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P450酶活性中心催化全氟烷基羧酸前体化合物的代谢转化路径研究
1
作者
常新
于晓梅
傅志强
《生态毒理学报》
CAS
CSCD
北大核心
2023年第3期55-67,共13页
P450酶催化的前体物质代谢转化是全氟烷基羧酸(PFCAs)重要的间接暴露途径,然而相关反应路径及产物尚不清楚。本研究以多氟烷基磷酸酯(PAP)、氟调聚磺酸(FTS)和氟调聚醇(FTOH)为模型前体,基于密度泛函理论(DFT)计算,揭示了P450酶活性中心...
P450酶催化的前体物质代谢转化是全氟烷基羧酸(PFCAs)重要的间接暴露途径,然而相关反应路径及产物尚不清楚。本研究以多氟烷基磷酸酯(PAP)、氟调聚磺酸(FTS)和氟调聚醇(FTOH)为模型前体,基于密度泛函理论(DFT)计算,揭示了P450酶活性中心(CpdⅠ)催化PFCAs前体的代谢反应机制。DFT计算发现,3种前体经CpdⅠ催化的烷基C_(α)—H键羟基化及中间体脱烷基重排两步反应,被转化为氟调聚醛(FTAL)中间产物。FTAL可再次被CpdⅠ氧化,经醛基C_(α)—H键羟基化生成氟调聚羧酸(FTCA),与体外实验检测的产物一致。3种前体与CpdⅠ的Cα—H反应能垒依次为PAP<FTOH<FTS,PAP反应最容易。对比不同碳链长度的前体发现,PAP分子链长越短,其与CpdⅠ的羟基化反应能垒越低,更容易被转化为PFCAs。值得注意的是,反应中间体的预测水生急性毒性普遍强于母体及产物。本研究揭示了PFCAs前体的P450酶促转化路径及产物,有望为PFCAs的生物转化归趋、内暴露及健康风险预测奠定科学依据。
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关键词
全氟烷基羧酸
P450酶
生物转化
密度泛函理论
间接暴露
前体化合物
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职称材料
高效液相色谱-三级四级杆质谱测定食品接触材料中6种全氟羧酸类化合物
被引量:
6
2
作者
蒋沁婷
刘慧婷
+4 位作者
陈笑梅
郑自强
朱晓雨
谢文
王华雄
《分析试验室》
CAS
CSCD
北大核心
2010年第3期54-57,共4页
采用高效液相色谱-串联质谱仪建立了食品接触材料中6种全氟羧酸类化合物(PFCAs)残留量的检测方法。通过对超声、振荡和离子配对3种方法的比较,选择超声法作为提取食品接触材料中PFCAs的提取方法,提取时间为30 min,提取溶剂体积为10 mL...
采用高效液相色谱-串联质谱仪建立了食品接触材料中6种全氟羧酸类化合物(PFCAs)残留量的检测方法。通过对超声、振荡和离子配对3种方法的比较,选择超声法作为提取食品接触材料中PFCAs的提取方法,提取时间为30 min,提取溶剂体积为10 mL。提取物经C18色谱柱分离后由串联质谱检测。最低检测限为0.5μg/kg,添加回收率在84.6%~114.6%之间。
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关键词
全氟羧酸类化合物
液相色谱串联质谱法
食品接触材料
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职称材料
超高效液相色谱串联质谱法快速测定地下水和含水层介质中16种全氟烷基酸
被引量:
7
3
作者
刘明睿
汪伶俐
陈亮
《地学前缘》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第4期307-314,共8页
全氟烷基酸(PFAAs)是一种新型的持久有机污染物,在各种环境介质中被频繁检出。目前,PFAAs的检测方法主要包括液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)、超高效液相色谱串联质谱法(UPLC-MS/MS)、气相色谱法和光谱类方法。但是,上述方法多存在样...
全氟烷基酸(PFAAs)是一种新型的持久有机污染物,在各种环境介质中被频繁检出。目前,PFAAs的检测方法主要包括液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)、超高效液相色谱串联质谱法(UPLC-MS/MS)、气相色谱法和光谱类方法。但是,上述方法多存在样品前处理过程复杂、周期长、成本高的问题,不适用于PFAAs的快速检测。为此,本文建立了一种快速测量地下水和含水层介质中16种PFAAs的UPLC-MS/MS方法。水样过0.22μm滤膜后直接测定浓度,土样经过超声离心后,取上清液过滤测量浓度。本方法分别为16种PFAAs建立了低浓度(5~50μg/L)和高浓度(100~500μg/L)两条校准曲线,相关系数R^2>0.99。地下水中16种PFAAs快速检测方法检出限为0.06~1.07μg/L,回收率为75%~120%,精密度(RSD)为2.61%~9.19%(除高浓度时全氟丁烷磺酸和全氟已烷磺酸分别为11.34%和14.70%外)。含水层介质中14种PFAAs(全氟十三酸和全氟十四酸除外)方法检出限为2.69~12.33ng/g,回收率为65%~103%,精密度(RSD)为1.96%~7.22%。
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关键词
全氟烷基羧酸
全氟烷基磺酸
水
土壤
液相色谱质谱
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职称材料
题名
P450酶活性中心催化全氟烷基羧酸前体化合物的代谢转化路径研究
1
作者
常新
于晓梅
傅志强
机构
工业生态与环境工程教育部重点实验室
出处
《生态毒理学报》
CAS
CSCD
北大核心
2023年第3期55-67,共13页
基金
国家重点研发计划项目(2022YFC3902105)
国家自然科学基金面上项目(22276020)
工业生态与环境工程教育部重点实验室开放基金(KLIEEE-21-01)。
文摘
P450酶催化的前体物质代谢转化是全氟烷基羧酸(PFCAs)重要的间接暴露途径,然而相关反应路径及产物尚不清楚。本研究以多氟烷基磷酸酯(PAP)、氟调聚磺酸(FTS)和氟调聚醇(FTOH)为模型前体,基于密度泛函理论(DFT)计算,揭示了P450酶活性中心(CpdⅠ)催化PFCAs前体的代谢反应机制。DFT计算发现,3种前体经CpdⅠ催化的烷基C_(α)—H键羟基化及中间体脱烷基重排两步反应,被转化为氟调聚醛(FTAL)中间产物。FTAL可再次被CpdⅠ氧化,经醛基C_(α)—H键羟基化生成氟调聚羧酸(FTCA),与体外实验检测的产物一致。3种前体与CpdⅠ的Cα—H反应能垒依次为PAP<FTOH<FTS,PAP反应最容易。对比不同碳链长度的前体发现,PAP分子链长越短,其与CpdⅠ的羟基化反应能垒越低,更容易被转化为PFCAs。值得注意的是,反应中间体的预测水生急性毒性普遍强于母体及产物。本研究揭示了PFCAs前体的P450酶促转化路径及产物,有望为PFCAs的生物转化归趋、内暴露及健康风险预测奠定科学依据。
关键词
全氟烷基羧酸
P450酶
生物转化
密度泛函理论
间接暴露
前体化合物
Keywords
perfluoroalkyl
carboxyl
ic acids
cytochrome P450 enzymes
biotransformation
density functional theory
indirect exposure
precursor
compounds
分类号
X171.5 [环境科学与工程—环境科学]
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职称材料
题名
高效液相色谱-三级四级杆质谱测定食品接触材料中6种全氟羧酸类化合物
被引量:
6
2
作者
蒋沁婷
刘慧婷
陈笑梅
郑自强
朱晓雨
谢文
王华雄
机构
浙江出入境检疫检疫局
浙江大学生物系统工程与食品科学学院
出处
《分析试验室》
CAS
CSCD
北大核心
2010年第3期54-57,共4页
基金
国家质检总局质检公益性行业科研专项(10-64)项目资助
文摘
采用高效液相色谱-串联质谱仪建立了食品接触材料中6种全氟羧酸类化合物(PFCAs)残留量的检测方法。通过对超声、振荡和离子配对3种方法的比较,选择超声法作为提取食品接触材料中PFCAs的提取方法,提取时间为30 min,提取溶剂体积为10 mL。提取物经C18色谱柱分离后由串联质谱检测。最低检测限为0.5μg/kg,添加回收率在84.6%~114.6%之间。
关键词
全氟羧酸类化合物
液相色谱串联质谱法
食品接触材料
Keywords
perfluoroalkyl carboxylate compounds(pfcas)
High-performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry(HPLC-MS/MS)
Food contact materials
分类号
O657.63 [理学—分析化学]
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职称材料
题名
超高效液相色谱串联质谱法快速测定地下水和含水层介质中16种全氟烷基酸
被引量:
7
3
作者
刘明睿
汪伶俐
陈亮
机构
天津大学建筑工程学院/水利工程仿真与安全国家重点实验室
中矿(天津)盐矿检测有限公司
天津大学环境工程与科学学院
出处
《地学前缘》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第4期307-314,共8页
基金
国家自然科学基金项目“设施农业区地下水系统中赤霉酸降解及其与三氮转化约束机制研究”(41772245)
文摘
全氟烷基酸(PFAAs)是一种新型的持久有机污染物,在各种环境介质中被频繁检出。目前,PFAAs的检测方法主要包括液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)、超高效液相色谱串联质谱法(UPLC-MS/MS)、气相色谱法和光谱类方法。但是,上述方法多存在样品前处理过程复杂、周期长、成本高的问题,不适用于PFAAs的快速检测。为此,本文建立了一种快速测量地下水和含水层介质中16种PFAAs的UPLC-MS/MS方法。水样过0.22μm滤膜后直接测定浓度,土样经过超声离心后,取上清液过滤测量浓度。本方法分别为16种PFAAs建立了低浓度(5~50μg/L)和高浓度(100~500μg/L)两条校准曲线,相关系数R^2>0.99。地下水中16种PFAAs快速检测方法检出限为0.06~1.07μg/L,回收率为75%~120%,精密度(RSD)为2.61%~9.19%(除高浓度时全氟丁烷磺酸和全氟已烷磺酸分别为11.34%和14.70%外)。含水层介质中14种PFAAs(全氟十三酸和全氟十四酸除外)方法检出限为2.69~12.33ng/g,回收率为65%~103%,精密度(RSD)为1.96%~7.22%。
关键词
全氟烷基羧酸
全氟烷基磺酸
水
土壤
液相色谱质谱
Keywords
perfluoroalkyl
carboxyl
ic acid(
pfca
)
perfluoroalkyl
sulfonic acid(PFSA)
water
soil
liquid chromatography-tandem mass spectrometry
分类号
X52 [环境科学与工程—环境工程]
O623.64 [理学—有机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
P450酶活性中心催化全氟烷基羧酸前体化合物的代谢转化路径研究
常新
于晓梅
傅志强
《生态毒理学报》
CAS
CSCD
北大核心
2023
0
下载PDF
职称材料
2
高效液相色谱-三级四级杆质谱测定食品接触材料中6种全氟羧酸类化合物
蒋沁婷
刘慧婷
陈笑梅
郑自强
朱晓雨
谢文
王华雄
《分析试验室》
CAS
CSCD
北大核心
2010
6
下载PDF
职称材料
3
超高效液相色谱串联质谱法快速测定地下水和含水层介质中16种全氟烷基酸
刘明睿
汪伶俐
陈亮
《地学前缘》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019
7
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职称材料
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