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Silica-modified Pt/TiO_(2) catalysts with tunable suppression of strong metal-support interaction for cinnamaldehyde hydrogenation
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作者 Zhengjian Hou Yuanyuan Zhu +6 位作者 Hua Chi Li Zhao Huijie Wei Yanyan Xi Lishuang Ma Xiang Feng Xufeng Lin 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第6期189-198,共10页
Tuning Strong Metal-support Interactions(SMSI)is a key strategy to obtain highly active catalysts,but conventional methods usually enable TiO_(x) encapsulation of noble metal components to minimize the exposure of nob... Tuning Strong Metal-support Interactions(SMSI)is a key strategy to obtain highly active catalysts,but conventional methods usually enable TiO_(x) encapsulation of noble metal components to minimize the exposure of noble metals.This study demonstrates a catalyst preparation method to modulate a weak encapsulation of Pt metal nanoparticles(NPs)with the supported TiO_(2),achieving the moderate suppression of SMSI effects.The introduction of silica inhibits this encapsulation,as reflected in the characterization results such as XPS and HRTEM,while the Ti^(4+) to Ti^(3+) conversion due to SMSI can still be found on the support surface.Furthermore,the hydrogenation of cinnamaldehyde(CAL)as a probe reaction revealed that once this encapsulation behavior was suppressed,the adsorption capacity of the catalyst for small molecules like H_(2) and CO was enhanced,which thereby improved the catalytic activity and facilitated the hydrogenation of CAL.Meanwhile,the introduction of SiO_(2) also changed the surface structure of the catalyst,which inhibited the occurrence of the acetal reaction and improved the conversion efficiency of C=O and C=C hydrogenation.Systematic manipulation of SMSI formation and its consequence on the performance in catalytic hydrogenation reactions are discussed. 展开更多
关键词 pt catalyst Silica modification HYDROGENATION CINNAMALDEHYDE Strong metal-support interaction
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石墨烯负载Pt催化剂的制备及对甲酸的电催化氧化 被引量:1
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作者 陈体伟 田甜 +2 位作者 薛茗月 李玉郷 孟成 《许昌学院学报》 CAS 2024年第2期54-57,共4页
采用恒电位电化学还原技术制得石墨烯电极,然后采用循环伏安方法在石墨烯基体上电沉积一层Pt纳米微粒.采用电化学测试技术研究Pt/石墨烯电极材料的电子传递性能及对甲酸电催化氧化性能.相对于商用Pt电极材料,Pt纳米微粒/石墨烯电极材料... 采用恒电位电化学还原技术制得石墨烯电极,然后采用循环伏安方法在石墨烯基体上电沉积一层Pt纳米微粒.采用电化学测试技术研究Pt/石墨烯电极材料的电子传递性能及对甲酸电催化氧化性能.相对于商用Pt电极材料,Pt纳米微粒/石墨烯电极材料对甲酸表现出优异的电催化氧化活性,氧化峰电流显著提高.该种石墨烯负载Pt催化剂有望用作直接甲酸燃料电池的优良电极材料. 展开更多
关键词 石墨烯 直接甲酸燃料电池 铂催化剂 循环伏安法 电催化氧化
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用于常温氢氧复合的新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂
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作者 贾青青 胡石林 刘亚明 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1943-1949,共7页
常温氢氧复合反应由于安全性高且能耗低,在核工业除氚、消氢等领域有重要应用,其得以实现的关键为制得性能优异的疏水催化剂。为获得稳定性优且兼具高催化活性的疏水催化剂,本研究制备了新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂。陶瓷载体通过构筑CeO... 常温氢氧复合反应由于安全性高且能耗低,在核工业除氚、消氢等领域有重要应用,其得以实现的关键为制得性能优异的疏水催化剂。为获得稳定性优且兼具高催化活性的疏水催化剂,本研究制备了新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂。陶瓷载体通过构筑CeO2表面粗糙结构,结合涂覆低表面能十三氟辛基三甲氧基硅烷(PFOTMS)进行疏水改性,而后经浸渍-气相还原制得疏水催化剂。结果表明,与常规仅涂覆低表面能材料对陶瓷载体进行疏水改性相比,新型疏水结构的构筑不仅可使疏水催化剂获得更优的疏水性,还可进一步提升催化剂的催化活性及稳定性。制得的新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂在480 min反应时长内,氢氧复合效率可维持在99.5%。 展开更多
关键词 除氚 消氢 常温氢氧复合反应 疏水改性陶瓷载体 pt/疏水陶瓷催化剂
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Pt-Pd-Ni体系相图与热力学研究进展
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作者 胡洁琼 张巧 +3 位作者 方继恒 谢明 王宝玲 聂陟枫 《贵金属》 CAS 北大核心 2024年第S01期7-13,共7页
铂基催化剂具有活性高、选择性好、电化学稳定性佳等优点,在工业催化和燃料电池领域具有非常重要的地位。然而,由于成本较高、可用性较低限制了其实际发展。因此,有必要优化铂基催化剂的利用率,设计低成本和高稳定性的铂基催化剂。本研... 铂基催化剂具有活性高、选择性好、电化学稳定性佳等优点,在工业催化和燃料电池领域具有非常重要的地位。然而,由于成本较高、可用性较低限制了其实际发展。因此,有必要优化铂基催化剂的利用率,设计低成本和高稳定性的铂基催化剂。本研究首先介绍了在燃料电池催化剂领域具有应用前景的Pt-Pd-Ni系合金电催化剂的发展和研究现状,然后详细介绍了Pt-Pd-Ni体系的三个二元系相图与热力学评估数据和研究进展,并对Pt-Pd-Ni三元系的一些实验研究进展和今后的研究工作提出展望,对不同相结构对催化性能的影响进行了分析和讨论。通过Pt-Pd-Ni系相图和相结构等的研究将为燃料电池用新型贵金属合金催化材料的设计及工业应用奠定理论和实验基础。 展开更多
关键词 燃料电池催化剂 pt-Pd-Ni体系 合金相图 热力学 有序-无序转变
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Al_(2)O_(3)负载Pt基催化剂表面动态变化的谱学研究 被引量:1
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作者 何念秋 郑燕萍 陈明树 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期7-16,I0001,共11页
明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al_(2)O_(3)负载的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子... 明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al_(2)O_(3)负载的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子散射谱、程序升温氧化和拉曼光谱等研究Pt/Al_(2)O_(3)的表面结构和反应过程中的变化,以丙烷直接脱氢(PDH)反应为探针,考察反应过程存在“诱导”期的表面动态变化,特别是表面积碳、表面形貌、活性位点等的演化.进而与其催化反应性能关联,发现Pt纳米粒子(NP)和团簇上丙烷易深度脱氢或断裂C-C键生成CH_(4)的同时形成积碳、随后失去活性;而孤立的Pt单原子位点(SAC)上不易生成积碳、是丙烯生成的关键活性位. 展开更多
关键词 表面动态过程 原位表征 丙烷脱氢 pt基催化剂 单原子催化剂
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高电位下PEMFC阴极催化层Pt对碳腐蚀的影响
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作者 刘明俊 周芬 +3 位作者 朱振 黄鹏涛 姚志鹏 潘牧 《电源技术》 CAS 北大核心 2024年第6期1003-1010,共8页
结合非色散红外光谱(NDIR)和电化学表征的方法研究了质子交换膜燃料电池阴极催化层在0.8 V恒电位下,碳腐蚀的变化规律及其对Pt氧化过程的依赖性。研究发现0.8 V恒电位下,Pt会导致碳载体的腐蚀更加剧烈。运行100 h后,Pt/C电极的碳损失质... 结合非色散红外光谱(NDIR)和电化学表征的方法研究了质子交换膜燃料电池阴极催化层在0.8 V恒电位下,碳腐蚀的变化规律及其对Pt氧化过程的依赖性。研究发现0.8 V恒电位下,Pt会导致碳载体的腐蚀更加剧烈。运行100 h后,Pt/C电极的碳损失质量达到8.7%,是纯碳电极的3.5倍。Pt/C电极的碳腐蚀规律可以分为三个阶段,第一阶段呈对数增长,第三阶段呈线性增长,中间存在混合增长区。而Pt氧化物累积量分析表明Pt的氧化呈现出两段对数关系,且中间存在一个过渡区,这解释了碳腐蚀的三段规律。活跃的Pt-OH催化碳腐蚀,并快速转化成PtO_(x)等惰性氧化物,大幅降低对碳腐蚀的促进作用,当Pt-OH含量稳定后,碳腐蚀速率达到稳态。电位阶跃工况下,Pt氧化物增长速度明显降低,碳载体质量损失达到了15.55%,几乎是恒电位工况的2倍,表明控制Pt氧化物累积速度会加速碳载体的腐蚀。 展开更多
关键词 碳载体腐蚀 0.8 V恒电位 pt催化剂 pt氧化物
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Pt基催化剂上CO_(2)辅助丙烷脱氢的反应机理
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作者 杨倩 聂小娃 +1 位作者 丁凡舒 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期480-492,共13页
Pt基双金属是一种具有发展前景的丙烷脱氢催化剂,CO_(2)在Pt基催化剂上辅助丙烷脱氢的微观反应机理与优势能量路径尚不明确,为此,采用密度泛函理论(DFT)计算研究了Pt(111)表面及Pt3Mn(111)表面上丙烷直接脱氢反应(PDH)及CO_(2)辅助丙烷... Pt基双金属是一种具有发展前景的丙烷脱氢催化剂,CO_(2)在Pt基催化剂上辅助丙烷脱氢的微观反应机理与优势能量路径尚不明确,为此,采用密度泛函理论(DFT)计算研究了Pt(111)表面及Pt3Mn(111)表面上丙烷直接脱氢反应(PDH)及CO_(2)辅助丙烷脱氢反应(CO_(2)-ODH)的反应网络与关键步骤。计算结果表明:CO_(2)的加入可以降低PDH速控步骤的能垒,对于消耗表面H有利,促进了丙烷脱氢反应正向移动,有利于生成丙烯,从而改变了反应路径和反应动力学;CO_(2)在消除积炭反应中的能垒较高,但是Mn的引入有利于CO_(2)消除积炭。此外,第二金属组分Mn的引入,不但有利于产物丙烯脱附,还提高了C—C裂解能垒,从而提高了丙烯的选择性。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 二氧化碳 辅助 pt基催化剂 密度泛函理论 反应机理
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金属载体结构对Pt-Rh三效催化剂性能影响
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作者 童硕 刘兴奇 +1 位作者 万超 李秀 《小型内燃机与车辆技术》 CAS 2023年第5期58-63,共6页
三效催化剂的性能需要不断提升以应对更严格的排放标准和不断攀升的催化剂成本。紊流结构载体因其可以提高气固反应传质效率,进而提升催化剂转化效率,受到广泛关注。但是对紊流结构载体催化剂的起燃温度和空燃比窗口的研究还不充分。制... 三效催化剂的性能需要不断提升以应对更严格的排放标准和不断攀升的催化剂成本。紊流结构载体因其可以提高气固反应传质效率,进而提升催化剂转化效率,受到广泛关注。但是对紊流结构载体催化剂的起燃温度和空燃比窗口的研究还不充分。制备了紊流结构载体和常规结构载体负载的低成本Pt-Rh型催化剂,考察了模拟尾气气氛下其起燃温度和空燃比窗口,结果表明紊流结构催化剂对CO、THC和NO相比常规结构载体具有更低的起燃温度和更佳的空燃比性能。整车工况排放测试表明紊流结构载体催化剂的CO、THC和NO_(x)排放值更低,这得益于紊流载体催化剂更优的起燃温度和空燃比性能。 展开更多
关键词 紊流结构金属载体 三效催化剂 pt-rh 排放
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Ni-Pt/MgAl_(2)O_(4)双金属催化剂构筑及其对不同构型烃类蒸汽重整制氢性能的影响
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作者 张菲依 王晨臣 +6 位作者 李煜 张波 陈昱江 张琛琦 郑锦泓 焦毅 鲍泽威 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第6期1286-1294,共9页
航空煤油成分复杂,由上百种不同构型的烃类组成,然而正构烷烃、异构烷烃、环烷烃和芳香烃这几类主要组分的构型和性质差异甚大,导致其蒸汽重整反应特性存在较大差异。本论文在前期研发Ni/MgAl_(2)O_(4)基础上,引入Pt构建Ni-Pt双金属催化... 航空煤油成分复杂,由上百种不同构型的烃类组成,然而正构烷烃、异构烷烃、环烷烃和芳香烃这几类主要组分的构型和性质差异甚大,导致其蒸汽重整反应特性存在较大差异。本论文在前期研发Ni/MgAl_(2)O_(4)基础上,引入Pt构建Ni-Pt双金属催化剂,系统考察了该催化剂对不同构型组分重整反应性能的差异,并对不同构型组分在该催化剂上的重整反应路径进行了阐述。结果表明:液相还原法引人Pt能够使双金属催化剂具有合适的酸性和良好的金属Ni分散性,Ni-Pt两种金属协同效应,不仅能够提高单Ni催化剂活性,同时能够减少Ni烧结,优化催化剂稳定性;另外,不同构型组分在双金属催化剂上的重整性能具有显著差异,其中正癸烷重整的产气率以及H,选择性较为优异。不同构型烃类燃料的反应活性为:甲基环已烷>正癸烷>乙苯。由于甲基环已烷在反应过程中C-C键键能弱,易开环形成链状自由基与水发生重整反应,乙苯具有芳香烃结构且不易开环,重整反应所需能量较高。 展开更多
关键词 燃油蒸汽重整 制氢 Ni-pt双金属催化剂 不同构型烃类 液相还原法
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原子层沉积法制备限域型Pt基催化剂及其苯酚催化性能
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作者 王眉花 冯禹 +3 位作者 王运坤 赵旭东 杨雯 董川 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期547-556,共10页
选择合适的载体负载贵金属Pt纳米粒子,对于制备高效的苯酚加氢催化剂具有重要意义。使用原子层沉积技术,以碳纳米纤维作为模板,在其表面依次沉积Pt纳米粒子,厚的氧化钛壳层,通过高温烧结除去模板,得到限域在氧化钛纳米管内壁的Pt纳米粒... 选择合适的载体负载贵金属Pt纳米粒子,对于制备高效的苯酚加氢催化剂具有重要意义。使用原子层沉积技术,以碳纳米纤维作为模板,在其表面依次沉积Pt纳米粒子,厚的氧化钛壳层,通过高温烧结除去模板,得到限域在氧化钛纳米管内壁的Pt纳米粒子。在500℃烧结温度下Pt纳米粒子的粒径在2.0~3.2 nm之间,平均粒径为2.6 nm,尺寸高度一致,均匀地分散并且嵌入到氧化钛纳米管的中空管道内壁。与常规负载在氧化钛纳米管外壁的Pt纳米粒子相比,该限域催化剂的催化转化率更高,在500℃烧结温度下转化频率(TOF)值为482.1 h^(−1),表现出更好的催化活性,而且由于氧化钛纳米管的保护作用,可有效防止Pt纳米粒子在反应过程中的聚集和脱落,在反应后Pt的质量分数仅降低了4.52%,其形貌也没有发生明显改变,从而表现出优异的催化稳定性。 展开更多
关键词 原子层沉积 限域催化剂 pt基催化剂 苯酚加氢
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基于晶格匹配Pt-Co-ZnO三元界面催化剂设计及其催化CO_(2)加氢性能
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作者 万雅琴 张煜华 +1 位作者 李金林 王立 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期144-152,共9页
针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、... 针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、扫描透射电镜(STEM)、能量色散X射线光谱(EDX)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等方法对其形貌、元素分布、物相结构、元素含量、还原能力和吸附能力进行了表征,进而在固定床反应器上评价了其CO_(2)加氢反应的催化性能。结果表明:在制备的Pt-ZnO@CoO催化剂上,Co、Pt均高度分散于ZnO表面;催化剂经过还原处理,CoO和Pt前体被还原为纳米颗粒,从而形成Pt-Co-ZnO三元界面;Pt-ZnO@CoO催化剂对CO_(2)加氢反应显示出优异的催化活性和稳定性,这是因为其具有高密度的界面位点、较强的还原能力和较强的CO_(2)吸附能力。 展开更多
关键词 三元界面 pt-Co催化剂 CO_(2)加氢 晶格匹配
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Rh@Pt内凹立方体核壳催化剂的制备及其乙醇电氧化性能
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作者 刘嘉欣 范家禾 +1 位作者 李曙辉 马亮 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1195-1204,共10页
贵金属Rh基催化剂可有效催化乙醇中C―C键断裂,有利于实现乙醇完全电氧化,但Rh催化剂对乙醇电氧化的催化活性较低。本文通过种子介导生长法制备了具有内凹立方体形貌的Rh@Pt/C核壳催化剂,考察了不同Pt壳层厚度的Rh@Pt/C核壳催化剂在碱... 贵金属Rh基催化剂可有效催化乙醇中C―C键断裂,有利于实现乙醇完全电氧化,但Rh催化剂对乙醇电氧化的催化活性较低。本文通过种子介导生长法制备了具有内凹立方体形貌的Rh@Pt/C核壳催化剂,考察了不同Pt壳层厚度的Rh@Pt/C核壳催化剂在碱性介质中对乙醇电氧化反应(EOR)的催化性能。其中Rh@Pt0.25/C核壳催化剂对EOR的质量归一化电流最高为520 mA/mg,此时面积归一化电流也最高,为0.16 mA/cm^(2)。研究表明,Rh@Pt/C核壳催化剂中Rh和Pt之间的表面应变效应和电子配体效应取决于Rh表面Pt壳层的厚度,Pt壳层厚度的改变,可调控催化剂中Rh和Pt的协同作用,从而减弱毒性中间体对催化剂表面的吸附,优化催化剂对EOR的性能。总体上,Rh表面Pt壳层为3层的Rh@Pt0.25/C核壳催化剂表现出最优的EOR活性和稳定性,此时催化剂也兼具了较优的抗毒化能力。 展开更多
关键词 rh基催化剂 核壳结构 乙醇氧化反应 电催化
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石墨烯负载单原子Pt吸附甲醛的理论计算
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作者 孙晓颖 卢健卓 赵震 《沈阳师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第2期97-103,共7页
采用密度泛函理论方法研究石墨烯载体调变单原子Pt催化剂的几何结构、电子结构和吸附甲醛分子的性能.计算结果表明,单空穴位石墨烯负载的单原子Pt催化剂(Pt/GrGvac)电荷由Pt向载体转移,Pt带正电荷;杂原子B掺杂的单空穴位石墨烯负载的单... 采用密度泛函理论方法研究石墨烯载体调变单原子Pt催化剂的几何结构、电子结构和吸附甲醛分子的性能.计算结果表明,单空穴位石墨烯负载的单原子Pt催化剂(Pt/GrGvac)电荷由Pt向载体转移,Pt带正电荷;杂原子B掺杂的单空穴位石墨烯负载的单原子Pt催化剂(Pt/3BGrGvac)电荷由载体向Pt转移,Pt带负电荷;杂原子N掺杂的单空穴位石墨烯负载的单原子Pt催化剂(Pt/3NGrGvac)中Pt带正电荷.不同石墨烯载体调变的单原子Pt催化剂均可吸附活化甲醛分子,电荷由单原子Pt催化剂向甲醛分子中的C原子转移.计算结果揭示Pt/3NGrGvac催化剂中Pt带正电荷更有利于甲醛分子的吸附活化.研究结果可为设计吸附甲醛的高效单原子催化剂提供理论基础. 展开更多
关键词 石墨烯载体 单原子pt催化剂 甲醛吸附 密度泛函理论
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基于结构调控的Pt基氧还原催化剂的研究进展
14
作者 刘优林 李董艳 沈岳松 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期765-772,共8页
贵金属Pt基催化剂作为氧还原反应(ORR)中重要的催化剂之一,因储量有限且价格昂贵,限制了其规模化应用。如何提高Pt的利用率是目前开发高性能氧还原催化剂的关键。特别是,对催化剂进行结构调控(形貌、晶相、晶面、电子结构),可以有效提... 贵金属Pt基催化剂作为氧还原反应(ORR)中重要的催化剂之一,因储量有限且价格昂贵,限制了其规模化应用。如何提高Pt的利用率是目前开发高性能氧还原催化剂的关键。特别是,对催化剂进行结构调控(形貌、晶相、晶面、电子结构),可以有效提升Pt原子利用率及其本征活性,但由于表面效应和小尺寸效应使Pt纳米粒子具有较高的表面能和化学活性,导致它在化学反应中不稳定,影响催化剂的寿命。因此,开发具有高本征活性、高暴露活性晶面且结构稳定的Pt基催化剂依然是质子交换膜燃料电池领域的一个重大挑战。针对近年来该领域催化剂的研究进展进行综述。重点讨论通过调控Pt基纳米催化剂的形貌、晶相、晶面和电子结构等结构要素,提高Pt基纳米催化剂氧还原性能的设计理念与制备技术。最后简要总结Pt基纳米催化剂面临的挑战和研究重点。 展开更多
关键词 结构调控 pt基纳米催化剂 氧还原反应 形貌 晶面 晶相 电子结构
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Pt/C催化剂催化邻硝基苯甲醚加氢制备邻氨基苯甲醚
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作者 龙慧 崔小舟 +4 位作者 李英圻 彭秧锡 唐兆丰 彭伟才 王刚 《化工生产与技术》 CAS 2024年第1期1-3,23,I0002,共5页
以邻硝基苯甲醚为原料,采用Pt/C催化剂,通过液相催化加氢工艺合成邻氨基苯甲醚,研究不同反应条件对其转化率和选择性的影响,确定最佳工艺条件为,无水乙醇作溶剂、反应温度80℃、反应压力2 MPa、Pt/C催化剂用量0.01 g和反应时间2 h。相... 以邻硝基苯甲醚为原料,采用Pt/C催化剂,通过液相催化加氢工艺合成邻氨基苯甲醚,研究不同反应条件对其转化率和选择性的影响,确定最佳工艺条件为,无水乙醇作溶剂、反应温度80℃、反应压力2 MPa、Pt/C催化剂用量0.01 g和反应时间2 h。相比传统硫化钠法和铁粉盐酸法等,催化加氢还原工艺可有效解决废水污染问题,提高产品收率和品质,降低生产成本,同时更易实现自动化生产,属于绿色新型工艺,具有良好的工业化前景。 展开更多
关键词 pt/C催化剂 催化加氢 邻硝基苯甲醚 邻氨基苯甲醚
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直接甲醇燃料电池中Pt基催化剂研究进展
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作者 辛梦瑶 董志博 +3 位作者 赵凯旋 马燕 王晶晶 武洪丽 《当代化工研究》 CAS 2024年第18期86-88,共3页
在国家“双碳”目标的大背景下,直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种高利用率、低碳排放、低成本的新型能源电池获得了广泛关注。铂(Pt)由于能最高效地促进甲醇氧化,而成为了DMFC中最常见的阳极催化剂。但由于Pt易受中间体毒化,故制备一种... 在国家“双碳”目标的大背景下,直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种高利用率、低碳排放、低成本的新型能源电池获得了广泛关注。铂(Pt)由于能最高效地促进甲醇氧化,而成为了DMFC中最常见的阳极催化剂。但由于Pt易受中间体毒化,故制备一种高利用率、高稳定性且抗毒化的Pt基催化剂十分重要。本文主要对一元及多元Pt基催化剂的研究进程进行综述,重点阐述了催化剂的元素组成、形貌结构及载体的改变对催化剂性能的影响,并展望了直接甲醇燃料电池阳极催化剂的发展方向。 展开更多
关键词 催化剂 多元pt基合金催化剂 抗毒性 直接甲醇燃料电池
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Pt_(n)Rh_(38-n)团簇电子结构及吸附性的密度泛函理论研究
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作者 梁晓庆 陆林璐 《台州学院学报》 2023年第3期1-9,共9页
铂、铑及其合金团簇因其催化活性受到广泛关注。为了深入了解Pt-Rh纳米团簇的结构和电子特性,使用密度泛函理论计算并确定了不同组分Pt_(n)Rh_(38-n)团簇的最低能量结构。同时,在对其合金团簇结构研究后发现:Pt原子倾向于占据团簇表面,... 铂、铑及其合金团簇因其催化活性受到广泛关注。为了深入了解Pt-Rh纳米团簇的结构和电子特性,使用密度泛函理论计算并确定了不同组分Pt_(n)Rh_(38-n)团簇的最低能量结构。同时,在对其合金团簇结构研究后发现:Pt原子倾向于占据团簇表面,而Rh原子倾向于占据团簇内部,从而形成了Rh(核)-Pt(壳)结构。在此基础上,进一步研究了团簇对CO分子的吸附性,发现CO更倾向于吸附在Pt_(n)Rh_(38-n)团簇表面的Rh原子上,根据电子态密度分析,其原因是费米能级附近的d电子贡献主要来自Rh原子。以上研究结果对于Pt-Rh中等尺寸合金团簇的结构形成、电子性质以及CO分子的吸附性能有了更加全面的认识,为双金属团簇的研究提供了理论依据。 展开更多
关键词 铂铑团簇 密度泛函理论 电子结构 吸附性
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官能团修饰的UiO-66负载Rh催化剂合成及其催化CO_(2)加氢制乙醇性能
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作者 郑珂 胥月兵 +1 位作者 刘冰 刘小浩 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期13-23,共11页
二氧化碳(CO_(2))通过加氢转化为乙醇等高附加值的化学品是实现“双碳”目标的重要途径之一。制备不同官能团(—OH和—NH_(2))修饰的UiO-66负载Rh催化剂Rh UiO-66,在间歇高压反应釜中评价所制备催化剂对CO_(2)加氢制乙醇反应的催化性能... 二氧化碳(CO_(2))通过加氢转化为乙醇等高附加值的化学品是实现“双碳”目标的重要途径之一。制备不同官能团(—OH和—NH_(2))修饰的UiO-66负载Rh催化剂Rh UiO-66,在间歇高压反应釜中评价所制备催化剂对CO_(2)加氢制乙醇反应的催化性能,并结合X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等表征方法,探究官能团改性对Rh基催化剂上CO_(2)加氢反应性能的影响。结果表明:与Rh UiO-66催化剂相比,经官能团修饰后催化剂的催化性能明显增强,尤其是经—NH_(2)修饰的催化剂(Rh UiO-66-NH_(2))表现出了优异的催化活性、乙醇选择性和循环稳定性;—NH_(2)修饰后,催化剂中Rh+含量明显增加,有利于稳定CO*,并促进其与CH_(x)*发生C—C偶联和加氢反应生成乙醇;在压力为3.0 MPa、温度为250℃的条件下,Rh UiO-66-NH_(2)催化CO_(2)加氢反应的CO_(2)转化率为5.6%,乙醇选择性高达84.7%,且5次循环反应后催化剂性能基本不变。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 乙醇 rh催化剂 官能团 电子性质
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Pt基催化剂用于丙烷脱氢反应的研究进展
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作者 刘起源 何炽 《能源环境保护》 2024年第4期53-66,共14页
丙烯是一种重要的化工原料,被广泛用于生产聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷等化工产品,也是塑料、橡胶、纤维三大合成材料的基本原料。由于对丙烯的需求量不断增长以及页岩气的广泛开采,丙烷脱氢(PDH)作为一种直接生产丙烯的工业技术备受关注... 丙烯是一种重要的化工原料,被广泛用于生产聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷等化工产品,也是塑料、橡胶、纤维三大合成材料的基本原料。由于对丙烯的需求量不断增长以及页岩气的广泛开采,丙烷脱氢(PDH)作为一种直接生产丙烯的工业技术备受关注。然而,商业上使用的铂(Pt)基催化剂活性组分容易烧结和团聚,导致积碳问题,很容易失去催化活性。因此,开发具有高活性和高稳定性的PDH催化剂具有重要意义。近年来,负载型Pt基催化剂在PDH反应中得到了广泛研究。从金属助剂优化和载体效应两个角度,综述了当前Pt基PDH催化剂的研究进展,特别是助剂和载体如何使Pt中心形成高度分散和稳定的活性位点,并系统总结了提高Pt基催化剂稳定性的策略。此外,还展望了Pt基催化剂在PDH反应中的发展方向。 展开更多
关键词 pt基催化剂 丙烷脱氢 金属助剂 载体效应 金属-载体相互作用
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NiS和Pt双助催化剂增强BaTiO_(3)纳米纤维光催化制氢性能
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作者 王娟 王仲秋 +2 位作者 商琴 王国宏 李金懋 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1719-1730,共12页
采用静电纺丝、水热和光沉积的方法制备了一种以Pt和NiS为助催化剂的BaTiO_(3)/Pt/NiS双异质结光催化剂。优化后的BaTiO_(3)/Pt/NiS样品的制氢速率最高为489μmol·h^(-1)·g^(-1),是纯物质BaTiO_(3)的2.5倍。这主要归因于BaTiO... 采用静电纺丝、水热和光沉积的方法制备了一种以Pt和NiS为助催化剂的BaTiO_(3)/Pt/NiS双异质结光催化剂。优化后的BaTiO_(3)/Pt/NiS样品的制氢速率最高为489μmol·h^(-1)·g^(-1),是纯物质BaTiO_(3)的2.5倍。这主要归因于BaTiO_(3)与Pt之间形成的肖特基结促进了光生电子的快速转移,以及BaTiO_(3)与NiS之间构建的p-n结实现了对光生空穴的高效捕获。光电化学测试结果进一步证实了BaTiO_(3)/Pt/NiS异质结光催化剂中的光生电子和空穴被高效分离,从而具有更高的分解水制氢性能。 展开更多
关键词 BaTiO_(3)/pt/NiS 纳米纤维 双助催化剂 光催化制氢
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