硫掺杂石墨烯作为MFC阴极性能和生物毒性检测

采用水热法制备了硫掺杂还原氧化石墨烯(S-rGO),表征发现S原子的掺杂会导致结构缺陷的形成,这些结构缺陷会增加活性位点。通过电化学测试,S-rGO的氧还原反应(ORR)性能优于rGO,其极限电流密度为4.08mA/cm^(2),高出rGO(3.48mA/cm^(2))17.3%,这表明S原子的掺杂能够有效提高rGO的ORR活性。将S-rGO与活性炭(AC)、炭黑(CB)以0.1∶0.25∶1的质量比混合作为微生物燃料电池阴极催化剂。结果表明,S-rGO催化的微生物燃料电池反应器每个周期可持续27h,输出电压为0.33V,而rGO催化的反应器每个周期可持续24h,输出电压为0.30V;CB催化的反应器每个周期可持续23h,输出电压为0.26V。以苯扎氯铵(BAC)为生物毒性物质,探讨了S-rGO修饰的微生物燃料电池作为毒性传感器的相关性能,根据电压与BAC浓度的线性拟合结果,发现S-rGO具有更高的毒性检测灵敏度和稳定性(相关系数为0.996),而传统的Pt/C阴极催化剂的相关系数为0.932,表明S-rGO在毒性检测领域具有巨大的应用潜力。

氮掺杂石墨烯的一步法低温合成及用作微生物燃料电池阴极催化剂的产电特性

利用爆炸法低温合成了氮掺杂石墨烯(NG),并通过高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、Raman光谱仪以及X射线衍射仪对其进行了表征.电化学性能检测结果表明,所合成的NG在中性磷酸盐电解液中具有优异的氧还原催化活性,完全能够与贵重金属铂催化剂(Pt/C)相媲美,氧还原催化稳定性甚至优于Pt/C.当NG用作微生物燃料电池(MFCs)的阴极氧还原催化剂时,在外阻为1000Ω情况下,MFCs的最大功率密度为1345 mW/m2,产电稳定性优于以Pt/C为阴极催化剂的MFCs,可以成为Pt催化剂的理想替代品.

石墨烯复合多孔碳毡气体扩散阴极的H_(2)O_(2)催生性能与机理

采用浸渍-烧结法分别制备了石墨烯和科琴黑复合碳毡气体扩散阴极,对其微观形貌及电化学H_(2)O_(2)催生性能进行对比研究,发现石墨烯-碳毡复合阴极具有显著鳞片状微观结构及表面丰富的含氧官能团,其H_(2)O_(2)产率远高于科琴黑-碳毡复合阴极.通过调控石墨烯-碳毡复合阴极制备过程中无水乙醇的添加量、石墨烯/聚四氟乙烯(PTFE)质量比及烧结温度等条件,提升石墨烯-碳毡复合阴极H_(2)O_(2)的催生性能.采用线性扫描伏安法(LSV)、恒电位阻抗法(EIS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等测试手段,研究了不同制备条件对石墨烯-碳毡复合阴极H_(2)O_(2)催生性能的响应机理.结果表明,当无水乙醇的添加量为60mL,石墨烯与PTFE质量比为3∶1,烧结温度为360℃时,制备的阴极导电性较好,表面C=O官能团含量高,经90 min电化学反应后,H_(2)O_(2)累积浓度可达427.63 mg/L.该阴极循环稳定性强、 H_(2)O_(2)催生效率高,较目前广泛采用的碳黑-PTFE阴极具有显著优势.

石墨烯基复合纳米材料在燃料电池阴极氧气还原反应催化剂上的应用

石墨烯作为一种单原子层厚度的新型碳材料,因其独特的结构而展现出优异的电学、力学和热学等性能。由于其高导电性、高电子迁移率、超大比表面积和良好的化学稳定性,作为碳基催化载体,石墨烯可显著提高复合材料的催化性能,并在燃料电池阴极氧气还原反应(ORR)催化剂方面展现出极大的应用空间和前景。综述了近5年来石墨烯基复合纳米材料在燃料电池阴极催化上的最新研究成果,并对该领域今后的研究和发展进行了展望。

四氧化三钴-铂/石墨烯锂空气电池阴极材料

为提高锂空气电池的比容量,采用微波辅助乙二醇还原法将H2Pt Cl6·6H2O及氧化石墨还原为Pt/石墨烯,再将其与Co3O4混合均匀,得到高效Co3O4-Pt/石墨烯锂空气电池复合阴极材料,作为对比,同时制备了Co3O4-石墨、Co3O4-石墨烯等阴极材料,用其与金属锂阳极、Li PF6/EC-DMC-EMC电解液、PP/PE/PP隔膜组装锂空气电池.用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量散射能谱(XEDS)、拉曼光谱(Ram)等方法对材料的微观形貌、组成及各组分在材料中的分散程度进行了表征,对电池进行恒流充放电测试,结果显示,Co3O4-Pt/石墨烯阴极材料的比容量可超过8 000 m Ah/g(碳),电池的放电平台高于2.6 V,其性能与另两种催化剂相比有较大提升.物理表征和电化学测试结果表明:催化剂的组成、制备工艺及各组分的分散度对电池的性能有重要影响.

α-MoC/石墨烯复合材料的氧还原性能及其在微生物燃料电池中的应用

用改良Hummers法和碳热还原法分别制备了石墨烯和碳化钼。用扫描电子显微镜和XRD表征了材料的形貌和结构。用循环伏安和线性扫描测试了材料的氧还原催化性能,结果发现,复合材料的氧还原峰电流和起峰电位均大大优于单一材料,表现出较好的催化性能。含有12mg/cm^2α-MoC碳化钼/石墨烯复合材料作为阴极催化剂的MFCs最大功率密度为417.6m W/m^2,达到商业铂碳的68.2%。因此,廉价的α-MoC/石墨烯复合材料作为MFCs阴极氧还原催化剂具有巨大的应用潜力。

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.

改性石墨烯用作燃料电池阴极催化剂

石墨烯材料以其独特的超薄片层结构、超高比表面积、良好的导电性等重要特性,而被认为在制备高性能燃料电池催化剂方面具有重要的潜在应用价值。最近的一些研究工作表明,通过选择合适的制备方法和前驱体制备的改性石墨烯,对于氧还原反应具有一定的活性,可用作燃料电池阴极催化剂。目前有关石墨烯应用于燃料电池阴极催化剂的研究工作主要集中在两个方面:一是通过表面改性后直接作为燃料电池非贵金属阴极催化剂;二是将改性石墨烯作阴极催化剂载体而制备活性组分高度分散的高性能催化剂。尽管有关改性石墨烯的氧还原活性中心的结构尚不明确,然而由于这类材料在酸性及碱性环境下对氧还原的良好的催化性能,对改性石墨烯的研究已成为探索燃料电池非铂催化剂的新途径。随着这类材料的催化性能的不断提高和对表面-活性关系认识的不断深入,改性石墨烯材料在燃料电池方面将具有广阔的应用前景。

石墨烯/碳化钴钼复合材料作为微生物燃料电池阴极催化剂的研究

用改良Hummers法和碳热还原法分别制备了石墨烯和碳化钴钼。用透射电镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)表征了材料的形貌和结构。用循环伏安(CV)表征了其氧还原(ORR)催化性能,结果表明,复合材料的氧还原峰电流和起峰电位均大大优于单一材料。旋转圆盘电极(RDE)实验表明复合材料的氧还原反应为高效的四电子转移过程。含有6 mg·cm^(-2)石墨烯/碳化钴钼复合材料作为阴极催化剂的微生物燃料电池(MFCs)最大功率密度为418 mW·m^(-2),达到商业铂碳的68.3%。因此,廉价的石墨烯/碳化钴钼复合材料作为MFCs阴极氧还原催化剂具有巨大的应用潜力。

掺杂石墨烯用作阴极氧还原催化剂的研究进展

简要介绍了石墨烯的结构及特性。综述了掺杂石墨烯直接用作非金属氧还原催化剂的研究进展，重点讨论了氮掺杂石墨烯、非氮掺杂石墨烯和共掺杂石墨烯的制备方法及其对氧还原反应的催化活性、电化学稳定性、耐毒化能力等性能，提出了研发实用化掺杂石墨烯催化剂需要解决的问题。

燃料电池催化剂研究动态

近年来，燃料电池已经成为解决目前化石类燃料燃烧发电效率低和污染环境的有效手段之一，成为国际上清洁能源领域的研究热点。但是，该项技术还存在着不小的技术瓶颈，其催化剂就一直是阻碍燃料电池的商业化进程的难题。铂等贵金属作为催化剂虽然提高了燃料电池效率，但它们昂贵且稀有，因此燃料电池催化剂理所当然地成为人们研究的热点。

掺氮石墨烯研究

本文简述了掺氮石墨烯的优异特性,并对掺氮石墨烯的合成方法、表征技术及应用进行了评述。其中,掺氮石墨烯的合成方法主要包括化学气相沉积法、氨源热解、氮等离子放电法、电弧放电、氨电热反应法、溶剂热法和含氮前驱体转换法等。掺氮石墨烯的表征技术主要包括XPS、Raman、TEM、SEM和AFM等测试分析技术。介绍了掺氮石墨烯在新能源材料领域的最新应用,特别是作为锂离子电池、锂空电池电极、超级电容器以及燃料电池氧还原催化剂等关键材料的应用。最后,对掺氮石墨烯研究过程中可能存在的一些科学问题进行了简评。

近期热点文章

Graphene,Related Two-Dimensional Crystals,and Hybrid Systems for Energy Conversion and Storage F.Bonaccorso,L.Colombo,G.Yu,M.Stoller,V.Tozzini,A.C.Ferrari,R.S.Ruoff,V.Pellegrini Science DOI:10.1126/science.1246501关于石墨烯用于能量转化与储存的综述.引用了138篇参考文献.

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.