、钯化率、TEOS投加量、反应温度及溶液初始pH均会对2,4-DCP的降解效果产生明显影响;并推测出纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒对2,4-DCP的降解机理即快速吸附-逐步脱氯-最终脱附释放,其降解符合拟一级动力学关系. 展开更多
关键词 超声波 2 4 二氯苯酚 纳米级pd/Fe@sio2复合颗粒 还原脱氯 反应动力学
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