PdO-CeO2复合氧化物催化剂的CO低温氧化

采用共沉淀法制备了一系列不同Pd含量的PdO-CeO2复合氧化物催化剂,并考察了该催化剂的CO低温氧化反应催化性能.运用X射线衍射(XRD),物理吸附(BET),CO化学吸附,程序升温还原(TPR),脉冲反应等技术对催化剂进行了表征.XRD结果表明,焙烧温度从400℃升高到800℃,有利于CexPd1-xO2-δ固溶体的形成.然而焙烧温度升至1000℃时,导致Pd从固溶体中析出.催化剂的CO氧化活性(TOF)与CexPd1-xO2-δ固溶体的含量存在一定的对应关系.随着CexPd1-xO2-δ固溶体含量的增加,CO氧化的TOF值大,可见CexPd1-xO2-δ固溶体的形成对CO氧化活性有着主要的贡献.在催化剂焙烧温度相同的条件下,催化剂的CO氧化活性与Pd粒子大小无对应关系.脉冲反应进一步说明PdOx的CO氧化活性高于金属Pd.

焙烧温度对PdO-CeO_2催化剂CH_4氧化活性的影响

采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400℃提高到800℃,PdO-CeO2催化剂的活性下降;焙烧温度进一步提高到1 000℃,催化剂的活性又出现明显的提高.结合相关表征可知:Pd(PdO)粒子烧结和比表面积下降是CH4活性下降的主要原因;然而,随着焙烧温度的升高,催化剂中金属Pd含量增加是导致1 000℃焙烧后催化剂活性提高的原因.

PdO与CeO_2对半焦催化烟气中甲烷脱硝性能的影响

为了探讨半焦担载PdO、CeO2脱硝催化剂对于脱硝反应的影响,以KOH活化处理的半焦作为载体,PdO和CeO2作为活性物,采用浸渍法制备了CeO2-PdO/半焦脱硝催化剂,在固定床反应器中测试了催化剂以甲烷为氮氧化物还原气体的脱硝活性。结果表明,担载PdO可以明显降低甲烷脱硝反应的温度并提高脱硝活性,当担载比例(PdO与半焦质量比)为1.5%时最适宜脱硝温度可降至约425℃;担载CeO2可以抑制积炭反应、提高催化剂的比表面积及孔容,担载比例(CeO2与半焦质量比)为2%时效果较好。在活性实验及电子显微镜表征的基础上,探讨了积炭的机理和主要影响因素的作用机制。

高比表面积Pd纤维催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

制备了PdO/CeO_2/γ-Al_2O_3/Al_2O_3-SiO_2纤维催化剂,考察了CeO_2掺杂对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,掺杂质量分数O.05%CeO_2,催化剂活性最好,甲烷完全转化温度为385℃。BET比表面积测定结果显示,γ-Al_2O_3的加入极大提高了纤维的比表面积;氧气程序升温脱附实验结果表明,加入适量CeO_2,提高了活性相PdO的分解温度,从而提高了催化剂热稳定性。对制备的催化剂进行了实用性能(催化无焰燃烧器)考察,表明产品高效节能(燃气转化率为99%)、减排环保(CO含量小于10×10^(-6),未检测到NOx)和持久耐用(100 h保持高活性)。

Ce修饰NaY分子筛负载PdO纳米晶催化剂用于苯的催化氧化反应

以CeO2修饰多孔NaY分子筛作为载体,采用高温液相还原法制备纳米晶PdO催化剂,用于低浓度苯催化氧化反应。采用XRD、N2吸附-脱附、透射电镜-能谱(HRTEM-EDS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温脱附(O2-TPD)和程序升温表面反应(TPSR)等对载体和催化剂进行表征。结果表明,NaY分子筛结构稳定,比表面积651 m^2·g^-1和孔容0.326 cm3·g^-1,纳米晶PdO能够较均匀地分散在NaY载体上,颗粒尺寸约(3~5)nm。加入一定量CeO2后,PdO以较小的纳米晶颗粒形式分散在CeO2周围,活性组分与助剂协同作用促进了催化剂中晶格氧的流动性,明显改善了0.2%Pd/NaY的氧化性能。0.2%Pd/8%Ce/NaY表现出最佳催化活性和良好稳定性,250℃可完全催化降解1000×10^-6的苯,并且230℃连续反应100 h,催化剂转化率稳定在86%。