Pt/Beta、Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2和Pt/WO_3/ZrO_2催化剂上的正己烷异构化

通过引入钾(K)的方法调节Beta分子筛的酸性,考察了K负载量对Beta分子筛酸性的影响。制备了Pt/Beta、Pt/SO42-/ZrO2与Pt/WO3/ZrO23种不同类型的催化剂,考察了它们的正己烷异构化催化活性及酸性与孔道结构对其催化活性的影响。结果表明,催化剂的异构化催化活性与其酸强度和酸量有关,其中酸强度对异构化活性的影响更明显。而异构体产物的分布可能与催化剂的孔道结构及正己烷转化率有关,而与催化剂酸性无直接关联。具有合适孔径的催化剂对多支链烷烃的生成更有利,异构化反应可能是受动力学限制的择形反应。

碳载纳米Pt及纳米Pt-WO_3电催化剂的制备与表征

通过电化学方法 ,在碳载体表面沉积了纳米Pt及纳米Pt WO3 表面电催化剂。运用循环伏安和扫描电子显微镜技术对催化剂电极进行了表征。结果表明 :电沉积的碳载Pt电催化材料是粒度均匀的纳米颗粒。碳载Pt WO3 电催化材料是由纳米颗粒组成的柱状结构 ,直径均匀 ,定向平行排列 。

乙醇在碳载纳米Pt及纳米Pt-WO_3电极上的催化氧化

将纳米Pt/玻碳和纳米Pt -WO3 /玻碳电极应用于乙醇的电催化氧化 ,发现所制备的催化剂电极具有较高的电催化活性。

负载Pt-WOx催化剂上甘油选择氢解合成1,3-丙二醇

甘油是重要的生物质基平台分子,可以从生物柴油生产过程中作为副产物大量获得。本文采用等容浸渍法,在氧化钛、三氧化二铝和氧化锆载体上制备一系列具有不同WO_(3)表面密度的负载Pt-WO_(x)催化剂,研究了它们在甘油选择氢解合成1,3-丙二醇反应中的催化性能。实验结果表明,WO_(3)的表面密度显著影响这些催化剂的活性和1,3-丙二醇选择性,它们均在1.5–2.0 W·nm^(−2)表面密度时表现出最优性能,表明分散的WO_(x)物种是影响Pt-WO_(x)催化剂性能的关键因素。通过原位红外CO吸附表征等方法发现Pt粒子与WO_(x)物种之间存在电荷转移和强相互作用,进而提高Pt-WO_(x)催化剂的甘油氢解转化为1,3-丙二醇的活性。进一步比较甘油、1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的氢解反应发现,1,3-丙二醇的氢解速率常数低于甘油和1,2-丙二醇,表明在Pt-WO_(x)催化剂上1,3-丙二醇具有更高的反应稳定性,这跟Pt-WOx催化剂具有较高的1,3-丙二醇选择性相一致。结合氢气分压对甘油氢解活性表现出的火山型影响结果和在D_(2)/D_(2)O存在下,观察到的1,3-丙二醇产物中仲碳与伯碳上的H原子数的比例(~1:2),我们推测在甘油氢解合成1,3-丙二醇反应中,甘油首先在Pt-WO_(x)催化剂上脱氢生成甘油醛中间体,然后甘油醛进一步脱水和加氢转化为1,3-丙二醇。

Pt/Nd_2O_3-WO_3/ZrO_2催化甘油氢解制1,3-丙二醇

制备不同Nd2O3质量分数的2%Pt/Nd2O3-WO3/ZrO2催化剂。通过N2物理吸附,NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温脱附(H2-TPD)、CO脉冲吸附等方法表征催化剂的物理化学性质。用固定床连续流动反应器考察催化剂对甘油氢解制1,3-丙二醇反应的催化性能。结果表明,引入Nd2O3提高了催化剂的H2吸附量,进而提高了催化剂的催化活性;焙烧温度对催化剂性能有重要影响。在4 MPa、130℃、质量分数为60%甘油水溶液进料、液体体积空速(LHSV)0.25 h-1反应条件下,2%Pt/0.25NdWZ(700,450)催化剂催化甘油氢解反应,甘油转化率为75.2%,1,3-丙二醇产率达28.9%,产物中n(1,3-丙二醇)/n(1,2-丙二醇)达到21.9。

还原压力及水对Pt/WO_3/ZrO_2催化甘油氢解性能的影响

用浸渍法制备Pt/WO3/ZrO2催化剂。通过H2程序升温脱附(H2-TPD)测试不同压力下还原处理的Pt/WO3/ZrO2催化剂的氢吸附能力,在固定床反应器中考察Pt/WO3/ZrO2催化剂上甘油氢解制取1,3-丙二醇反应的性能。结果表明:提高催化剂的还原压力使催化剂的氢吸附能力增强,有利于催化剂上甘油氢解反应的进行。甘油水溶液的水含量对催化剂的甘油氢解性能影响较大,水促进了催化剂上氢解反应的进行,但过多的水易导致催化剂失活。

纳米结构Pt/WO_3薄膜的制备、表征及氢敏性能

以钨粉和双氧水为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备了WO3纳米薄膜,并用磁控溅射法在该WO3薄膜表面溅射掺杂了催化剂Pt。研究了该Pt/WO3纳米薄膜的结构和氢敏性能,结果表明,用此种方法制备的WO3基掺Pt薄膜具有良好的氢敏特性;平均膜厚160nm;薄膜经400℃以下退火处理后是非晶态结构,表面疏松多孔,氢敏效果好;经400℃以上退火处理后呈晶态结构,表面粗糙致密,氢敏效果差;Pt掺杂量对薄膜的氢敏效果有影响,掺杂量越多,氢敏效果越差。