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HPO法合成羟胺Pd-Pt/C催化剂失活原因的分析及对策
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作者 张朝忠 朱泽华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期45-47,共3页
用X射线光电子能谱、透射电镜、原子吸收、压汞等测试手段 ,分析了NO- 3 加氢还原制羟胺Pd -Pt C催化剂失活的原因 ,指出重金属离子杂质和非金属化合物的毒化、贵金属粒子的逐渐聚积及晶粒长大、贵金属的流失、载体结构的变化是造成催... 用X射线光电子能谱、透射电镜、原子吸收、压汞等测试手段 ,分析了NO- 3 加氢还原制羟胺Pd -Pt C催化剂失活的原因 ,指出重金属离子杂质和非金属化合物的毒化、贵金属粒子的逐渐聚积及晶粒长大、贵金属的流失、载体结构的变化是造成催化剂失活的主要原因。在实际生产中通过采取稳定工艺操作、加强氮气置换、控制原料质量、定期进行催化剂再生等措施 ,可以稳定催化剂活性 。 展开更多
关键词 羟胺 pd-pt/c催化剂 失活 HPO法
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Pd/C催化剂在间硝基苯磺酸钠加氢反应中的应用
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作者 林知滨 郑辉东 +1 位作者 范立海 吴丹 《工业催化》 CAS 2024年第10期56-62,共7页
间氨基苯磺酸钠是一种重要的化工中间体,可由多种方法制备得到,催化加氢法是目前主要使用的方法,但工业化报道较少,这是由于在间硝基苯磺酸钠加氢合成间氨基苯磺酸钠的液相反应中催化剂存在失活现象,难以多次套用,工业化成本高。使用自... 间氨基苯磺酸钠是一种重要的化工中间体,可由多种方法制备得到,催化加氢法是目前主要使用的方法,但工业化报道较少,这是由于在间硝基苯磺酸钠加氢合成间氨基苯磺酸钠的液相反应中催化剂存在失活现象,难以多次套用,工业化成本高。使用自制Pd/C催化剂进行间硝基苯磺酸钠的液相加氢反应,采用液相色谱-四级杆飞行时间串联质谱(LC-QTOF-MS)、X射线衍射谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、BET表面分析等方法对Pd/C催化剂的失活原因进行探究,确定催化剂的失活原因。Pd/C催化剂的失活是由于在硝基选择性加氢过程中,原料间硝基苯磺酸钠转化为偶氮化合物或氧化偶氮化合物,由于这些中间体的吸附性较强,易堵塞活性炭载体的孔道,造成催化剂比表面积减少,导致催化剂暂时性的中毒失活,而并非是加氢还原了原料中磺酸基团生成硫化钯而导致的催化剂永久性失活。 展开更多
关键词 催化化学 间硝基苯磺酸钠 催化加氢 PD/c催化剂 催化剂失活
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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级
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作者 卢卓然 李圣凯 +2 位作者 逯宇轩 王双印 邹雨芹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期89-106,共18页
将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。 展开更多
关键词 催化生物质升级 cc键断裂 催化 过渡金属催化剂
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PtSn@S-1&β-Mo_(2)C串联催化剂CO_(2)氧化丙烷脱氢制丙烯性能研究
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作者 夏瑶靓 边凯 +3 位作者 刘思蕊 王志群 张光辉 郭新闻 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第7期96-103,共8页
PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下,催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢(CO_(2)-PDH)因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点... PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下,催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢(CO_(2)-PDH)因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点,已成为新的研究热点。将逆水煤气催化剂β-Mo_(2)C与丙烷脱氢催化剂PtSn@S-1串联用于CO_(2)-PDH反应中,开发高活性、高选择性和高稳定性的催化剂,并结合XRD、CO_(2)-TPD、C3H6-TPD及热重等方法对催化剂进行了表征。结果表明,在CO_(2)-PDH反应中,PtSn@S-1串联加入β-Mo_(2)C后,粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo_(2)C的稳定性明显提升,并在连续运转1440min内未出现失活现象,催化剂的高稳定性归因于反应过程中CO_(2)消除了部分积炭。对反应条件进行了优化,发现在n(CO_(2)):n(C3H8)为1.0、m(PtSn@S-1):m(β-Mo_(2)C)为1.0:0.4时,粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo_(2)C在CO_(2)-PDH反应中表现出最佳性能,丙烷转化率在反应500min后稳定在43.0%以上,丙烯选择性超过99%。 展开更多
关键词 PtSn@S-1 β-Mo_(2)c 串联催化剂 二氧化碳氧化丙烷脱氢
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料浆I/C比对PEMFC合金催化剂氧传质阻力的影响规律
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作者 谢雨秋 郭伟 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第14期177-181,共5页
氧气传输阻力对燃料电池性能有着重要的影响,而该阻力的大小也与料浆配方的I/C比和催化剂种类密切相关。本工作研究了不同I/C比对不同型号低载量合金催化剂性能的影响,使用了极限电流法对燃料电池的氧传质阻力变化规律进行分析。测试结... 氧气传输阻力对燃料电池性能有着重要的影响,而该阻力的大小也与料浆配方的I/C比和催化剂种类密切相关。本工作研究了不同I/C比对不同型号低载量合金催化剂性能的影响,使用了极限电流法对燃料电池的氧传质阻力变化规律进行分析。测试结果表明,虽然合金催化剂的电催化活性高于纯铂催化剂(PtCo/C>PtRu/C>Pt/C),但是I/C比变化对电池性能的影响更为关键:PtRu/C催化剂极限电流密度最低,氧气传输能力受到I/C比的影响最严重,PtCo/C次之,Pt/C催化剂的氧气传输能力受到的影响最小。与之对应的,三种催化剂的电池性能依次为Pt/C≈PtCo/C>PtRu/C。 展开更多
关键词 I/c 合金催化剂 氧传质阻力 燃料电池
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Pd-Pt NCNs电催化剂的制备及其甲醇氧化性能
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作者 张亚彬 李娟 +1 位作者 赵永男 余建国 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2020年第1期24-30,共7页
为了提高直接甲醇燃料电池(DMFC)中电催化剂的催化活性和稳定性,以聚乙烯醇(PVA)作为还原剂和分散剂,采用水热法一步合成Pd-Pt NCNs电催化剂。通过调节溶液的pH值和Pd/Pt摩尔比制备出不同颗粒尺寸的Pd-Pt NCNs电催化剂;通过XRD、TEM、XP... 为了提高直接甲醇燃料电池(DMFC)中电催化剂的催化活性和稳定性,以聚乙烯醇(PVA)作为还原剂和分散剂,采用水热法一步合成Pd-Pt NCNs电催化剂。通过调节溶液的pH值和Pd/Pt摩尔比制备出不同颗粒尺寸的Pd-Pt NCNs电催化剂;通过XRD、TEM、XPS手段对其形貌与结构进行了表征;通过循环伏安(CV)、计时电流(CA)测试方法研究不同pH值及Pd、Pt不同摩尔比下所制备的Pd-Pt NCNs电催化剂对甲醇催化氧化性能的影响。结果表明:随着溶液pH值的逐渐降低,所合成的Pd-Pt合金纳米颗粒尺寸逐渐减小,催化剂的甲醇氧化性能也随之提高;当溶液pH值为6、Pd/Pt摩尔比为4.4时,所制备的Pd4.4Pt1 NCNs-1催化剂颗粒均匀分散在PVA载体上,平均尺寸约为5.6 nm,在碱性氢氧化钾溶液中表现出优异的甲醇氧化催化活性和稳定性,对甲醇的氧化峰值电流密度达到482.14 A/g,是20%商业Pt/C(189.6 A/g)的2.5倍。 展开更多
关键词 pd-pt NcNs电催化剂 聚乙烯醇 甲醇氧化 协同作用
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Ni@C/CN纳米催化剂用于降解芳香族硝基化合物和有毒有机染料
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作者 王颖 史桂梅 李姝潼 《沈阳师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第2期108-113,共6页
采用电弧放电法结合热解技术设计并合成了Ni@C/CN纳米催化剂。采用透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、电化学工作站对Ni@C/CN的微观结构和电子传输能力进行了研究;利用紫外-可见分光光度计研究了所制备的催化剂对芳香族硝基化合物... 采用电弧放电法结合热解技术设计并合成了Ni@C/CN纳米催化剂。采用透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、电化学工作站对Ni@C/CN的微观结构和电子传输能力进行了研究;利用紫外-可见分光光度计研究了所制备的催化剂对芳香族硝基化合物(对硝基苯酚(4-NP)和有机染料(亚甲基兰))的催化还原性能。结果表明,Ni@C/CN纳米催化剂比Ni@C纳米胶囊具有更好的催化还原性能;通过优化Ni@C纳米胶囊和三聚氰胺的质量比可以优化Ni@C/CN的催化性能,优化后的Ni@C/CN催化还原降解4-NP和MB的准一级反应速率常数(k_(app))分别为4.656 min^(-1)和13.879 min^(-1);N的引入及异质C/CN壳层包覆金属Ni使Ni@C/CN获得良好的核壳协同作用,提高了Ni@C/CN的电子传输能力,同时,CN的表面缺陷增强了催化剂的吸附性能,增强了Ni@C/CN的催化还原能力。 展开更多
关键词 Ni/c基纳米催化剂 催化还原 芳香族硝基化合物 有机染料
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超级微波消解-ICP-AES法测定铑炭催化剂中铑含量 被引量:1
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作者 张晓 崔静 王飞 《工业催化》 CAS 2024年第5期75-79,共5页
建立一种采用超级微波消解,ICP光谱法测定5%Rh/C催化剂中Rh含量的方法。通过单因素实验和正交优化,对称样量、酸体系、消解温度、消解时间等因素进行考察,确定最佳消解方法:约0.10 g试样在密闭消解罐中,以9 mL硝酸和1 mL过氧化氢为酸体... 建立一种采用超级微波消解,ICP光谱法测定5%Rh/C催化剂中Rh含量的方法。通过单因素实验和正交优化,对称样量、酸体系、消解温度、消解时间等因素进行考察,确定最佳消解方法:约0.10 g试样在密闭消解罐中,以9 mL硝酸和1 mL过氧化氢为酸体系,240℃消解温度下保持40 min,经赶酸定容后,采用ICP-AES法测定溶液中的贵金属含量。该方法简便、快捷,消解试样完全且结果稳定,相对标准偏差小于1.0%。 展开更多
关键词 分析化学 超级微波消解 IcP-AES Rh/c催化剂
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Pt/C催化剂催化邻硝基苯甲醚加氢制备邻氨基苯甲醚
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作者 龙慧 崔小舟 +4 位作者 李英圻 彭秧锡 唐兆丰 彭伟才 王刚 《化工生产与技术》 CAS 2024年第1期1-3,23,I0002,共5页
以邻硝基苯甲醚为原料,采用Pt/C催化剂,通过液相催化加氢工艺合成邻氨基苯甲醚,研究不同反应条件对其转化率和选择性的影响,确定最佳工艺条件为,无水乙醇作溶剂、反应温度80℃、反应压力2 MPa、Pt/C催化剂用量0.01 g和反应时间2 h。相... 以邻硝基苯甲醚为原料,采用Pt/C催化剂,通过液相催化加氢工艺合成邻氨基苯甲醚,研究不同反应条件对其转化率和选择性的影响,确定最佳工艺条件为,无水乙醇作溶剂、反应温度80℃、反应压力2 MPa、Pt/C催化剂用量0.01 g和反应时间2 h。相比传统硫化钠法和铁粉盐酸法等,催化加氢还原工艺可有效解决废水污染问题,提高产品收率和品质,降低生产成本,同时更易实现自动化生产,属于绿色新型工艺,具有良好的工业化前景。 展开更多
关键词 PT/c催化剂 催化加氢 邻硝基苯甲醚 邻氨基苯甲醚
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改性MCM-41沸石负载的Pd-Pt催化剂上萘的加氢活性及耐硫性研究 被引量:5
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作者 宋盘龙 卞俊杰 +2 位作者 孟祥春 刘大鹏 李永丹 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期40-45,共6页
采用直接合成和AlCl3接枝改性两种方法制备了Al MCM 41载体,用等体积浸渍法制备了MCM 41负载Pd Pt的双金属催化剂。所得催化剂通过XRD、N2吸附脱附和TPR测定,以萘加氢为模型反应,考察了该催化剂的萘加氢活性和耐硫性能。结果表明,直接... 采用直接合成和AlCl3接枝改性两种方法制备了Al MCM 41载体,用等体积浸渍法制备了MCM 41负载Pd Pt的双金属催化剂。所得催化剂通过XRD、N2吸附脱附和TPR测定,以萘加氢为模型反应,考察了该催化剂的萘加氢活性和耐硫性能。结果表明,直接合成和接枝改性均可获得结构比较均一的载体。在相同的nSi/nAl下,接枝法可以保持更高的结晶有序程度和比表面积。焙烧后的催化剂有几种可还原物种。以接枝法制备的Al MCM 41载体的nSi/nAl=5时,催化剂的萘加氢活性最大(准一级速率常数为1.743);以直接法合成的Al MCM 41载体的nSi/nAl=10时,催化剂具有最高的萘加氢活性(准一级速率常数为1.782)和最优的耐硫性能(准一级速率常数为1.213)。 展开更多
关键词 AL-McM-41 接枝法 pd-pt催化剂 萘加氢 耐硫性能
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可控设计的Co-N/C电催化剂及其氧还原反应活性
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作者 胡鹏 张琪婧 +1 位作者 路肖栋 左自豪 《化学试剂》 CAS 2024年第2期74-79,共6页
能源问题是事关国家发展和安全的重大问题,氧还原反应作为燃料电池阴极半反应近年来成为能源和电催化领域的研究热点之一。通过利用2,9-二甲基-1,10-邻菲啰啉与钴离子的配位形成配合物,将该配合物与炭黑混合均匀,经过中温热解和浓硝酸... 能源问题是事关国家发展和安全的重大问题,氧还原反应作为燃料电池阴极半反应近年来成为能源和电催化领域的研究热点之一。通过利用2,9-二甲基-1,10-邻菲啰啉与钴离子的配位形成配合物,将该配合物与炭黑混合均匀,经过中温热解和浓硝酸氧化后得到钴、氮表面修饰的碳负载纳米催化剂Co-N/C。实验首先利用旋转圆盘电极和旋转环盘电极(RRDE)考察了催化剂在不同pH值下的电催化氧还原性能。电化学测试结果表明,在碱性条件下,该催化剂具有与商业Pt/C相近的4电子氧还原催化性能。随后,通过SEM、TEM、XPS、XRD和FT-IR等设备对催化剂进行表征,以揭示Co-N/C催化剂4电子氧还原催化活性增强的来源。运用功能化修饰策略调控碳材料表面的催化活性位点和碳的电子结构,克服了本征碳材料催化活性不高的缺陷,为设计新型非贵金属氧还原反应催化剂提供了一种新的思路。 展开更多
关键词 co-N/c 热解 表面调控 催化剂 氧还原反应
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3,3’,4,4’-联苯四甲酸合成用Pd/C催化剂制备工艺研究
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作者 闫江梅 方礼理 +3 位作者 刘春红 张鹏 王昭文 李岳锋 《工业催化》 CAS 2024年第4期35-38,共4页
采用浸渍沉淀法制备3,3’,4,4’-联苯四甲酸合成用Pd/C催化剂,考察不同沉淀剂、还原剂对Pd/C催化剂性能的影响,发现使用不同沉淀剂和还原剂时,催化剂活性及3,3’,4,4’-联苯四甲酸收率存在明显差异,硼氢化钠还原的Pd/C催化剂活性及3,3’... 采用浸渍沉淀法制备3,3’,4,4’-联苯四甲酸合成用Pd/C催化剂,考察不同沉淀剂、还原剂对Pd/C催化剂性能的影响,发现使用不同沉淀剂和还原剂时,催化剂活性及3,3’,4,4’-联苯四甲酸收率存在明显差异,硼氢化钠还原的Pd/C催化剂活性及3,3’,4,4’-联苯四甲酸收率最高。进一步考察助金属协同催化作用对Pd/C性能的影响,结果表明,Pd/C中添加质量分数1.0%Mn后催化剂活性及3,3’,4,4’-联苯四甲酸收率均有所提高。 展开更多
关键词 催化剂工程 PD/c催化剂 3 3’ 4 4’-联苯四甲酸 助金属 沉淀剂 还原剂 脱卤偶联
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Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C催化剂的制备及其光催化NO转化的性能
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作者 王静 李喜兰 +2 位作者 丘宇锴 刘续兴 陈成志 《当代化工》 CAS 2024年第5期1148-1152,共5页
采用焙烧法原位构建Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品,通过XRD、Raman、SEM、BET、UV-Vis DRS、MottSchottky及EIS等技术对样品的结构及性质进行分析,以NO为目标污染物评价其光催化活性。结果表明:Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品能够提供较多... 采用焙烧法原位构建Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品,通过XRD、Raman、SEM、BET、UV-Vis DRS、MottSchottky及EIS等技术对样品的结构及性质进行分析,以NO为目标污染物评价其光催化活性。结果表明:Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)C异质样品能够提供较多的反应活性位点、提高光的利用率及光生电子和空穴的分离效率,进而提高其光催化活性;在模拟太阳光照射下,其对NO的转化率达到了50.5%,分别为Nb_(2)O_(5)和Nb_(2)C样品的2.4倍和14.4倍,且在NO转化过程中,NO_(2)选择性转化率仅为0.75%。 展开更多
关键词 Nb_(2)O_(5)/Nb_(2)c 催化 NO转化 复合材料 环境 催化剂
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氢燃料电池氧还原催化剂Fe-N_(4)/C合成中的问题及建议
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作者 张翼飞 《当代石油石化》 CAS 2024年第5期42-48,共7页
通过分析现有文献和技术方案发现,氢燃料电池氧还原催化剂Fe–N_(4)/C合成过程中存在2个关键问题,即过量的氮源会热解产生大量HCN、NO_(x)等剧毒物、污染物,以及氮源不能在碳基质上有效地形成与铁4配位的Fe–N_(4)/C。针对这2个问题,建... 通过分析现有文献和技术方案发现,氢燃料电池氧还原催化剂Fe–N_(4)/C合成过程中存在2个关键问题,即过量的氮源会热解产生大量HCN、NO_(x)等剧毒物、污染物,以及氮源不能在碳基质上有效地形成与铁4配位的Fe–N_(4)/C。针对这2个问题,建议加强热解条件下铁离子和氮原子的转化及其在碳基质中的迁移过程研究,重点研究热解过程中氮配位体前身物形态的演变、氮原子在碳基质中的定向重排、碳基质上氮配位体的形成及其锚定铁离子的机理。氮原子定向重排于碳基质上,一方面,氮原子获得高效利用,减少合成过程中过量氮源热解生成的大量HCN和NO_(x)等污染物,过程环保;另一方面,重排于碳基质上的氮原子与铁离子络合,形成具有高氧还原反应(ORR)活性、高稳定性的4配位Fe–N_(4)/C结构,进一步推动以非贵金属催化剂取代贵金属催化剂Pt/C在氢燃料电池中的应用。 展开更多
关键词 氢燃料电池 氧还原反应 Fe–N_(4)/c催化剂 热解 HcN NO_(x) 排放 建议
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载体结构对异丁烷脱氢催化剂反应性能的影响
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作者 刘红梅 江珊 +1 位作者 邵芸 刘东兵 《工业催化》 CAS 2024年第11期80-86,共7页
以拟薄水铝石为主要原材料,采用不同的处理方式得到4种氧化铝载体并进一步制备负载型PtSnNa/Al_(2)O_(3)脱氢催化剂。XRD和N2吸附测试结果证明,拟薄水铝石原料经乙醇溶剂回流处理,然后在氮气气氛中焙烧,可以得到具有γ-Al_(2)O_(3)晶相... 以拟薄水铝石为主要原材料,采用不同的处理方式得到4种氧化铝载体并进一步制备负载型PtSnNa/Al_(2)O_(3)脱氢催化剂。XRD和N2吸附测试结果证明,拟薄水铝石原料经乙醇溶剂回流处理,然后在氮气气氛中焙烧,可以得到具有γ-Al_(2)O_(3)晶相的氧化铝载体(比表面积248 m^(2)·g^(-1)、总孔容0.89 mL·g^(-1)、平均孔径15.5 nm)。而直接在空气中焙烧得到的氧化铝的比表面积、总孔容和平均孔径都相对较小。将PtSnNa/Al_(2)O_(3)脱氢催化剂应用于异丁烷脱氢制异丁烯反应。反应性能评价测试结果表明,优良的贵金属脱氢催化剂载体应该具备较大的孔容和孔径。具有上述结构特征的氧化铝载体能够制备性能优异的异丁烷脱氢催化剂。该催化剂的异丁烷平均转化率47.2%,异丁烯平均选择性96.3%,并且该催化剂的寿命超过100 h。反应后积炭催化剂的热分析表征结果表明,通畅的孔道结构有利于反应中间物种迁移及反应产物的脱除,同时提高催化剂的容炭能力。 展开更多
关键词 催化化学 氧化铝前驱体 Al_(2)O_(3) 贵金属催化剂 c4烷烃 c4烯烃
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直接甲醇燃料电池阳极催化剂PtRu/C的制备和表征 被引量:44
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作者 周卫江 李文震 +5 位作者 周振华 宋树芹 魏昭彬 孙公权 Tsiakaras P. 辛勤 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期858-862,共5页
用三种方法制备了PtRu/C[Pt和Ru质量分数分别为20%和10%,记为PtRu/C(20%-10%)]甲醇阳极催化剂,通过X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了PtRu/C催化剂的粒子大小和晶格参数的变化,利用单电池实验考察了催化剂在直接甲醇燃料电池中... 用三种方法制备了PtRu/C[Pt和Ru质量分数分别为20%和10%,记为PtRu/C(20%-10%)]甲醇阳极催化剂,通过X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了PtRu/C催化剂的粒子大小和晶格参数的变化,利用单电池实验考察了催化剂在直接甲醇燃料电池中的催化活性。结果表明,改变溶剂的组成提高了贵金属在活性炭表面的分散度,并改善了PtRu间的相互作用,用乙二醇/水/异丙醇混合溶剂制备的PtRu催化剂金属颗粒较小,PtRu间的相互作用较强,以该催化剂作甲醇阳极的直接甲醇燃料电池的性能较好。 展开更多
关键词 直接甲醇燃料电池 阳极催化剂 PTRU/c 制备 表征 碳负载铂钌催化剂
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直接甲醇燃料电池阴极Pt/C催化剂的制备与表征──制备及处理方法的影响 被引量:23
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作者 李文震 周振华 +5 位作者 周卫江 李焕巧 赵新生 汪国雄 孙公权 辛勤 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第6期465-470,共6页
对比研究了用三种液相沉积还原法制备的 2 0 %Pt/C催化剂及在 90 0℃下用H2 还原处理的催化剂 ,并用XRD和TEM等技术表征了催化剂的粒子大小及粒径分布 .结果表明 ,用乙二醇还原法制备的Pt/C催化剂的平均粒径最小 (约 2 4nm) ,且分布均... 对比研究了用三种液相沉积还原法制备的 2 0 %Pt/C催化剂及在 90 0℃下用H2 还原处理的催化剂 ,并用XRD和TEM等技术表征了催化剂的粒子大小及粒径分布 .结果表明 ,用乙二醇还原法制备的Pt/C催化剂的平均粒径最小 (约 2 4nm) ,且分布均匀 .应用旋转圆盘电极 (RDE)法和直接甲醇燃料电池单池评价了Pt/C催化剂的氧还原反应 (ORR)活性 ,探索了单池性能与催化剂粒径大小的关系 .RDE测试结果表明 ,用甲醛还原法制备的Pt/C催化剂具有最高的ORR活性 ;而单池测试结果表明 ,用乙二醇还原法制备的Pt/C催化剂显示出最高的ORR活性和最优的单池性能 .这可能是因为直接甲醇燃料电池中所需Pt/C催化剂最优粒径更小的缘故 .另外 ,研究了Cl-对Pt/C催化剂ORR活性的影响 .结果表明 。 展开更多
关键词 直接甲醇燃料电池 旋转圆盘电极 负载型催化剂 阴极 PT/c催化剂 制备 表征
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碳纳米纤维负载Pd-Pt催化剂的萘加氢耐硫性能 被引量:6
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作者 唐天地 陈久岭 李永丹 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第1期1-3,共3页
Catalytically-grown carbon nanofibers of two different conformations, fishbone and parallel types of the arrangement of carbon layers, were employed as the support of Pd-Pt metal catalysts for the hydrogenation of nap... Catalytically-grown carbon nanofibers of two different conformations, fishbone and parallel types of the arrangement of carbon layers, were employed as the support of Pd-Pt metal catalysts for the hydrogenation of naphthalene to tetralin. The sulfur tolerance of the catalyst system was investigated with the addition of 0.05% thiophene to the reactant of naphthalene in the process. The dispersion of Pd-Pt metal particles on the support was observed with a HREM and a pulsed hydrogen chemisorption method. The hydrogenation reaction of naphthalene was carried out in a CSTR at 250℃ and with the hydrogen pressure of 6 MPa. The results showed that the Pd-Pt catalyst supported on the carbon nanofibers was active in the process. The Pd-Pt metal catalyst supported on the parallel carbon nanofibers showed a higher sulfur tolerance than that on the fishbone carbon nanofibers. The reason may be attributed to their different conformations of the carbon layers, which leads to the different interaction of carbon layers with the supported metal particles. 展开更多
关键词 碳纳米纤维 pd-pt催化剂 萘加氢 耐硫性
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PEMFC催化剂的研究:自制Pt/C电催化剂的性质 被引量:12
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作者 李莉 王恒秀 +3 位作者 徐柏庆 李晋鲁 邢魏 毛宗强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第4期342-346,共5页
研究了一种用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的自制Pt/C电催化剂(标记为THYT-1)的物理化学和电化学性质.将THYT-1电催化剂与E-TEK公司的同类电催化剂的组成、形态及电催化性能进行了比较.单电池测试结果显示,THYT-1的电催化性能优于E-TEK... 研究了一种用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的自制Pt/C电催化剂(标记为THYT-1)的物理化学和电化学性质.将THYT-1电催化剂与E-TEK公司的同类电催化剂的组成、形态及电催化性能进行了比较.单电池测试结果显示,THYT-1的电催化性能优于E-TEK电催化剂.CV测试结果表明CO在这两种电催化剂上的电氧化性能相近;TEM分析表明两种催化剂上Pt晶粒在炭载体上呈均匀分布,平均粒径均为2~3nm;XPS和XRD测试结果表明两种催化剂中Pt主要以金属态存在.这些数据表明THYT-1催化剂的物理化学性质与E-TEK公司的相类似. 展开更多
关键词 PEMFc催化剂 PT/c催化剂 质子交换膜燃料电池 碳负载铂催化剂
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Ni/Al_2O_3-SiO_2催化剂对轻质C_5馏分加氢的催化性能 被引量:14
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作者 徐泽辉 郭世卓 +3 位作者 顾超然 高进 谢家明 王佩琳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第11期897-902,共6页
利用X射线衍射、热重 差热分析和孔结构分析对新鲜和失活的Ni/Al2 O3 SiO2 催化剂进行了表征 ,讨论了催化剂的失活机理 ,并考察了催化剂在轻质C5馏分加氢反应中的稳定性和加氢工艺条件 .结果表明 ,催化剂失活的主要原因是加氢原料中... 利用X射线衍射、热重 差热分析和孔结构分析对新鲜和失活的Ni/Al2 O3 SiO2 催化剂进行了表征 ,讨论了催化剂的失活机理 ,并考察了催化剂在轻质C5馏分加氢反应中的稳定性和加氢工艺条件 .结果表明 ,催化剂失活的主要原因是加氢原料中的硫化物与催化剂活性组分镍发生反应生成了Ni3 S2 、镍晶粒长大和催化剂结焦 .使用氧化锌脱硫剂将加氢原料脱硫后 ,在单个反应器内 ,用饱和烷烃稀释C5馏分至其中二烯烃的质量分数为 6 %~ 9% ,在加氢压力为 1 3~ 2 5MPa,体积空速为 5 0~ 6 0h-1,H2 /油体积比为 80~ 12 0的条件下 ,原料中二烯烃和炔烃转化率为 10 0 % ,单烯烃转化率在 97%以上 .催化剂连续运行 375h后 ,其催化活性与新鲜催化剂基本相同 . 展开更多
关键词 c5 馏分 加氢 负载型催化剂 失活
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