乙醇在Pt低指数晶面吸附的密度泛函理论研究

基于范德华校正的密度泛函理论(DFT-D3),通过优化乙醇几何参数,计算Pt低指数晶面上的吸附能、态密度、功函数和Bader电荷,系统研究了乙醇在Pt低指数晶面上的吸附过程。结果表明,乙醇分子到Pt(110)晶面的距离最小,相互作用最强;乙醇在Pt低指数晶面上的吸附能顺序为Pt(110)>Pt(100)>Pt(111);通过态密度的计算分析发现,吸附后乙醇的Op轨道向负方向偏移,且偏移程度与吸附能大小一致,其中在Pt(110)晶面上的偏移程度最大;Pt(100)和Pt(110)晶面吸附乙醇后功函数变化值接近,Pt(111)晶面变化最小;Bader电荷分析表明,乙醇在Pt各晶面上的净电荷转移量接近,其中在Pt(110)晶面上电荷转移最大。通过以上理论计算发现,Pt(110)晶面对乙醇的吸附作用最强,说明此晶面对乙醇的催化活性最强,本计算可为设计开发乙醇催化氧化的高效催化剂提供理论支持。