掺杂Ba^(2+)改善锌铁氧体/还原氧化石墨烯的吸附性能和磁性能（英文）

以Ba^(2+)、Fe^(3+)、Zn^(2+)和氧化石墨烯(GO)为原料,采用一步溶剂热法制备了Ba^(2+)掺杂的锌铁氧体/还原氧化石墨烯(Ba^(2+)-ZF/rGO)磁性吸附剂材料。在反应过程中,实现了Ba^(2+)掺杂锌铁氧体(Ba^(2+)-ZF)的合成、GO的还原以及两相的复合等过程的同步进行,一步合成了Ba^(2+)-ZF/rGO复合材料。实验结果表明,无机粒子均匀地分散在还原氧化石墨烯(r GO)基底上,且无团聚现象。Ba^(2+)-ZF/rGO复合材料对染料分子具有优异的吸附性能,且吸附过程符合准二级动力学模型。特别地,Ba^(2+)、Fe^(2+)(来源于Fe^(3+)的还原)的引入极大地改善了复合材料的磁性能,显示出了良好的磁分离性。因此,本实验合成的Ba^(2+)-ZF/rGO复合材料是一种高效且具有良好磁分离性的吸附剂材料。

还原氧化石墨烯/TiO_(2)纳米线复合膜的制备及对Cu^(2+)吸附性的影响

以石墨烯和自制TiO_(2)粉末为原料,通过两步水热法联合真空抽滤法制备还原氧化石墨烯/TiO_(2)纳米线(rGO/TiO_(2) NWs)复合膜。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱对rGO/TiO_(2) NWs复合膜的形貌、结构进行表征。研究结果表明,还原氧化石墨烯和TiO_(2) NWs成功地复合在一起,复合材料中TiO_(2) NWs分散性较好。Cu^(2+)吸附实验结果表明,复合材料中TiO_(2) NWs所占比例、pH值是影响Cu^(2+)吸附效果的重要因素,研究复合材料对Cu^(2+)的吸附效果应该在pH值为6.0的近中性环境。其中TiO_(2) NWs含量为50%时,复合膜对Cu^(2+)的吸附量最高,达到rGO薄膜的4倍。复合薄膜有较好的吸附稳定性,重复使用5次后,吸附率是原吸附量的91%。

铑含量对Pt-Rh-Pd/Al_2O_3催化剂的氧化还原性能的影响

应用微反应装置研究了铑含量对Pt-Rh-Pd/Al2O3催化剂的催化活性以及吸附性能的影响.结果表明:Rh含量在0%～0.015%之间时,催化剂对CO的活性曲线呈波浪形,对NO的活性曲线为增函数;当Rh含量超过0.015%时,增加Rh的量对CO和NO的转化率几乎无影响.在无助的情况下,用Al2O3为载体制作的Pt-Rh-Pd/Al2O3催化剂,其Pt、Rh、Pd之间的最佳比例为15:3:20.Rh含量的增加有利于氧化性气体的吸附,不利于还原性气体的吸附.

氧化锡锑负载纳米Pd催化H_2O_2电还原反应的催化性能

分别以氧化锡锑(ATO)与活性炭(Vulcan XC-72)为载体,采用化学还原法制备了Pd/ATO及Pd/C催化剂,使用X射线衍射法及循环伏安曲线对催化剂进行了表征,通过线性伏安曲线及计时电流曲线考察了2种催化剂对H2O2电还原反应的催化性能。研究结果表明:Pd/ATO与Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径分别为2.94 nm和8.27 nm,Pd/ATO催化剂的电化学比表面积更高,E=0.25 V时,Pd/ATO催化剂上H2O2还原反应的电流密度较Pd/C催化剂高约350 mA/mgPd。

吸附条件对活性碳纤维氧化还原吸附钯的影响

研究了吸附条件对粘胶基活性碳纤维VACF氧化还原吸附Pd2+的影响结果表明Pd2+的初始浓度、固／液比、吸附液的pH值，以及吸附温度都明显影响VACF吸附Pd2+的数量.用NaOH或NaAc来调节pH值，会出现一个吸附量最大的最佳pH值；而用NH3·H2O来调节pH值，则只能发生物理吸附.

CO在Pd-Pt/Al_2O_3及其单金属催化剂上的吸附型式

采用红外光谱研究了CO在担载于Al_2O_3上的氧化态和还原态Pd与Pt及Pd-Pt双金属催化剂上的吸附态和吸脱附行为。吸附速度和升温脱附试验结果表明,CO在担载Pd上先出现桥式吸附态而后出现线式吸附态,前者不易脱附而后者极易脱附。CO在PdO上的吸附趋于饱和时,出现1995cm^(-1)的弱吸收带。CO在担载Pt上以线式吸附态为主而不易脱附。在Pd-Pt双金属催化剂上CO的吸脱附行为与Pd/Pt比有着密切关系。讨论了氧化作用、Pd/Pt比对CO吸脱附性质的影响。

NO在Au/Al_2O_3催化剂上还原反应的TPD-MS研究

考察了沉积 沉淀法制备的Au Al2 O3催化剂在O2 存在下催化C3H6 还原NO的反应 ,并用程序升温脱附 质谱 (TPD MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO O2 的脱附性能 .结果表明 :在O2 存在的条件下 ,对于C3H6 还原NO的反应 ,1%Au Al2 O3的催化活性最高 ,可于 3 75℃左右使NO生成N2 ,转化率达 60 % .这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关 ,N2 O可能是C3H6

Pd/Al2O3催化氧化苯性能研究:Al2O3制备方法的影响

文章将相同含量(w=0.05%,下同)的贵金属Pd以浸渍的方法负载到不同方法制备的Al2O3载体上,成功制备出系列不同Pd/Al2O3催化剂。通过对苯的催化去除评价了各催化剂的催化性能,并通过系列表征手段对其物化性质如织构性能和氧化还原性能进行了对比研究。结果表明,在苯的浓度为600 mg/L,空速为60 000 mL/(g?h)条件下,以共沉淀法制备的Al2O3载体负载0.05%贵金属Pd,展示出良好的活性,其T50和T90分别为190和240℃,具有较低的起燃温度和较好的催化氧化性能。这是因为其拥有良好的织构性能、还原性以及氧移动能力。

Pd/Al_2O_3催化剂上CH_4选择性还原NO的研究

考察了Pd/Al2O3、In/Al2O3和Co/Al2O3对甲烷选择性还原NO的催化活性。结果表明,采用浸渍法制备的Pd/Al2O3I、n/Al2O3和Co/Al2O3三种催化剂,在有氧气氛下,用CH4作还原剂催化还原NO时,Pd/Al2O3催化剂的活性最佳,热稳定性好,在550℃,用CH4选择还原NO,Pd/Al2O3催化剂表现出较强的催化能力,NO的转化率达到100%。在高空速实验中,该催化剂亦表现出较高的活性,其活性顺序为Pd/Al2O3>In/Al2O3>Co/Al2O3。实验研究了助催化剂、氧含量以及空速对Pd/Al2O3催化剂活性的影响。

MnO_(2)负载贵金属催化剂用于CO低温催化氧化的研究

利用双氧水驱动促进贵金属沉淀的方法在MnO_(2)上负载贵金属制备了一系列Pd/MnO_(2)、Ru/MnO_(2)、Ag/MnO_(2)、Pt/MnO_(2)催化剂。通过对比贵金属负载型催化剂(负载量3.0%)催化氧化CO的活性,得到如下结果:3.0%Pd/MnO_(2)>3.0%Ru/MnO_(2)>MnO_(2)>3.0%Ag/MnO_(2)>3.0%Pt/MnO_(2)。为了探究催化剂活性与材料结构特性之间的关系,分别使用球差电镜、XRD、Raman、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD和XPS等表征技术对催化剂表面贵金属的粒径尺寸、晶体结构、缺陷结构、低温还原性、活性氧物种以及金属元素价态分布等物理化学特性进行了系统的表征和分析。研究发现,负载了Ag或Pt的催化剂仅仅改善了MnO_(2)的低温还原性,由于在CO催化氧化过程中催化剂表面的贵金属被快速还原,因此催化活性有所下降。相反地,负载了Pd或Ru的MnO_(2)催化剂在CO氧化反应中的活性显著提高,这是材料良好的低温还原性与表面化学吸附氧物种之间的协同促进作用所致。由于3.0%Pd/MnO_(2)具有更好的低温还原性和更多的表面化学吸附氧物种,其能够在10℃条件下完全催化氧化CO气体(浓度为1%CO/4%O_(2),GHSV=40000 mL/(g·h))。通过分析不同催化氧化反应过程,推测Pd/MnO_(2)催化氧化CO遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理。

玉米芯活性炭改性及其对CO_2吸附性能

研究了提高玉米芯活性炭对CO2气体吸附性能的方法和途径,对自制的玉米芯活性炭进行了氧化改性和还原改性.改性后C元素质量分数都减少了10%左右.经硝酸和硝酸盐氧化改性后其表面含氧官能团明显增多;经碳酸盐碱性还原改性后引入了CO2-3根;经氨水碱性还原改性后引入了大量氨基基团,表明成功地对制备的玉米芯活性炭进行了氧化和还原改性.其中,利用Ca(NO3)2改性后样品对CO2的吸附量比改性前提高了21.2%;经过Na2CO3改性后样品对CO2的吸附量提高了28.5%.因此,制备的玉米芯活性炭经过Na2CO3改性后更有利于其应用于CO2吸附分离.

催化剂Pd/γ-Al_2O_3上Pd的双态行为

采用模拟配气系统和 XPS技术研究了活化气体的氧化还原特性对催化剂中 Pd质量分数为 7%的 Pd/γ- Al2 O3催化活性的影响 .得出 :催化剂经过贫燃保持 /贫燃下降或富燃保持 /贫燃下降处理后 ,催化剂失活 ,表面钯以 Pd O形式存在 ;经过贫燃保持 /富燃下降 ,富燃保持 /富燃下降 ,或富燃保持 /等化学计量下降处理后 ,催化剂被活化 ,表面钯以Pd0 形式存在 .Pd0 的钯对混合配气的催化活性比 Pd O的高得多 .催化剂活性具有可逆性 .等化学计量的气体具有保持催化剂活性的功能 .

汞Ⅱ在螯合树脂聚[对乙烯苄基-(2-羟乙基)硫醚]上的吸附机理

研究了Hg2 + 在自合成的新型含硫螯合树脂 聚 [对乙烯苄基 (2 羟乙基 )硫醚 ](PSME)上的吸附机理。静态吸附结果表明 :吸附属于液膜扩散控制机理 ;树脂对Hg2 + 的等温吸附过程可以用Freundlich方程描述 ;在吸附过程中存在着明显的氧化还原现象。在较低浓度下 ,Hg2 + 主要被还原成Hg2 + 2 和Hg0 ;而在较高浓度下Hg2 + 则主要被还原成Hg2 + 2 。在两种情况下 ,S 均被氧化成 SO2 键。

5-氨基-6-硝基-[1,2,5]噁二唑并[3,4-b]吡啶-1-氧化物的新法合成

以2,6-二氯吡啶为起始原料,经肼基化、还原、硝化、Nietzki-Dietschy环合4步反应得到5-氨基-6-硝基-[1,2,5]二唑并[3,4-b]吡啶-1-氧化物。结合反应机理讨论了还原、硝化、Nietzki-Dietschy环合反应的影响因素,获得了合成5-氨基-6-硝基-[1,2,5]二唑并[3,4-b]吡啶-1-氧化物的最佳工艺条件,目标产物的总收率为59.2%。用1H NMR、MS和IR谱对5-氨基-6-硝基-[1,2,5]二唑并[3,4-b]吡啶-1-氧化物的结构进行了表征。

低负载Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的制备及其对CO室温催化性能研究

采用等体积浸渍法和还原法结合制备了Pd/Al_(2)O_(3)催化剂,通过N2吸附-脱附、SEM、TEM、X射线衍射、X射线光电子能谱和CO原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对制备的样品微观结构进行了系统分析,考察了不同Pd负载量和测试条件下CO催化氧化性能。实验结果表明,水合肼还原法实现了Pd在Al2O3载体上的均匀分散,Pd颗粒的直径在9 nm左右,且为Pd单质;负载后的催化剂呈现明显的中孔结构特征,有利于气体分子的扩散。在0.2%~0.5%的低负载质量分数下,CO的催化性能随着Pd负载量的增加而增加,随着CO进口浓度和空速的升高而逐渐降低,在进口浓度为0.05%,空速为4017 h^(-1)时,不同负载量的催化剂均能使CO完全催化;温度对催化剂的催化效果影响显著,从常温到50℃催化剂的性能变化显著;湿度增加对催化有一定的促进作用。Pd负载质量分数0.5%的催化剂稳定性测试表明,催化剂能够在100 h内保持92%以上的稳定转化率。

15d—PGJ2对类风湿性关节炎滑膜成纤维细胞环氧化酶-2和诱导型一氧化氮合酶表达的影响

目的研究15d-PGJ2对类风湿性关节炎(RA)滑膜成纤维细胞环氧化酶-2(COX-2)和诱导型一氧化氮合酶(iN-OS)表达的影响。方法分离并培养RA患者及正常对照者的滑膜成纤维细胞，用15d-PGJ2处理RA患者的滑膜成纤维细胞。用硝酸酶还原法和酶联免疫吸附法分别检测滑膜细胞培养上清液中NO和PGB的水平。用半定量RT—PCR检测15d-PGJ2处理及对照组滑膜细胞中COX-2和iNOS mRNA的表达。结果(1)RA患者滑膜成纤维细胞中COX-2和iNOS mRNA的表达均明显高于正常对照组(P<0．01)；且RA滑膜细胞产生NO和PGB的水平也高于对照组(P<0．01)。(2)15d-PGJ2干预后可使RA滑膜成纤维细胞COX-2和iNOS的表达显著性降低(P<0．05)；同时伴有滑膜细胞产生NO和PGB量的下降(P<0．05)。结论15d-PGJ2可下调RA滑膜成纤维细胞环氧化酶-2和诱导型一氧化氮合酶的表达及降低滑膜细胞产生NO和PGB的水平。

TiO_2薄膜结构及氧敏性研究

利用溶胶-凝胶技术制备了TiO2氧敏薄膜,通过氧化物掺杂和贵金属的表面修饰,在空气气氛下烧结氧敏薄膜.结果表明:600℃～800℃下处理的薄膜是以金红石为主晶相及少量锐钛矿的混合晶型,随着温度升高锐钛矿减少,900℃时锐钛矿相的峰基本消失;800℃下处理的薄膜灵敏度明显高于600℃和900℃下处理的薄膜灵敏度.W,Ce氧化物掺杂促进TiO2薄膜微量氧化还原,增加催化反应活性,使薄膜的氧气灵敏度有明显提高;以Pd对W-TiO2薄膜进行表面修饰,使薄膜的阻温特性得到了明显提高.

检测CO_2的脉冲电势调制库仑技术

应用脉冲电势调制技术,通过控制电极电势可将CO2还原为以吸附COads为主的中间物;之后再将电极电势阶跃到该物种能发生电化学氧化的电势,测量它的暂态氧化电流,得到积分电量Q随被测CO2浓度C的变化关系.对给定的还原时间,在CO2浓度为0.015%～20%的范围内,氧化电量Q与CO2浓度C有确定的对应关系.其中,当还原时间较短及CO2浓度较低情况下,两者有近似线性关系.这是一种可在较宽浓度范围内测定CO2的简便有效方法.

钯掺杂的TiO_(2)纳米线阵列@MoS_(2)电极光电催化高效还原六价铬和同步氧化对氯苯酚的机理研究

采用电沉积法将高分散的Pd纳米颗粒引入到TiO_(2)纳米线阵列@MoS_(2)(TNA@MoS_(2))电极表面,并用于光阴极同步还原六价铬(Cr(Ⅵ))和氧化对氯苯酚(4-CP).同时,通过X射线衍射、扫描电子显微镜和漫反射光谱对TNA@MoS_(2)/Pd电极进行了表征.光电催化实验表明,TNA@MoS_(2)/Pd光阴极在30 min内对Cr(Ⅵ)的还原效率达到99.8%,对4-CP的氧化效率达到91.5%且矿化效率为58.4%.循环伏安、电子自旋共振光谱、荧光光谱和自由基淬灭实验证实了同步还原和氧化反应的关键活性物种和作用机理.结果表明,TNA@MoS_(2)/Pd光阴极产生的稳定的原子氢(H^(*)),不仅可快速还原Cr(Ⅵ),而且与溶解的O_(2)结合产生H_(2)O_(2),提高了·OH的产量,从而同步氧化4-CP.循环实验表明,TNA@MoS_(2)/Pd电极具有良好的可重复使用性.