柴油车DOC催化剂Pt/CeZrO_2载体的制备及影响

分别用氢氧化钠(NaOH)、草酸(H_2C_2O_4)和碳酸钠(Na_2CO_3)为沉淀剂制备CeZrO_2固溶体,并以此为载体制备了Pt/CeZrO_2柴油车DOC催化剂,通过XRD、BET、H_2-TPR和催化氧化反应等手段对催化剂物理化学特性进行研究。结果发现,以NaOH作为沉淀剂制备的CeZrO_2固溶体比表面积大(68.8 m^2·g^(-1))、氧活动性强[表面氧耗氢量达1143μmol·(g cat)^(-1)],同时贵金属Pt在其表面高度分散,因此制得的Pt/CeZrO_2柴油车DOC催化剂催化效果好,特别是催化氧化碳氢化合物(C_3H_6),T_(90)比H_2C_2O_4和Na_2CO_3为沉淀剂制备的Pt/CeZrO_2催化剂降低了将近40℃。另外载体制备方式对催化剂抗硫性影响也十分显著。故选择一种合适的载体沉淀剂可使制得的DOC催化剂具备良好的活性及抗硫性。

水汽-CO_2环境下Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能研究

采用浸渍法制备了Pt/Ce0.6Zr0.4O_2粉末催化剂,涂覆到蜂窝陶瓷载体表面得到整体式催化剂。考察了Pt含量及焙烧温度对催化剂在水汽-CO_2环境下催化CO氧化性能的影响,并用XRD,TEM和H2-TPR等手段对载体和催化剂进行了表征。结果表明,在空速50000 h-1的反应条件下,当焙烧温度为300℃时,3.0Pt/Ce0.6Zr0.4O_2整体式催化剂的CO氧化活性最高,反应温度200℃时,CO转化率为87%,具有较高的水汽-CO_2环境下的CO氧化活性。通过对2.0Pt/Ce0.6Zr0.4O_2催化剂在无水汽,无CO_2,无水汽-CO_2及水汽-CO_2环境下的对比实验,发现水汽和CO_2对催化剂的活性有明显的抑制作用,水汽的影响比CO_2的影响要更大一些。这说明水汽、CO_2和CO对催化剂存在竞争吸附。结合催化剂的H2-TPR表征结果,发现催化剂的还原能力越高,相对应的CO氧化活性也越高。添加适量的Pt有利于提高催化剂的还原能力,从而提高其活性,但是过量的Pt会使催化剂活性下降。