Pt(110)表面催化CO氧化反应原位研究

CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议。为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(AmbientPressureX-ray PhotoelectronSpectroscopy,APXPS)结合在线质谱(MassSpectra,MS),原位分析了Pt(110)表面催化CO氧化反应过程中表面物种以及反应产物的变化。实验结果表明:Pt(110)表面催化CO氧化反应过程可以分为三个状态:1)低反应活性状态,Pt(110)表面CO中毒,CO2的产生速率很低;2)高反应活性状态,Pt(110)表面发生点火反应并伴随大量反应热的释放;3)传质速率限制的反应状态,Pt(110)表面O过量,反应速率受到CO扩散速率的限制。保持反应气体总压强为100 Pa,通过改变不同的CO和O2比例,发现Pt(110)表面催化CO氧化反应的点火温度随着CO含量的增加而升高。本工作对于理解Pt(110)表面催化CO氧化反应机理具有重要帮助,同时为进一步弄清催化反应的活性物种提供了基础。

光发射电子显微镜研究CO和O_2在Ag/Pt(110)表面的吸附和反应

用原位蒸镀的方法制备Ag/Pt(110)模型催化剂并用光发射电子显微镜(PEEM)在10-5-10-2 Pa范围原位地研究了480 K时CO和O2在模型催化剂表面上的吸附和反应. 500 K退火后, 模型催化剂表面由Pt(110), AgPt界面和Ag区域组成. 压力对CO和O2在银区域的吸附的影响远远大于其对CO和O2在Pt(110)及AgPt界面的吸附的影响. AgPt界面和Ag区域上有Pt团簇的形成, 与Pt(110)平台相比, Pt团簇具有更强的吸附CO的能力. 银的存在对Pt(110)表面CO氧化反应动力学有明显的影响. 在Pt(110)表面有反应扩散波形成的反应条件范围内, AgPt界面观察不到任何时空斑图.