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结构明确的Pt基电极在温和电化学条件下的表面重构
1
作者
魏杰
陈微
+2 位作者
周达
蔡俊
陈艳霞
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022年第11期2792-2801,共10页
Pt基材料对众多电催化反应都具有较优异的性能,因此是被广泛研究的一类电催化剂.尤其自20世纪80年代实现在室温室压环境(Clavilier method)制备出结构明确、表面洁净的Pt单晶电极以来,它一直作为最重要的一类模型电极用于揭示电催化反...
Pt基材料对众多电催化反应都具有较优异的性能,因此是被广泛研究的一类电催化剂.尤其自20世纪80年代实现在室温室压环境(Clavilier method)制备出结构明确、表面洁净的Pt单晶电极以来,它一直作为最重要的一类模型电极用于揭示电催化反应的结构-性能关系以及机理和动力学.具有明确表面结构的Pt单晶电极在温和的电化学条件下(例如,在双电层、氢的欠电位沉积(H-UPD)或温和的氢析出/氧物种(OH)吸脱附等电位区域)通常被认为是相对稳定的.然而,随着电化学原位显微/光谱技术的进步,在过去的十年中,人们在温和的电化学条件下也观察到了Pt基模型电极表面细微的重构现象.通过产生或破坏高活性位点等,这种细微的表面重构可以显著改变电催化性能,并极大地干扰对结构-性能关系以及相关反应机理的推断,同时也对理论预测与实验测量之间,以及不同环境下的实验测量结果之间的一致性提出了巨大挑战.本文以CO的吸附与氧化、H2吸附与氢析出反应和O_(2)还原等常见的电化学过程为例,总结了在温和电化学反应条件下具有明确表面结构的Pt(基)模型电极表面观察到的一些典型重构现象.这些重构现象可能是导致在多种电催化反应的结构-性能关系研究中理论预测和实验结果之间,以及不同组的实验结果之间存在差异的原因.例如Pt(111)单晶电极上氢气析出反应(HER)的交换电流密度一直存在较大的分歧;理论和实验预测的Pt阶梯晶面在酸性溶液中氧还原反应(ORR)活性顺序彼此矛盾以及CO分子的氧化前峰出现的条件也存在一定争议等等.这些结果也能为其他电催化体系的构效关系研究提供一定启示.此外,本文也强调了在电化学测量之前、期间和之后对电极进行精细结构表征的必要性及其对准确认识相关电催化体系的反应机理、动力学和构效关系的意义,并对多种原位谱学、显微表征技术未来在时间和空间分辨率上的更大进步、耦合联用,在实时反应条件下以前所未有的原子/分子尺度水平建立更准确的构效关系,增强对电催化原理的认识进行了展望.
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关键词
表面
重构
结构
明确的
pt
电极
表面
结构
-性能关系
电化学原位表征
电催化
下载PDF
职称材料
铂表面对溶液中离子的特殊响应的机理研究
2
作者
邢宝忠
翁筠蓉
高鸿
《齐齐哈尔轻工业学院学报》
1992年第4期49-56,共8页
本文对经适当处理的Pt表面的电位对溶液中阳离子浓度的突变随时间呈峰形变化的机理进行了讨论。
关键词
pt表面结构
机理研究
离子交换
下载PDF
职称材料
题名
结构明确的Pt基电极在温和电化学条件下的表面重构
1
作者
魏杰
陈微
周达
蔡俊
陈艳霞
机构
中国科学技术大学化学物理系
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022年第11期2792-2801,共10页
基金
国家自然科学基金(22172151,21972131,21832004,22102083)
国家博士后基金(2021M691752).
文摘
Pt基材料对众多电催化反应都具有较优异的性能,因此是被广泛研究的一类电催化剂.尤其自20世纪80年代实现在室温室压环境(Clavilier method)制备出结构明确、表面洁净的Pt单晶电极以来,它一直作为最重要的一类模型电极用于揭示电催化反应的结构-性能关系以及机理和动力学.具有明确表面结构的Pt单晶电极在温和的电化学条件下(例如,在双电层、氢的欠电位沉积(H-UPD)或温和的氢析出/氧物种(OH)吸脱附等电位区域)通常被认为是相对稳定的.然而,随着电化学原位显微/光谱技术的进步,在过去的十年中,人们在温和的电化学条件下也观察到了Pt基模型电极表面细微的重构现象.通过产生或破坏高活性位点等,这种细微的表面重构可以显著改变电催化性能,并极大地干扰对结构-性能关系以及相关反应机理的推断,同时也对理论预测与实验测量之间,以及不同环境下的实验测量结果之间的一致性提出了巨大挑战.本文以CO的吸附与氧化、H2吸附与氢析出反应和O_(2)还原等常见的电化学过程为例,总结了在温和电化学反应条件下具有明确表面结构的Pt(基)模型电极表面观察到的一些典型重构现象.这些重构现象可能是导致在多种电催化反应的结构-性能关系研究中理论预测和实验结果之间,以及不同组的实验结果之间存在差异的原因.例如Pt(111)单晶电极上氢气析出反应(HER)的交换电流密度一直存在较大的分歧;理论和实验预测的Pt阶梯晶面在酸性溶液中氧还原反应(ORR)活性顺序彼此矛盾以及CO分子的氧化前峰出现的条件也存在一定争议等等.这些结果也能为其他电催化体系的构效关系研究提供一定启示.此外,本文也强调了在电化学测量之前、期间和之后对电极进行精细结构表征的必要性及其对准确认识相关电催化体系的反应机理、动力学和构效关系的意义,并对多种原位谱学、显微表征技术未来在时间和空间分辨率上的更大进步、耦合联用,在实时反应条件下以前所未有的原子/分子尺度水平建立更准确的构效关系,增强对电催化原理的认识进行了展望.
关键词
表面
重构
结构
明确的
pt
电极
表面
结构
-性能关系
电化学原位表征
电催化
Keywords
Surface restructuring
Well-defined
pt
electrode surface
Structure-performance relation
In situ/operando electrochemical characterization
Electrocatalysis
分类号
O646.54 [理学—物理化学]
O643.36 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
铂表面对溶液中离子的特殊响应的机理研究
2
作者
邢宝忠
翁筠蓉
高鸿
机构
南京大学化学系
出处
《齐齐哈尔轻工业学院学报》
1992年第4期49-56,共8页
文摘
本文对经适当处理的Pt表面的电位对溶液中阳离子浓度的突变随时间呈峰形变化的机理进行了讨论。
关键词
pt表面结构
机理研究
离子交换
Keywords
Ion exchange modle Mechanism study Platinum electrode Constitution of Platinum surface
分类号
O614.826 [理学—无机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
结构明确的Pt基电极在温和电化学条件下的表面重构
魏杰
陈微
周达
蔡俊
陈艳霞
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022
0
下载PDF
职称材料
2
铂表面对溶液中离子的特殊响应的机理研究
邢宝忠
翁筠蓉
高鸿
《齐齐哈尔轻工业学院学报》
1992
0
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职称材料
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